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      一種貴金屬/復(fù)合金屬氧化物/碳納米管型電催化劑及其制備方法和應(yīng)用的制作方法

      文檔序號(hào):5053763閱讀:241來(lái)源:國(guó)知局
      專利名稱:一種貴金屬/復(fù)合金屬氧化物/碳納米管型電催化劑及其制備方法和應(yīng)用的制作方法
      技術(shù)領(lǐng)域
      本發(fā)明屬于納米復(fù)合材料制備技術(shù)領(lǐng)域,具體涉及貴金屬/復(fù)合金屬氧化物/碳 納米管型電催化劑及其制備方法。
      背景技術(shù)
      近年來(lái),納米復(fù)合材料(Nanocomposites)的研究發(fā)展比較迅速。由于納米復(fù)合 材料的分散相具有納米尺度效應(yīng)、大的比表面積、強(qiáng)的界面相互作用和獨(dú)特的物理-化學(xué) 性能,使其與常規(guī)復(fù)合材料相比有更大的優(yōu)勢(shì)。納米復(fù)合材料糅合了兩種或兩種以上物質(zhì) 的性質(zhì),從而產(chǎn)生許多特異性能,在電子學(xué)、光學(xué)、機(jī)械學(xué)、生物學(xué)等領(lǐng)域展現(xiàn)出廣闊應(yīng)用前 景。其中碳納米管是復(fù)合材料中加強(qiáng)材料的優(yōu)秀候選者,成為碳納米管基納米復(fù)合材料。 此種復(fù)合材料不僅具備了碳納米管獨(dú)特的物理化學(xué)性能、較高的電子導(dǎo)電性、高的抗腐蝕 性和高穩(wěn)定性,還在此基礎(chǔ)上引入了所需要的金屬或金屬氧化物,使碳納米管實(shí)現(xiàn)了功能 化,加強(qiáng)復(fù)合材料的各項(xiàng)性能,能夠有的放矢的應(yīng)用在諸多領(lǐng)域中,例如用于半導(dǎo)體、傳感 器、催化劑、催化劑載體、儲(chǔ)能材料、超級(jí)電容器、生物醫(yī)藥等領(lǐng)域,是一種新型無(wú)機(jī)功能復(fù) 合材料。例如碳納米管與TiO2復(fù)合負(fù)載上貴金屬Pt粒子用于直接乙醇燃料電池中,擁有 較好的電化學(xué)性能和較高的抗中毒性;碳納米管與NiO復(fù)合,不僅有效的降低了 MO電極 的電阻,加強(qiáng)導(dǎo)電性能,同時(shí)有效的增加了電極表面的比活性面積,提高了電極電容;碳納 米管與磁性氧化鐵復(fù)合成為吸附Ni2+和Sr2+的吸附劑,具有良好的吸附性能。(D.M.He, L. X. Yang, S. Y. Kuang, Q. Y. Cai, Electrochem Commun 9 (2007) 2467-2472 ;J. Y. Lee, K. Liang, K. H. Ana, Y. H. Lee, SyntheticMetals 150 (2005) 153-157 ;C. L Chen, J. Hu, D. D Shao, J. X. Li, X. K. Wang, Journal of HazardousMaterials 164(2009)923—928)。目前,由于碳納米管奇異的電子特性和很高的表面體積比在用于電極反應(yīng)時(shí)可以 促進(jìn)電子的轉(zhuǎn)移,廣泛的被用于醇類燃料電池中。碳納米管不僅提供貴金屬分散的介質(zhì), 同時(shí)它的表面被氧化后可提供大量的含氧基團(tuán),有效的提高了催化氧化的效率、延長(zhǎng)了電 催化劑的使用壽命,成為了燃料電池中最受歡迎的載體材料。傳統(tǒng)制備電催化劑的方法是 用電化學(xué)、液相還原、氣相還原等方法使貴金屬負(fù)載在碳納米管的表面。但是當(dāng)碳納米管 雜亂的團(tuán)聚在一起時(shí),容易使所負(fù)載上的貴金屬發(fā)生納米顆粒的團(tuán)聚或者活性中心被包埋 的現(xiàn)象,不利于電催化劑的高效使用。因此碳納米管基復(fù)合材料成為了改良此缺點(diǎn)首選的 材料。利用碳納米管和金屬氧化物的雙功能作用以達(dá)到貴金屬分散和增加貴金屬的抗中毒 性。但由于兩相容易發(fā)生相分離,納米粒子團(tuán)聚,所合成的碳納米管基的復(fù)合材料中金屬以 及金屬氧化物的顆粒分散度和粒徑大小控制難度大等缺點(diǎn),導(dǎo)致所合成的復(fù)合材料的優(yōu)勢(shì) 減弱。并且此過(guò)程操作步驟復(fù)雜,需要調(diào)變的因素難控,最佳條件難尋,對(duì)最終的電化學(xué)性 能有著較大的影響。傳統(tǒng)制備碳納米管最為普遍的方法是催化化學(xué)氣相沉積法即CCVD法。在CCVD 中所使用的催化劑的活性組分主要為過(guò)渡金屬Ni、Fe、Co (Wei-Wei Pang, Seongyop Lim,Yu-ZhenZhang,Seong-Ho Yoon,and Isao Mochida,J.Phys. Chem. C,2008,112 (27), 10050-10060);而目前也有文獻(xiàn)報(bào)道貴金屬對(duì)生長(zhǎng)碳納米管的催化活性,用貴金屬Pt作 為催化劑生長(zhǎng)一系列碳納米管,但是相對(duì)來(lái)說(shuō)碳納米管的均勻性和分散性需要有所提高 (Sakae Takenaka,Toshiyukilguchia,Eishi Tanabe,Hideki Matsune,Masahiro Kishida, Ccarbon,47(2009)1251-1257)。因此,如果能一體化合成貴金屬、金屬氧化物、碳納米管均勻復(fù)合的納米復(fù)合材料 直接作為電催化劑用于燃料電池中,將有利于成本的降低、制備方法的簡(jiǎn)化、電化學(xué)性能的提尚。

      發(fā)明內(nèi)容
      本發(fā)明的目的是提供一種貴金屬/復(fù)合金屬氧化物/碳納米管型電催化劑及其制 備方法,以及將該電催化劑用于醇類燃料電池中。所述的電催化劑由貴金屬、復(fù)合金屬氧化物、碳納米管一體化生成的混合物,電催 化劑的比表面積在150 ZOOm2g-1 ;其中貴金屬的質(zhì)量百分含量為2% 10%,粒子直徑為4 12nm;復(fù)合金屬氧化物以尖晶石M2IT2O4形式存在,M2+是Ni2+、Co2+、Mg2+中的一種或幾 種;M3+是Al3+、Fe3+中的一種或兩種,粒子直徑為10 30nm ;碳納米管的質(zhì)量百分含量為50% 75%,直徑為20 SOnm ;其中碳納米管中含 有部分直徑為20 50nm的單螺旋型碳納米管;該電催化劑對(duì)醇類氧化的最大峰電流的比活性可達(dá)120 200mA · mg—1。該貴金屬/復(fù)合金屬氧化物/碳納米管型電催化劑的具體制備步驟如下A.用去離子水配制含有二價(jià)金屬離子M2+和三價(jià)金屬離子M3+的混合鹽溶液,其 中[M2+]/[M3+] = 2 4,其中M2+的摩爾濃度為0. 4 1. Omol/L,M3+的摩爾濃度為0. 1 0. 5mol/L ;活性金屬離子M2+是Pt2+、Pd2+、Ni2+、Co2+、Mg2+中的一種或幾種,其中M2+必選貴金 屬Pt2+、Pd2+中的1 2種和Ni2+、Co2+、Mg2+中的一種,貴金屬的摩爾濃度為0. 04 0. 2mol/ L ;M3+是Al3+、Fe3+中的1 2種;混合鹽溶液中的酸根離子是N03_、CF或S042_中的任意一 種或幾種。B、將尿素加到以上混合鹽溶液中,使尿素與[M2+] + [M3+]摩爾濃度比為3 6 ;將該 混合鹽溶液放置于水熱釜中,在靜置狀態(tài)下于150 180°C水熱反應(yīng)24 36小時(shí);將產(chǎn)物 過(guò)濾分離,用去離子水洗滌,于60 70°C下干燥15 20小時(shí),得到層狀雙金屬氫氧化物前 體;C、將層狀雙金屬氫氧化物前體平鋪于瓷舟中,放入管式加熱爐中,通入氮?dú)?,?2 10°C /min的速率升溫至500 900°C后保溫1. 5 2小時(shí),在此溫度下通入流速為6 20ml/min的乙炔氣體,反應(yīng)1. 5 20小時(shí),反應(yīng)結(jié)束隨爐冷卻至室溫,得到貴金屬/復(fù)合金 屬氧化物/碳納米管電催化劑。將該電催化劑與石墨、聚四氟乙烯混合成膏狀,均勻涂負(fù)在碳紙表面,使涂負(fù)的面 積為0. 5 1. Ocm2制作成工作電極。將該工作電極用于醇類燃料電池中,其對(duì)醇氧化的最 大峰電流的比活性可達(dá)120 200mA · mg—1。對(duì)得到的貴金屬/復(fù)合金屬氧化物/碳納米管型電催化劑進(jìn)行表征,結(jié)果見(jiàn)圖1-4。圖1和圖2分別為實(shí)施例1中電催化劑的XRD圖和掃描電鏡圖。圖1中,除了碳 物種的C(002)的特征衍射峰以外,還可以看到金屬單質(zhì)Pt、Ni和尖晶石的特征衍射峰,證 明了產(chǎn)物中碳物種、金屬與尖晶石型金屬氧化物共存。圖2中主要為所合成的直型碳納米 管和單螺旋型碳納米管。圖3和圖4分別為實(shí)施例2復(fù)合材料的XRD圖和掃描電鏡圖。圖3中,除了碳物 種的C(002)的特征衍射峰以外,還可以看到金屬單質(zhì)Pt和尖晶石的特征衍射峰,證明了產(chǎn) 物中碳物種、金屬與尖晶石型金屬氧化物共存。圖4掃描電鏡圖中主要為所合成的碳納米
      管。本發(fā)明結(jié)合層狀雙金屬氫氧化物(Layered Double Hydroxides,簡(jiǎn)稱LDHs)層板 元素及其配比可調(diào)性,通過(guò)設(shè)計(jì)向其層板引入Pt、Pd、Ni、Co、Fe活性或助活性物種,生成含 貴金屬的特定LDHs前體。利用乙炔的催化化學(xué)氣相沉積法(CCVD),把貴金屬或者貴金屬和 其他活性金屬還原出來(lái),催化生長(zhǎng)碳納米管。LDHs前體在CCVD過(guò)程中可原位生成均勻分散 在碳納米管表面的尖晶石型金屬氧化物,復(fù)合金屬氧化物結(jié)晶度好,粒徑均勻,各組分之間 的比例可以通過(guò)控制反應(yīng)條件來(lái)改變。而未進(jìn)入碳納米管內(nèi)壁的貴金屬粒子則分散的吸附 在碳納米管和金屬氧化物的網(wǎng)絡(luò)矩陣中,具有醇類氧化還原的催化活性。此方法解決了單元貴金屬催化劑易燒結(jié),催化劑粒子分散度和晶粒尺寸難控的缺 點(diǎn),同時(shí)用含貴金屬的層狀雙金屬氫氧化物前體制備的電催化劑直接用于醇類燃料電池, 克服了電催化劑制備復(fù)雜,成本高以及催化劑易中毒等問(wèn)題。本發(fā)明具有如下顯著效果(1)有效的利用了貴金屬作為催化劑,催化生長(zhǎng)形貌均一尺寸均勻的碳納米管,克 服了單元貴金屬催化劑易燒結(jié),催化生長(zhǎng)碳納米管質(zhì)量差的缺點(diǎn);(2)原位合成了均勻分 散在碳納米管表面的尖晶石型復(fù)合金屬氧化物,即使碳納米管未經(jīng)過(guò)功能化也能與金屬氧 化物高效雜化,提供大量的富氧基團(tuán);(3)改變LDHs前體的組成可以有效控制電催化劑各 組分的比例,克服了傳統(tǒng)復(fù)合材料制備中各項(xiàng)組分不能均勻分散、互相團(tuán)聚,以及金屬氧化 物顆粒分散度和粒徑大小難以控制的缺點(diǎn);(4)分散在碳納米管和復(fù)合金屬氧化物基體中 的貴金屬粒子具有電催化活性,可直接用于醇類燃料電池中,具有較好的電化學(xué)性能。(5) 制備過(guò)程簡(jiǎn)便易操作,成本較低。


      圖1為實(shí)施例1中電催化劑的XRD2為實(shí)施例2中電催化劑的掃描電鏡圖。圖3為實(shí)施2電催化劑的XRD4為實(shí)施2電催化劑的掃描電鏡圖。
      具體實(shí)施例方式實(shí)施例1 將K2PtCl4 · 2H20、NiSO4 · 6H20、MgCl2 · 6H20 和 Al (NO3) 3 · 7H20 溶于 80ml 去離子水 中配制成鹽溶液,其中Pt2+的摩爾濃度為0. 08mol/L, Ni2+的摩爾濃度為0. 3mol/L, Mg2+的摩爾濃度為O. 6mol/L, Al3+的摩爾濃度為0. 3mol/L ;在鹽溶液中加入尿素制成混合溶液,使尿素和所有金屬陽(yáng)離子的摩爾濃度比為 5 I0將此混合溶液裝入IOOml的聚四氟乙烯樹(shù)脂的內(nèi)膽中,放置在反應(yīng)器中封閉后放 入150°C的烘箱中晶化36小時(shí),最后取出內(nèi)膽。反應(yīng)結(jié)束后抽濾,用去離子水洗滌兩次, 60°C干燥10小時(shí)。將上述制備得到的層狀雙金屬氫氧化物150mg裝進(jìn)瓷舟后放入管式加熱爐中,通 入氮?dú)?70ml/min),以10°C /min的速率升溫至500°C,保溫90min后再繼續(xù)通入120min的 乙炔(乙炔和氮?dú)獾牧髁糠謩e為lOml/min和 70ml/min),最后隨爐冷卻至室溫,得到Pt/復(fù) 合金屬氧化/碳納米管電催化劑。其中碳納米管為管徑為30nm左右的直型碳納米管和管 徑為20nm左右的單螺旋型碳納米管(即螺線管型碳納米管)的混合型碳納米管。金屬氧 化物粒子的直徑為20nm左右,Pt粒子的直徑為IOnm左右。Pt粒子的重量百分含量分別為 7%,碳納米管的重量百分含量分別為75%。比表面積在ZOOm2g-1左右。把得到的電催化劑、石墨、聚四氟乙稀混合制成膏狀,其中電催化劑和石墨分別為 65%和10%。用碳紙作為基體把膏狀混合物均勻的涂負(fù)在碳紙的表面,使涂負(fù)的面積為 0. 5cm2制備得到工作電極。將此電極用于乙醇燃料電池中。電化學(xué)性能用三電極體系檢測(cè), 用循環(huán)伏安法在0. 5mol · L—1乙醇溶液和0. 5mol · L—1氫氧化鉀溶液中進(jìn)行氧化還原反應(yīng)。 此電催化劑對(duì)乙醇氧化的最大峰電流的比活性為120mA · mg—1。實(shí)施例2 將K2PtCl4 · 2H20、Mg (NO3)2 · 6H20 和 Al (NO3)3 · 7H20 溶于 80ml 去離子水中配制成 鹽溶液,其中Pt2+的摩爾濃度為0. 04mol/L, Mg2+的摩爾濃度為0. 3mol/L, Al3+的摩爾濃度 為 0. lmol/L ;在鹽溶液中加入適當(dāng)?shù)哪蛩刂瞥苫旌先芤?,尿素和所有金屬?yáng)離子的摩爾濃度比 為3。將此混合溶液裝入IOOml的聚四氟乙烯樹(shù)脂的內(nèi)膽中,放置在反應(yīng)器中封閉后放 入180°C的烘箱中晶化36小時(shí),最后取出內(nèi)膽。反應(yīng)結(jié)束后抽濾,用去離子水洗滌兩次, 75°C干燥15小時(shí)。將上述制備得到的層狀雙金屬氫氧化物150mg裝進(jìn)瓷舟后放入管式加熱爐中,通 入氮?dú)?70ml/min),以10°C /min的速率升溫至600°C,保溫120min后再繼續(xù)通入120min的 乙炔(乙炔和氮?dú)獾牧髁糠謩e為lOml/min和70ml/min),最后隨爐冷卻至室溫后得到Pt/ 復(fù)合金屬氧化/碳納米管電催化劑。其中碳納米管管徑為80nm左右;金屬氧化物的粒子直 徑為30nm左右;Pt粒子的直徑為4nm左右。Pt粒子、碳納米管的重量百分含量分別為3%、 75 %。比表面積在ISOm2gH左右。把得到的電催化劑、石墨、聚四氟乙稀混合制成膏狀,其中電催化劑和石墨分別 為60%和5%。用碳紙作為基體把膏狀混合物均勻的涂負(fù)在碳紙的表面,使涂負(fù)的面積為 0. 5cm2制備得到工作電極。將此電極用于甲醇燃料電池中。電化學(xué)性能用三電極體系檢測(cè), 用循環(huán)伏安法在0. 5mol · Γ1甲醇溶液和0. 5mol · Γ1氫氧化鉀溶液中進(jìn)行氧化還原反應(yīng)。 此電催化劑對(duì)甲醇氧化的最大峰電流的比活性為180mA · mg—1。實(shí)施例3
      將Na2PdCl4 · 2H20、Co (NO3) 3 · 6H20 和 Fe (NO3) 3 · 7H20 溶于 80ml 去離子水中配制成 鹽溶液,其中Pd2+的摩爾濃度為0. 04mol/L, Co2+的摩爾濃度為0. 4mol/L, Fe3+的摩爾濃度 為 0. lmol/L ;在鹽溶液中加入適當(dāng)?shù)哪蛩刂瞥苫旌先芤?,尿素和所有金屬?yáng)離子的摩爾濃度比 為4。將此混合溶液裝入IOOml的聚四氟乙烯樹(shù)脂的內(nèi)膽中,放置在反應(yīng)器中封閉后放 入150°C的烘箱中晶化36小時(shí),最后取出內(nèi)膽。反應(yīng)結(jié)束后抽濾,用去離子水洗滌兩次, 70°C干燥10小時(shí)。將上述制備得到的層狀雙金屬氫氧化物IOOmg裝進(jìn)瓷舟后放入管式加熱爐中,, 通入氮?dú)?60ml/min),以10°C /min的速率升溫至700°C,保溫90min后再繼續(xù)通入90min 的乙炔(乙炔和氮?dú)獾牧髁糠謩e為6ml/min和60ml/min),最后隨爐冷卻至室溫后得到電催 化劑。其中碳納米管管徑為80nm左右。金屬氧化物粒子的直徑為20nm左右,Pd粒子的直 徑為12nm左右。Pd粒子、碳納米管的重量百分含量分別為5%、70%。比表面積在ISOm2g4 左右ο把得到的電催化劑、石墨、聚四氟乙稀混合制成膏狀,其中電催化劑和石墨分別為 70%和10%。用碳紙作為基體把膏狀混合物均勻的涂負(fù)在碳紙的表面,使涂負(fù)的面積為 0.5cm2制備得到工作電極。將此電極用于乙二醇燃料電池中。電化學(xué)性能用三電極體系檢 測(cè),用循環(huán)伏安法在0. 5mol · L—1乙二醇溶液和0. 5mol · L—1氫氧化鉀溶液中進(jìn)行氧化還原 反應(yīng)。此電催化劑對(duì)乙醇氧化的最大峰電流的比活性為150mA ^mgA實(shí)施例4 將K2PtCl4 · 2H20、Na2PdCl4 · 2H20、MgCl2 · 6H20 和 Al (NO3) 3 · 7H20 溶于 80ml 去離 子水中配制成鹽溶液,其中其中Pt2+的摩爾濃度為0. 02mol/L,Pd2+的摩爾濃度為0. 02mol/ L, Mg2+的摩爾濃度為1. Omol/L,Al3+的摩爾濃度為0. 5mol/L ;在鹽溶液中加入適當(dāng)?shù)哪蛩刂瞥苫旌先芤?,尿素和所有金屬?yáng)離子的摩爾濃度比 為6。將此混合溶液裝入100ml的聚四氟乙烯樹(shù)脂的內(nèi)膽中,放置在反應(yīng)器中封閉后放 入180°C的烘箱中晶化24小時(shí),最后取出內(nèi)膽。反應(yīng)結(jié)束后抽濾,用去離子水洗滌兩次, 70°C干燥20小時(shí)。將上述制備得到的層狀雙金屬氫氧化物150mg裝進(jìn)瓷舟后放入管式加熱爐中,通 入氮?dú)?65ml/min),以5°C /min的速率升溫至700°C,保溫90min后再繼續(xù)通入90min的乙 炔(乙炔和氮?dú)獾牧髁糠謩e為20ml/min和65ml/min),最后隨爐冷卻至室溫后得到電催化 齊U。其中碳納米管管徑為40nm左右。金屬氧化物的粒子直徑為IOnm左右,Pt和Pd粒子 的直徑分別為12和IOnm左右。貴金屬、碳納米管的重量百分含量分別為6%、60%。比表 面積在ZOOm2g-1左右。把得到的電催化劑、石墨、聚四氟乙稀混合制成膏狀,其中電催化劑和石墨分別為 70%和10%。用碳紙作為基體把膏狀混合物均勻的涂負(fù)在碳紙的表面,使涂負(fù)的面積為 0. 5cm2制備得到工作電極。將此電極用于甲醇燃料電池中。電化學(xué)性能用三電極體系檢測(cè), 用循環(huán)伏安法在0. 5mol - Γ1甲醇溶液和0. 5mol -L"1硫酸溶液中進(jìn)行氧化還原反應(yīng)。此電 催化劑對(duì)甲醇氧化的最大峰電流的比活性為200mA · mg—1。
      權(quán)利要求
      一種貴金屬/復(fù)合金屬氧化物/碳納米管型電催化劑的制備方法,具體制備步驟如下A.用去離子水配制含有二價(jià)金屬離子M2+和三價(jià)金屬離子M3+的混合鹽溶液,其中[M2+]/[M3+]=2~4,其中M2+的摩爾濃度為0.4~1.0mol/L,M3+的摩爾濃度為0.1~0.5mol/L;活性金屬離子M2+是Pt2+、Pd2+、Ni2+、Co2+、Mg2+中的一種或幾種,其中M2+必選貴金屬Pt2+、Pd2+中的1~2種和Ni2+、Co2+、Mg2+中的一種,貴金屬的摩爾濃度為0.04~0.2mol/L;M3+是Al3+、Fe3+中的1~2種;混合鹽溶液中的酸根離子是NO3-、Cl-或SO42-中的任意一種或幾種;B、將尿素加到以上混合鹽溶液中,使尿素與[M2+]+[M3+]摩爾濃度比為3~6;將該混合鹽溶液放置于水熱釜中,在靜置狀態(tài)下于150~180℃水熱反應(yīng)24~36小時(shí);將產(chǎn)物過(guò)濾分離,用去離子水洗滌,于60~70℃下干燥15~20小時(shí),得到層狀雙金屬氫氧化物前體;C、將層狀雙金屬氫氧化物前體平鋪于瓷舟中,放入管式加熱爐中,通入氮?dú)?,?~10℃/min的速率升溫至500~900℃后保溫1.5~2小時(shí),在此溫度下通入流速為6~20ml/min的乙炔氣體,反應(yīng)1.5~20小時(shí),反應(yīng)結(jié)束隨爐冷卻至室溫,得到貴金屬/復(fù)合金屬氧化物/碳納米管電催化劑。
      2.一種根據(jù)權(quán)利要求1所述的方法制備的貴金屬/復(fù)合金屬氧化物/碳納米管型電催 化,是由貴金屬、復(fù)合金屬氧化物和碳納米管一體化生成的混合物,該電催化劑的比表面積 在 150 200m2;其中貴金屬的質(zhì)量百分含量為2% 10%,粒子直徑為4 12nm ;復(fù)合金屬氧化物以 尖晶石Μ2+Μ3+204形式存在,M2+是Ni2+、Co2+、Mg2+中的一種或幾種;M3+是Al3+、Fe3+中的一種或 兩種,粒子直徑為10 30nm ;碳納米管的質(zhì)量百分含量為50% 75%,直徑為20 80nm ; 其中碳納米管中含有部分直徑為20 50nm的單螺旋型碳納米管;
      3.一種將權(quán)利要求2所述的貴金屬/復(fù)合金屬氧化物/碳納米管型電催化應(yīng)用于醇類 燃料電池中,將該電催化制作成電極用于醇類燃料電池中,其對(duì)醇類氧化的最大峰電流的 比活性可達(dá)120 200mA · mg-1。
      全文摘要
      本發(fā)明提供了一種貴金屬/復(fù)合金屬氧化物/碳納米管型電催化劑及其制備方法和應(yīng)用,屬于納米復(fù)合材料制備技術(shù)領(lǐng)域。其特點(diǎn)在于,利用水滑石層板組成的可調(diào)控性和結(jié)構(gòu)的可設(shè)計(jì)性,向?qū)影逡隤t2+、Pd2+和Ni2+、Co2+、Mg2+、Al3+、Fe3+離子,合成出含有貴金屬元素的層狀雙金屬氫氧化物前體。Pt2+、Pd2+可以在分子水平上高度的分散和均勻的分布,還原后可作為催化劑催化生長(zhǎng)負(fù)載貴金屬粒子的碳納米管與復(fù)合金屬氧化物高度雜化的復(fù)合型電催化劑。該方法不但可以有效的分散貴金屬催化劑,控制貴金屬催化劑對(duì)碳納米管和復(fù)合金屬氧化物的生長(zhǎng),還加強(qiáng)了負(fù)載在碳納米管和復(fù)合金屬氧化物網(wǎng)絡(luò)矩陣中的貴金屬的電催化性能。將該電催化制作成電極用于醇類燃料電池中,其對(duì)醇類氧化的最大峰電流的比活性可達(dá)120~200mA·mg-1。本發(fā)明的制備方法一體化,操作簡(jiǎn)單、無(wú)環(huán)境污染,適合工業(yè)化過(guò)程。
      文檔編號(hào)B01J23/42GK101814604SQ20101003383
      公開(kāi)日2010年8月25日 申請(qǐng)日期2010年1月8日 優(yōu)先權(quán)日2010年1月8日
      發(fā)明者張璐, 李峰 申請(qǐng)人:北京化工大學(xué)
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