專利名稱：自蔓延高溫合成致白光LED用紅色熒光粉Sr₂Si₅N₈:Eu²⁺的方法
技術(shù)領(lǐng)域：
本發(fā)明涉及一種自蔓延高溫合成致白光LED用紅色熒光粉Sr2Si5N8 = Eu2+的方法，屬于材料化學(xué)領(lǐng)域，所制備的材料可用于個(gè)人通訊設(shè)備、液晶顯示背光源、汽車照明和家庭普通照明等領(lǐng)域。
背景技術(shù)：
Sr2Si5N8 = Eu2+紅色熒光粉材料在手機(jī)、相機(jī)、指示燈等照明和顯示領(lǐng)域的LED、IXD背光源及夜景照明等方面得到了廣泛應(yīng)用。通常情況下，該熒光粉材料的制備需要在高溫高壓、或者以較貴的純稀土金屬Eu為原料且需要在真空手套式操作箱里操作等繁瑣的過(guò) 程進(jìn)行較長(zhǎng)時(shí)間的反應(yīng)才能獲得，其反應(yīng)速度慢、步驟冗繁且成本代價(jià)高，不適宜工業(yè)化大
批量生產(chǎn)。

發(fā)明內(nèi)容
本發(fā)明的目的是提供一種自蔓延高溫合成致白光LED用紅色熒光粉Sr2Si5N8 = Eu2+的方法。以Si源、Si3N4、石墨碳粉、碳酸鍶和氧化銪為原料，適量銨鹽為添加劑，利用自蔓延高溫合成的方法制備白光LED用紅色熒光粉材料。具體步驟為
(I)按摩爾比2:1: (5 7) :2: (O. 025、. 5)稱取Si源、Si3N4、石墨碳粉、碳酸鍶和氧化銪為原料，并加入占原料總質(zhì)量f 5%的銨鹽作為添加劑，再加入體積為原料體積2. 5^3. 5倍的酒精作為研磨介質(zhì)，在研缽中研磨混料2 3小時(shí)，得混合均勻的原料。(2)按摩爾比1:1稱取石墨碳粉和金屬鈦粉作為引燃劑，加入體積為引燃劑體積
2.5 3. 5倍的酒精作為研磨介質(zhì)，在研缽中研磨混料2 3小時(shí)，得混合均勻的引燃劑粉料。(3)將步驟⑴所得混合均勻的原料和步驟(2)所得引燃劑粉料分別放入75 85°C真空干燥箱中干燥23 25小時(shí)。(4)將步驟(3)經(jīng)過(guò)干燥的原料和引燃劑粉料分別研磨3(Γ40分鐘，破壞軟團(tuán)聚，再次分別使粉料混合均勻。(5)將步驟(4)所得研磨好的原料在4. 5 7Mpa壓力下壓模成型，然后將步驟
(4)所得研磨好的引燃劑粉料按壓模成型原料厚度的1/5 1/3鋪在壓模成型的原料上，在
2.5^4Mpa壓力下經(jīng)二次壓模成型，形成塊體。(6)將步驟(5)所得塊體放入真空自蔓延高溫合成反應(yīng)爐中，用鎢絲線圈連接步驟(5)所得塊體上的引燃劑粉料和電極，封閉反應(yīng)爐并抽真空，再向反應(yīng)爐中充入O. 2Mpa的氮?dú)猞?次以除去爐內(nèi)的氧氣和其它雜質(zhì)氣體，然后保持反應(yīng)爐內(nèi)O. 2Mpa氮?dú)夥?，預(yù)熱1(Γ40分鐘至反應(yīng)爐內(nèi)溫度達(dá)到130(Tl45(rC后給鎢絲線圈通電點(diǎn)燃引燃劑粉料，進(jìn)而引燃步驟(5)所得塊體，待塊體燃燒完畢反應(yīng)爐冷卻至室溫后，取出燃燒后的塊體，剔除引燃劑粉料層，將剩下的塊體研磨15 20分鐘，即制得自蔓延高溫合成致白光LED用紅色熒光粉Sr2Si5N8: Eu2+。所述Si源為Si粉和SiO2粉中的一種或兩種，Si粉和SiO2粉可以任意比例互換。
所述銨鹽為 CO (NH2) 2 或 NH4Cl。所述原料和化學(xué)試劑純度均為分析純以上純度。與制備該粉體材料常見(jiàn)的碳熱還原氮化法、氣體還原氮化法、高溫固相法等合成方法相比，本發(fā)明所使用的自蔓延高溫合成工藝具有以下優(yōu)點(diǎn)
(I)本發(fā)明的反應(yīng)原料易得，大大降低成本。(2)本發(fā)明的反應(yīng)速度快、高效。(3)本發(fā)明的方法工藝簡(jiǎn)單、操作簡(jiǎn)便，適用于工業(yè)規(guī)?；a(chǎn)。


圖I為本發(fā)明的制備工藝流程圖。
具體實(shí)施例方式實(shí)施例所用原料和試劑純度均為分析純。實(shí)施例I :
(I)按摩爾比2:1: 5:2: O. 05稱取O. 6克SiO2粉，O. 7克Si3N4,0. 6克石墨碳粉，I. 48克碳酸鍶和O. 0359克氧化銪，并加入O. 0796克CO (NH2) 2作為添加劑，再加入體積為原料體積3倍的酒精作為研磨介質(zhì)，在研缽中研磨混料3小時(shí)，配制成混合均勻的原料。(2)按摩爾比I: I稱取O. 384克石墨碳粉和O. 768克金屬鈦粉作為引燃劑，加入體積為引燃劑體積3. 5倍的酒精作為研磨介質(zhì)，在研缽中研磨混料2小時(shí)，配制成混合均勻的引燃劑粉料。(3)將步驟(I)所得混合均勻的原料和步驟(2)所得引燃劑粉料分別放入80°C真空干燥箱中干燥24小時(shí)。(4)取出步驟(3)中經(jīng)過(guò)干燥的原料和引燃劑粉料分別研磨30分鐘，破壞軟團(tuán)聚，再次分別使粉料混合均勻。(5)將步驟(4)所得研磨好的原料在6Mpa壓力下壓模成型，然后將步驟(4)所得研磨好的引燃劑粉料按壓模成型原料厚度的1/4鋪在壓模成型的原料上，在3. 5Mpa壓力下經(jīng)二次壓模成型，形成塊體。(6)將步驟(5)所得塊體放入真空自蔓延高溫合成反應(yīng)爐中，用鎢絲線圈連接步驟(5)所得塊體上的引燃劑粉料和電極，封閉反應(yīng)爐并抽真空，再向反應(yīng)爐中充入O. 2Mpa的氮?dú)?次以除去爐內(nèi)的氧氣和其它雜質(zhì)氣體，然后保持反應(yīng)爐內(nèi)O. 2Mpa氮?dú)夥眨A(yù)熱20分鐘至反應(yīng)爐內(nèi)溫度達(dá)到1375°C后給鎢絲線圈通電點(diǎn)燃引燃劑粉料，進(jìn)而引燃步驟(5)所得塊體，待塊體燃燒完畢反應(yīng)爐冷卻至室溫后，取出燃燒后的塊體，剔除引燃劑粉料層，將剩下的塊體研磨20分鐘，所得粉體經(jīng)XRD分析為致白光LED用紅色熒光粉Sr2Si5N8: Eu2+。實(shí)施例2
(I)按摩爾比2:1:6:2:0. I稱取O. 56克Si粉，O. 7克Si3N4,0. 72克石墨碳粉，I. 48克碳酸鍶和O. 0718克氧化銪，并加入O. 1534克NH4Cl作為添加劑，再加入體積為原料體積2. 5倍的酒精作為研磨介質(zhì)，在研缽中研磨混料3小時(shí)，配制成混合均勻的原料。
(2)按摩爾比I: I稱取O. 48克石墨碳粉和O. 96克金屬鈦粉作為引燃劑，加入體積為引燃劑體積3. 5倍的酒精作為研磨介質(zhì)，在研缽中研磨混料2小時(shí)，配制成混合均勻的引燃劑粉料。(3)將步驟⑴所得混合均勻的原料和步驟(2)所得的引燃劑粉料分別放入80°C真空干燥箱中干燥24小時(shí)。(4)取出步驟(3)中經(jīng)過(guò)干燥的原料和引燃劑粉料分別研磨40分鐘，破壞軟團(tuán)聚，再次分別使粉料混合均勻。(5)將步驟(4)所得研磨好的原料在6Mpa壓力下壓模成型，然后將步驟(4)所得研磨好的引燃劑粉料按壓模成型原料厚度的1/3鋪在壓模成型的原料上，在4Mpa壓力下經(jīng)二次壓模成型，形成塊體。(6)將步驟(5)所得塊體放入真空自蔓延高溫合成反應(yīng)爐中，用鎢絲線圈連接步驟(5)所得塊體上的引燃劑粉料和電極，封閉反應(yīng)爐并抽真空，再向反應(yīng)爐中充入O. 2Mpa的氮?dú)?次以除去爐內(nèi)的氧氣和其它雜質(zhì)氣體，然后保持反應(yīng)爐內(nèi)O. 2Mpa氮?dú)夥?，預(yù)熱40分鐘至反應(yīng)爐內(nèi)溫度達(dá)到1450°C后給鎢絲線圈通電點(diǎn)燃引燃劑粉料，進(jìn)而引燃步驟(5)所 得塊體，待塊體燃燒完畢反應(yīng)爐冷卻至室溫后，取出燃燒后的塊體，剔除引燃劑粉料層，將剩下的塊體研磨20分鐘，所得粉體經(jīng)XRD分析為致白光LED用紅色熒光粉Sr2Si5N8:Eu2+。
權(quán)利要求
1.一種自蔓延高溫合成致白光LED用紅色熒光粉Sr2Si具:Eu2+的方法，其特征在于具體步驟為 (1)按摩爾比2:1:(5 7) :2: (O. 025、. 5)稱取Si源、Si3N4、石墨碳粉、碳酸鍶和氧化銪為原料，并加入占原料總質(zhì)量f 5%的銨鹽作為添加劑，再加入體積為原料體積2. 5^3. 5倍的酒精作為研磨介質(zhì)，在研缽中研磨混料2 3小時(shí)，得混合均勻的原料； (2)按摩爾比1:1稱取石墨碳粉和金屬鈦粉作為引燃劑，加入體積為引燃劑體積2.5 3. 5倍的酒精作為研磨介質(zhì)，在研缽中研磨混料2 3小時(shí)，得混合均勻的引燃劑粉料； (3)將步驟(I)所得混合均勻的原料和步驟(2)所得引燃劑粉料分別放入75 85°C真空干燥箱中干燥23 25小時(shí)； (4)將步驟(3)經(jīng)過(guò)干燥的原料和引燃劑粉料分別研磨3(Γ40分鐘，破壞軟團(tuán)聚，再次分別使粉料混合均勻； (5)將步驟(4)所得研磨好的原料在4.5 7Mpa壓力下壓模成型，然后將步驟(4)所得研磨好的引燃劑粉料按壓模成型原料厚度的1/5 1/3鋪在壓模成型的原料上，在2. 5^4Mpa壓力下經(jīng)二次壓模成型，形成塊體； (6)將步驟(5)所得塊體放入真空自蔓延高溫合成反應(yīng)爐中，用鎢絲線圈連接步驟(5)所得塊體上的引燃劑粉料和電極，封閉反應(yīng)爐并抽真空，再向反應(yīng)爐中充入O. 2Mpa的氮?dú)猞?次以除去爐內(nèi)的氧氣和其它雜質(zhì)氣體，然后保持反應(yīng)爐內(nèi)O. 2Mpa氮?dú)夥?，預(yù)熱1(Γ40分鐘至反應(yīng)爐內(nèi)溫度達(dá)到130(Tl45(rC后給鎢絲線圈通電點(diǎn)燃引燃劑粉料，進(jìn)而引燃步驟(5)所得塊體，待塊體燃燒完畢反應(yīng)爐冷卻至室溫后，取出燃燒后的塊體，剔除引燃劑粉料層，將剩下的塊體研磨15 20分鐘，即制得自蔓延高溫合成致白光LED用紅色熒光粉Sr2Si5N8IEu2+ ； 所述Si源為Si粉和SiO2粉中的一種或兩種，Si粉和SiO2粉可以任意比例互換； 所述銨鹽為CO(NH2)2或NH4Cl ； 所述原料和化學(xué)試劑純度均為分析純以上純度。
全文摘要
本發(fā)明公開(kāi)了一種自蔓延高溫合成致白光LED用紅色熒光粉Sr2Si5N8:Eu2+的方法。按配比稱取Si源、Si3N4、石墨碳粉、碳酸鍶和氧化銪為原料，并加入銨鹽作為添加劑，以酒精為研磨介質(zhì)，在研缽中研磨混料均勻；按配比稱取石墨碳粉和金屬鈦粉作為引燃劑，以酒精為研磨介質(zhì)，在研缽中研磨混料均勻；研磨所得原料和引燃劑粉料均放入真空干燥箱中干燥后再分別研磨，再次使粉料混合均勻，將混合均勻的原料壓模成型，再將混合均勻的引燃劑粉料鋪于其上進(jìn)行二次壓模，成型塊體；將塊體放入自蔓延高溫合成反應(yīng)爐中密閉氮?dú)夥障氯紵?，反?yīng)爐冷卻至室溫后，取出燃燒后的塊體，剔除引燃劑粉料層，將剩下塊體研磨，即制得目標(biāo)粉體。本發(fā)明具有成本低、反應(yīng)快、操作簡(jiǎn)單等優(yōu)點(diǎn)。
文檔編號(hào)C09K11/59GK102863953SQ20121039208
公開(kāi)日2013年1月9日 申請(qǐng)日期2012年10月16日 優(yōu)先權(quán)日2012年10月16日
發(fā)明者鄒正光, 彭懷玉, 申玉芳 申請(qǐng)人:桂林理工大學(xué)