本發(fā)明涉及一種故容錯核燃料，具體涉及一種仿max相事故容錯核燃料芯塊的制備方法。

背景技術：

2011年福島核電站事故發(fā)生后，核電安全問題成為了廣泛關注的熱點，高性能事故容錯核燃料的研究被推上了一個新的高度?，F(xiàn)階段商業(yè)核電站中廣泛應用的核燃料芯塊是uo2。uo2具有高熔點、各向同性、輻照穩(wěn)定性好，對水的抗腐蝕性好以及與包殼材料相容性好等優(yōu)點。其不足之處在于熱導率低，燃料芯塊內部溫度梯度陡峭，易導致芯塊內部熱應力大以及裂變氣體釋放等問題，對核電站的安全造成隱患。目前各國研究者正在積極開發(fā)高導熱un和uc芯塊。un具有高鈾密度、高導熱、高熔點、與包殼材料的兼容性好等優(yōu)點。然而un高溫下易分解，需要添加zr、ti等元素進行高溫穩(wěn)定化處理。此外，un還會通過(n,p)反應生成14c，因此需要將14n轉化為15n，導致成本顯著提高。uc具有高鈾密度、高導熱、低膨脹、高熔點、高燃耗(~20%)等優(yōu)點，并且其高溫穩(wěn)定性優(yōu)于un。其不足之處主要在于輻照腫脹較為嚴重，抗氧化性能不足，塑性遠低于uo2，制備工藝復雜。

可見，現(xiàn)有核燃料設計各有優(yōu)缺點，均有一定的改進空間?？傮w來說提高核燃料容錯性能需主要從以下三個方面考慮：熱導率、裂變氣體包容性和抗輻照性能。納米層狀三元化合物(max相)具有優(yōu)異的抗輻照性能、良好的力學性能、導熱性能、抗氧化性、抗熱震和蠕變性等，與事故容錯核燃料所應具備的性能相契合。max相中的m為過渡族金屬元素，a主要為iii或iv族元素(如al、si、ga、in、sn等)，x為c或n元素。max相由八面體m6x和a原子層按一定方式堆垛而成，其良好的抗輻照性能主要歸因于其晶體結構中含有a原子層。

技術實現(xiàn)要素：

本發(fā)明的目的是我為了解決上述技術問題，提供一種仿max相事故容錯核燃料芯塊的制備方法，該制備方法是將u原子替代max相中的m原子，來制備仿max相結構的u3si2c2作為事故容錯核燃料，制備而成的u3si2c2具有抗輻照性能好、高導熱的特點。

為實現(xiàn)上述目的，本發(fā)明采用的技術方案如下：

一種仿max相事故容錯核燃料芯塊的制備方法，包括以下步驟：

（1）取以下質量百分比的原料：70~85wt.%的二氧化鈾，7~12wt.%的含硅相，7~12wt.%的碳粉，0.1wt.%的粘接劑，0.9~5.9wt.%的燒結助劑；然后將取得的原料以乙醇作為濕混溶劑進行濕混混合，混合12~24h后烘干并取出烘干后的粉末；

（2）熱壓燒結：將步驟（1）得到的粉末在真空度為0.9×10^-3~1.1×10^-3pa的條件下，以5~20℃/min的升溫速率升溫到1300~1600℃，然后施加20~100mpa的壓力后，保溫1~4h，即可得到仿max相事故容錯核燃料；

（3）加工成形：待事故故容錯核燃料冷卻后將其取出，加工至所需形狀尺寸。

作為另一種方案，可將步驟（2）的熱壓燒結改成放電等離子燒結，具體的放電等離子燒結步驟為：將步驟（1）得到的粉末進行放電等離子燒結，在真空度為0.9×10^-3~1.1×10^-3pa的條件下，以5~100℃/min的升溫速率升溫到1300~1600℃，然后施加20~100mpa的壓力后，保溫5~60min，即可得到仿max相事故容錯核燃料；

具體的說，所述二氧化鈾的粒徑為20~40μm，二氧化鈾的氧鈾比為1.85~2.15，²³⁵u含量為2%~20%。

具體的說，所述含硅相的粒徑在5~20μm之間，且所述含硅相為硅或/和碳化硅。

具體的說，所述碳粉的粒徑在5~20μm之間，且所述碳粉為石墨粉、鱗片石墨和炭黑中的一種或多種。

具體的說，所述粘接劑為粒徑在1~10μm之間的硬脂酸鋅。

更具體的說，所述燒結助劑為粒徑在1~10μm之間的tio2。

進一步的，該仿max相事故容錯核燃料芯塊用于現(xiàn)行水堆以及新一代核反應堆。

與現(xiàn)有技術相比，本發(fā)明具有以下有益效果：

（1）本發(fā)明的制備方法是將仿max相結構的u3si2c2作為事故容錯核燃料，而u3si2c2是以二氧化鈾、含硅相和碳粉為原料，配合粘接劑和燒結助劑在高溫下反應燒結而成。相對于傳統(tǒng)u3si2c2的制備方法，本發(fā)明的制備方法成本顯著降低，工藝穩(wěn)定性也有所提升。

（2）本發(fā)明是將u原子替代max相中的m原子，制備成一種仿max相結構的u3si2c2作為事故容錯核燃料，通過對u3si2c2的晶體結構的研究，發(fā)現(xiàn)其晶體結構中一個晶胞中含兩個a原子面，與max極為近似，具有max相優(yōu)異的耐輻照特性、良好的塑性、導熱性和抗氧化性。

附圖說明

圖1為本發(fā)明制備方法框圖。

圖2為max相與u3si2c2的晶體結構示意圖。

具體實施方式

下面結合附圖說明和實施例對本發(fā)明作進一步說明，本發(fā)明的方式包括但不僅限于以下實施例。

傳統(tǒng)u3si2c2的是以u粉、si粉和c粉為原料，采用電弧熔融配合長時間退火來制備的，該制備方法制造成本高，效率低。因此，本實施例提出了一種仿max相事故容錯核燃料芯塊的制備方法，該方法是將仿max相結構的u3si2c2作為事故容錯核燃料，而u3si2c2是以二氧化鈾、含硅相和碳粉為原料，配合粘接劑和燒結助劑在高溫下反應燒結而成。相對于傳統(tǒng)u3si2c2的制備方法，本實施例的制備方法成本顯著降低，工藝穩(wěn)定性也有所提升。本實施例制備而成的仿max相事故容錯核燃料芯塊（u3si2c2）可用于現(xiàn)行水堆以及新一代核反應堆。如圖1所示，本實施例提供了包括準備原料→熱壓燒結/放電等離子燒結→加工成形這幾個步驟來制備仿max相事故容錯核燃料芯塊的實例，具體制備方法如下：

實例1

（1）取以下質量百分比的原料：40μm的二氧化鈾70wt.%，20μm的硅12wt.%，20μm的石墨粉12wt.%，硬脂酸鋅0.1wt.%，10μm的tio25.9wt.%；將上述粉末在乙醇中濕混24h后，烘干后取出粉末；

（2）采用熱壓燒結工藝制備u3si2c2：將粉末置于石墨模具中，抽真空至1.0×10^-3pa，以20℃/min升溫至1300℃，之后施加100mpa的壓力，并保溫4h，即可得到u3si2c2；

（3）加工成形：待u3si2c2冷卻后將其取出，加工至所需形狀尺寸，即為仿max相事故容錯核燃料芯塊。

按照此方法制備得到的u3si2c2致密度為93.5%。

實例2

（1）取以下質量百分比的原料：20μm的二氧化鈾85wt.%，5μm的碳化硅7wt.%，5μm的鱗片石墨7wt.%，硬脂酸鋅0.1wt.%，1μm的tio20.9wt.%；將上述粉末在乙醇中濕混12h后，烘干后取出粉末；

（2）采用熱壓燒結工藝制備u3si2c2：將粉末置于石墨模具中，抽真空至1.1×10^-3pa，以5℃/min升溫至1600℃，之后施加20mpa的壓力，并保溫4h，即可得到u3si2c2；

（3）加工成形：待u3si2c2冷卻后將其取出，加工至所需形狀尺寸，即為仿max相事故容錯核燃料芯塊。

按照此方法制備得到的u3si2c2致密度為97.3%。

實例3

（1）取以下質量百分比的原料：30μm的二氧化鈾80wt.%，10μm的碳化硅8wt.%，10μm的炭黑8wt.%，硬脂酸鋅0.1wt.%，5μm的tio23.9wt.%；將上述粉末在乙醇中濕混18h后，烘干后取出粉末；

（2）采用熱壓燒結工藝制備u3si2c2：將粉末置于石墨模具中，抽真空至0.9×10^-3pa，以10℃/min升溫至1450℃，之后施加60mpa的壓力，并保溫2h，即可得到u3si2c2；

（3）加工成形：待u3si2c2冷卻后將其取出，加工至所需形狀尺寸，即為仿max相事故容錯核燃料芯塊。

按照此方法制備得到的u3si2c2致密度為95.1%。

實例4

（1）取以下質量百分比的原料：40μm的二氧化鈾70wt.%，20μm的碳化硅12wt.%，20μm的石墨粉12wt.%，硬脂酸鋅0.1wt.%，10μm的tio25.9wt.%；將上述粉末在乙醇中濕混24h后，烘干后取出粉末；

（2）采用放電等離子燒結工藝制備u3si2c2：將粉末置于石墨模具中，抽真空至1.0×10^-3pa，以100℃/min升溫至1600℃，之后施加100mpa的壓力，并保溫5min，即可得到u3si2c2；

（3）加工成形：待u3si2c2冷卻后將其取出，加工至所需形狀尺寸，即為仿max相事故容錯核燃料芯塊。

按照此方法制備得到的u3si2c2致密度為97.7%。

實例5

（1）取以下質量百分比的原料：20μm的二氧化鈾85wt.%，5μm的硅7wt.%，5μm的鱗片石墨7wt.%，硬脂酸鋅0.1wt.%，1μm的tio20.9wt.%；將上述粉末在乙醇中濕混12h后，烘干后取出粉末；

（2）采用放電等離子燒結工藝制備u3si2c2：將粉末置于石墨模具中，抽真空至1.1×10^-3pa，以50℃/min升溫至1300℃，之后施加60mpa的壓力，并保溫60min，即可得到u3si2c2；

（3）加工成形：待u3si2c2冷卻后將其取出，加工至所需形狀尺寸，即為仿max相事故容錯核燃料芯塊。

按照此方法制備得到的u3si2c2致密度為95.8%。

實例6

（1）取以下質量百分比的原料：30μm的二氧化鈾80wt.%，10μm的碳化硅8wt.%，10μm的炭黑8wt.%，硬脂酸鋅0.1wt.%，5μm的tio23.9wt.%；將上述粉末在乙醇中濕混18h后，烘干后取出粉末；

（2）采用放電等離子燒結工藝制備u3si2c2：將粉末置于石墨模具中，抽真空至0.9×10^-3pa，以80℃/min升溫至1450℃，之后施加20mpa的壓力，并保溫60min，即可得到u3si2c2；

（3）加工成形：待u3si2c2冷卻后將其取出，加工至所需形狀尺寸，即為仿max相事故容錯核燃料芯塊。

按照此方法制備得到的u3si2c2致密度為96.4%。

由上述實例可知，使用本實施例的方法制備得到的仿max相事故容錯核燃料芯塊（u3si2c2）致密度在93.5~97.7%之間，致密度高，性能優(yōu)異，穩(wěn)定性好；再將上述實例6制備得到的u3si2c2與ti3si(al)c2（max相）的晶體結構進行對比，如如圖2所示，可以看出，本實施例方法制備得到的u3si2c2是采用u原子替代max相中的m原子，且整體結構與max極為近似，因此，具有max相優(yōu)異的耐輻照特性、良好的塑性、導熱性和抗氧化性，而制備方法成本顯著降低，工藝穩(wěn)定性也有所提升。

上述實施例僅為本發(fā)明的優(yōu)選實施方式，不應當用于限制本發(fā)明的保護范圍，但凡在本發(fā)明的主體設計思想和精神上作出的毫無實質意義的改動或潤色，其所解決的技術問題仍然與本發(fā)明一致的，均應當包含在本發(fā)明的保護范圍之內。