由鉬金屬靶材生產(chǎn)锝的制作方法
【專(zhuān)利摘要】回收適合于99mTc或94mTc的大規(guī)模回旋加速器生產(chǎn)的同位素富集的鉬金屬靶材包括：采用帶電粒子輻射富集的鉬金屬靶材以生產(chǎn)锝同位素；在輻射鉬之后分離锝同位素；使鉬金屬再生；以及重制用于另一輻射步驟的鉬靶材。隨后可重復(fù)該工藝。優(yōu)選地，分離锝同位素通過(guò)以下過(guò)程實(shí)現(xiàn)：氧化溶解鉬從而將其從靶材支撐板上去除，并形成鉬酸鹽和高锝酸鹽。通過(guò)諸如ABEC工藝的各種方式離析锝同位素。需要額外步驟離析鉬酸鹽并使其還原為鉬金屬，從而再次利用鉬。接下來(lái)可通過(guò)諸如以下的操作將重獲的鉬金屬重制為靶材：壓制、或壓制和燒結(jié)，隨后結(jié)合到一靶材支撐板上。
【專(zhuān)利說(shuō)明】由鉬金屬靶材生產(chǎn)锝
[0001]相關(guān)申請(qǐng)的交叉引用
[0002]本申請(qǐng)根據(jù)35USC119(e)享有申請(qǐng)日為2011年4月10號(hào)、申請(qǐng)序列號(hào)為N0.61473795的美國(guó)臨時(shí)申請(qǐng)的權(quán)益。
【背景技術(shù)】
[0003]99fflTc是現(xiàn)今核醫(yī)學(xué)中使用最為廣泛的同位素。99mTc (t1/2=6h)是在大于80%的診斷核醫(yī)學(xué)操作中使用的伽馬發(fā)射放射性核素，迄今為止其來(lái)源是憑借反應(yīng)堆產(chǎn)生的"Mo的衰變。99Mo(t1/2=66h)吸附到較小的氧化鋁柱上?？擅刻鞆倪@一“發(fā)生器”上洗脫99mTc,直至"Mo在通常的約1-2周內(nèi)衰變到無(wú)法進(jìn)行進(jìn)一步有經(jīng)濟(jì)效益的提取。
[0004]94fflTc是一種在過(guò)去的二十年間用于各種臨床研究的正電子發(fā)射同位素，99mTc和94mTc的回旋加速器生產(chǎn)(cyclotron generation)中使用了富集的氧化鑰。然而,氧化鑰較差的熱導(dǎo)率嚴(yán)重限制了可應(yīng)用于這些靶材的射束電流(beam current)的量(靶材在由大射束電流造成的高溫下會(huì)熔化或變?yōu)閾]發(fā)物)。使用基于氧化鑰的靶材生產(chǎn)94mTc通常限于約為5 μ A的電流。該電流值比99mTc的大規(guī)模回旋加速器生產(chǎn)所需的100-500 μ A小了兩個(gè)數(shù)量級(jí)，使得對(duì)大規(guī)模用途而言，94mTc或99mTc的以氧化物為基礎(chǔ)的靶材設(shè)計(jì)策略是不切實(shí)際的。
[0005]W02011/002323已公開(kāi)了使用“堆疊的(stacked)”箔靶材設(shè)計(jì)，其包括許多可與iwMo層一起使用、以通過(guò)itoMo (p，2n)過(guò)程生產(chǎn)99mTc的不同材料。單個(gè)層沒(méi)有結(jié)合在一起，因此輻照過(guò)程中各層之間的熱傳遞效率低。高效的熱傳遞對(duì)于使大于IkW的高能射束產(chǎn)生的能量有效分散到回旋加速器靶材的冷卻系統(tǒng)而言是必不可少的，從而防止過(guò)熱、以及防止革巴物(target material)熔化或揮發(fā)。
[0006]100Mo的天然豐度為9.63%，與從天然鑰中進(jìn)行itoMo的同位素分離相關(guān)的高成本使得靶材回收非常有吸引力。由于94mTc是正電子發(fā)射體(t1/2=52.5min)，而且已經(jīng)確認(rèn)其具有與"mTc完全相同的配位化學(xué)，回旋加速器生產(chǎn)94mTc同樣能引起人們的興趣。最廣泛報(bào)導(dǎo)的94mTc的生產(chǎn)策略是通過(guò)94Mo (天然豐度為9.25%)的質(zhì)子輻射，因此和itoMo (9.63%)的情況相同的是，富集同位素的成本使得人們對(duì)靶材回收有很大興趣。大多數(shù)94mTc靶材是采用MoO3制備得到。由于采用MoO3制備的靶材熱導(dǎo)率較差，其不能耐受高射束電流，因此生產(chǎn)能力有限。

【發(fā)明內(nèi)容】

[0007]本發(fā)明提出對(duì)同位素富集的鑰金屬祀材(metal target)進(jìn)行回收,該鑰金屬革巴材適合于99mTc或94mTc的大規(guī)?；匦铀倨魃a(chǎn)。該工藝是由若干個(gè)輔助工藝形成的循環(huán)。在一個(gè)實(shí)施例中，該工藝包括:對(duì)鑰金屬靶材進(jìn)行帶電粒子輻射以生產(chǎn)锝同位素；使鑰氧化并產(chǎn)生锝；從鑰酸鹽分離產(chǎn)生的高锝酸鹽(pertechnate);離析(isolation)鑰酸鹽；將鑰酸鹽還原為鑰金屬；以及重制(reformation)鑰金屬祀材以用于另一福射步驟。隨后可重復(fù)該工藝。優(yōu)選地，分離锝同位素通過(guò)以下過(guò)程實(shí)現(xiàn):氧化溶解鑰靶材從而將其從祀材支撐板上去除，隨后通過(guò)諸如雙水相萃取色譜(aqueous biphasic extractionchromatography, ABEC)工藝的各種方式離析锝同位素。可使用的ABEC和其他分離工藝需要锝為高锝酸鹽的形式，需要鑰為氧化物、優(yōu)選為鑰酸鹽的形式。需要額外步驟從溶解的鑰酸鹽溶液中重獲(recover)金屬鑰，從而回收鑰以制作成其他靶材。接下來(lái)可通過(guò)以下操作將重獲的鑰金屬重制為靶材:壓制、或壓制和燒結(jié)，隨后結(jié)合到一靶材支撐物上。
[0008]在另一實(shí)施例中，該工藝包括制備锝同位素；制備锝同位素包括:采用帶電粒子輻射鑰金屬靶材以產(chǎn)生锝同位素，在輻射鑰金屬之后分離锝同位素，使鑰金屬再生，以及將鑰金屬重制為用于另一輻射步驟的另一鑰靶材。在另一實(shí)施例中，公開(kāi)了一種制備鑰金屬靶材的方法，該方法包括將鑰金屬結(jié)合到一靶材支撐物上；所述鑰金屬靶材用于接受帶電粒子的輻射以產(chǎn)生锝同位素。
[0009]各個(gè)實(shí)施例可提供以下的一個(gè)或多個(gè):將鑰金屬重制為另一鑰靶材包括將鑰金屬結(jié)合到一靶材支撐物上；將鑰金屬結(jié)合到靶材支撐物上包括對(duì)顆粒狀的鑰金屬施加熱量和壓力；在真空下施加壓力；重制鑰金屬包括壓制鑰金屬粉，以及在將鑰金屬顆粒結(jié)合到支撐物上之前，燒結(jié)產(chǎn)生的壓制鑰金屬粉以生產(chǎn)顆粒狀的鑰金屬；在還原性氣氛下實(shí)施燒結(jié)；在燒結(jié)過(guò)程中通過(guò)燒結(jié)后去除的燒結(jié)支撐板支撐壓制鑰金屬；該支撐物由第一材料形成，鑰金屬在燒結(jié)過(guò)程中受第二材料支撐，且第二材料的熔點(diǎn)比第一材料高；在燒結(jié)過(guò)程中通過(guò)一額外質(zhì)量(additional mass)支撐壓制鑰金屬，在燒結(jié)后使所述額外質(zhì)量與所述鑰金屬顆粒相分離；燒結(jié)支撐板由以下任意的一種或多種材料制成:Ta、T1、Pt、Zr、Cr、V、Rh、Hf、Ru、Ir、Nb、Os、氧化鋁、氧化鋯和石墨；額外質(zhì)量包括蓋子；蓋子由以下任意的一種或多種材料制成:Ta、T1、Pt、Zr、Cr、V、Rh、Hf、Ru、Ir、Nb、Os、氧化鋁、氧化鋯和石墨；靶材支撐物包括以下的一種或多種:Al、Ag、Pt、Au、Ta、T1、V、N1、Zn、Zr、Nb、Ru、Rh、Pd 和 Ir ;分離锝同位素包括溶解鑰金屬靶材以從靶材支撐物上去除鑰、以及離析該锝同位素；分離锝同位素包括使用雙氧水將鑰金屬靶材氧化成可溶解的鑰酸鹽，從而形成一溶液且锝同位素離析為高锝酸鹽，通過(guò)冷凍干燥離析鑰酸鹽，以及將離析的鑰酸鹽還原為鑰金屬；分離锝同位素包括采用碳酸銨中和溶液；溶解發(fā)生在溶液化條件(dissolution condition)下,且祀材支撐物不受溶液化條件影響；離析锝同位素包括使用雙水相萃取色譜法；锝同位素是"mTc，锝同位素是94mTc。
【專(zhuān)利附圖】

【附圖說(shuō)明】
[0010]現(xiàn)在將結(jié)合附圖描述各實(shí)施例，舉例來(lái)說(shuō)附圖中相似標(biāo)號(hào)表示相似元件；附圖中:
[0011]圖1是完整的锝生產(chǎn)循環(huán)的示意圖；
[0012]圖2是從鑰分離锝的方法步驟的示意圖；
[0013]圖3是從鑰酸銨重獲鑰金屬的方法步驟的示意圖；
[0014]圖4是制造金屬靶材的示意圖；
[0015]圖5是壓制鑰粉板/壓制鉭板組件連同鉭蓋的截面示意圖，所述鉭蓋用于在燒結(jié)時(shí)防止鑰彎曲(bowing)；
[0016]圖6是SUSS晶片鍵合(wafer bonding)系統(tǒng)的頂部加熱件和底部加熱件的樣品測(cè)量溫度曲線圖；[0017]圖7 是 Mo/Al/Cu 板的 SEM 圖像(SEM profile)；
[0018]圖8是燒結(jié)的natMo靶材后輻射的示意圖；
[0019]圖9是從溶解的靶材分離锝的示意圖；
[0020]圖10是在使鑰酸銨還原為鑰金屬的步驟中樣品溫度曲線的示意圖。
【具體實(shí)施方式】
[0021]在不背離權(quán)利要求所覆蓋的范圍的前提下，可對(duì)此處描述的實(shí)施例做出非實(shí)質(zhì)性調(diào)整。權(quán)利要求中的詞語(yǔ)“包括”使用的是其包括含義(inclusive sense)，且不排除存在其他元件。權(quán)利要求特征前的不定冠詞“a”和“an”不排除存在多于一個(gè)的該特征。此處描述的每一個(gè)個(gè)體特征(individual feature)可用于一個(gè)或多個(gè)實(shí)施例,而且不能僅因?yàn)榇颂帉?duì)其進(jìn)行了描述，就理解為其對(duì)權(quán)利要求所限定的所有實(shí)施例而言是必不可少的。
[0022]為防止大規(guī)模生產(chǎn)99mTc所需的、昂貴的itoMo (或用于94mTc的94Mo)靶材在大功率輻射下熔化/揮發(fā)，必須根據(jù)與大規(guī)模生產(chǎn)99mTc所需的大功率輻射兼容的金屬熱性能使用金屬M(fèi)o靶材。富集的iwMo粉必須形成為或沉積為固體結(jié)構(gòu)，從而忍受大功率輻射并維持充足的結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性。優(yōu)選地，新的金屬靶材(I)應(yīng)該具有制造其厚度足以在大射束電流下進(jìn)行最優(yōu)質(zhì)子捕獲的祀材的能力，所述射束電流是取決于福射能量和祀材角度(target angle)的因子；(2)應(yīng)該具有使鑰沉積/粘附到靶材支撐板上的能力；(3)在靶材制備過(guò)程中不應(yīng)損失昂貴的富集的鑰；(4)在大功率輻射下應(yīng)充分排出熱量；以及(5)制造簡(jiǎn)單且允許同時(shí)構(gòu)造多個(gè)靶材。
[0023]在一個(gè)實(shí)施例中，所公開(kāi)的工藝包括回收同位素富集的鑰金屬靶材，該鑰金屬靶材適合于用回旋加速器大規(guī)模生產(chǎn)99mTc或94mTc。該工藝是由若干個(gè)輔助工藝形成的循環(huán)。參考圖1，一示例性工藝包括:對(duì)鑰金屬靶材進(jìn)行帶電粒子輻射10、以產(chǎn)生锝同位素；在輻射鑰之后分離锝同位素20 ;使鑰金屬再生30 ;以及為另一輻射步驟10重制鑰靶材40。隨后可重復(fù)該工藝。優(yōu)選地，在輻射后溶解和分離金屬鑰靶材，以使得最終產(chǎn)物允許對(duì)所需的鑰酸銨進(jìn)行簡(jiǎn)單純化。參考圖2，分離锝同位素20優(yōu)選通過(guò)以下過(guò)程實(shí)現(xiàn):氧化溶解鑰靶材22從而將其從靶材支撐板上去除，隨后通過(guò)各種方式離析锝同位素24。例如，可使用已知的液-液萃取、離子交換色譜法、雙水相交換色譜法、ABEC?或電化學(xué)實(shí)現(xiàn)(從大量鑰酸鹽)分離高锝酸鹽的策略實(shí)例。同樣已知的是，以升華為基礎(chǔ)的、從大量鑰分離锝的策略——這些策略也需要在高效提取锝之前使鑰為氧化物形式。在(使用ABEC或其他工藝)分離放射锝(radio technetium)之前,首先必須使鑰金屬氧化成鑰酸鹽。盡管可能有其他形式,但該項(xiàng)工作策略性地選擇了鑰酸銨。在提取锝之后還有離析鑰酸銨和使鑰酸銨還原為鑰金屬的額外步驟30。如圖3所示，從鑰酸鹽重獲鑰的工藝30可包括冷凍干燥鑰酸銨溶液32以去除水和揮發(fā)性鹽，以及例如在還原性氣氛下加熱干燥和純化的鑰酸銨34。如圖4所示，隨后可通過(guò)以下過(guò)程使重獲的鑰重制為靶材40:例如通過(guò)壓制、或通過(guò)壓制42和燒結(jié)44 (例如，可通過(guò)在還原性氣氛下、在1600°C的溫度下加熱壓制的鑰金屬粉，以產(chǎn)生致密顆粒)，隨后通過(guò)結(jié)合到一靶材支撐物上46。例如，可從鉭燒結(jié)支撐板上去除生產(chǎn)的鑰顆粒，隨后通過(guò)在真空下對(duì)顆粒施加熱量和壓力將鑰顆粒結(jié)合到鋁支撐板、或銅支撐板、或其他合適的靶材支撐板上。
[0024]100Mo — "Mo — 99mTc工藝的靶材是已知的，其中通過(guò)升華從iwMo分離得到99mTc。通過(guò)升華法從大量鑰分離得到放射锝已有很好的描述，且具有若干變形。升華需要鑰是諸如鑰酸鹽的氧化物的形式。最常見(jiàn)的是在受控氧氣氣氛下、在石英管中加熱靶材。產(chǎn)生的揮發(fā)性氧化锝核素(species)和氧化鑰核素流過(guò)石英管(例如，通過(guò)添加氣體和/或通過(guò)自然對(duì)流)。由于石英管內(nèi)的溫度梯度和锝核素更高的蒸汽壓力，當(dāng)這兩種核素吸附在石英管壁的不同位置時(shí)即完成了分離。產(chǎn)生的鑰酸鹽在氫氣氣氛下、在大于600°C時(shí)還原為鑰金屬。目前已廣為記載如下升華:從94Mo分離94nTc,以及從w99Mo (來(lái)自于98Mo的中子活化)分離"mTc0該升華是結(jié)合itoMo進(jìn)行了討論，但試驗(yàn)數(shù)據(jù)的量有限。
[0025]示例性實(shí)施例主要集中于(使用富集的iwMo靶材)生產(chǎn)99nTc ;然而，憑借所使用的該工藝的特性和材料屬性(即相同金屬的不同同位素富集的樣品)，可合理預(yù)測(cè)的是，所公開(kāi)的方法可應(yīng)用于以下的任何情形:采用帶電粒子束輻射富集的鑰金屬靶材以生產(chǎn)所需的锝同位素，例如醫(yī)學(xué)相關(guān)的94mTc同位素(使用富集的94Mo靶材)。盡管該方法也可應(yīng)用于非富集的鑰，但如果使用了非富集的鑰(即天然豐度的鑰)，則不需要推行該循環(huán)，這是因?yàn)樘烊回S度的鑰(natMo)非常廉價(jià)，因此在目前的經(jīng)濟(jì)條件下不存在成本效益或回收。
[0026]選擇使用金屬鑰靶材(與鑰氧化物形成對(duì)比)的原因在于，它們可以耐受大很多的射束電流，因此允許生產(chǎn)多出許多的所需的锝產(chǎn)物。與鑰氧化物不同的是，由于鑰金屬在重獲高锝酸鹽時(shí)會(huì)轉(zhuǎn)換為氧化物，因此使用鑰金屬需要進(jìn)一步的純化和處理，以重獲該金屬。此外，購(gòu)買(mǎi)或重獲的鑰金屬是粉末形式，其需要進(jìn)一步處理以與回旋加速器的靶材組件兼容。如下評(píng)估了幾種用于將鑰粉構(gòu)造為鑰回旋加速器靶材的策略。
[0027]其中一個(gè)選項(xiàng)是將鑰金屬粉壓制到靶材支撐板上。該方法容易準(zhǔn)備但造成了兩個(gè)問(wèn)題。第一，粉粒(grains of powder)之間并不確保有良好的熱接觸。因此,鑰祀材在福射過(guò)程中可能難以維持其完整性。第二，盡管粉末有幾分牢固性，但其在調(diào)動(dòng)(manoeuvred)、運(yùn)輸或與周?chē)鲎埠罂赡懿荒芫S持其完整性。這因此造成了在輻射后損失高放射性靶物的潛在擔(dān)憂。然而，可通過(guò)增加覆箔(cover foil)減輕在運(yùn)輸過(guò)程中損失祀物的問(wèn)題。該操作相當(dāng)容易準(zhǔn)備且在運(yùn)輸期間提供更好的強(qiáng)度。但使用覆箔會(huì)導(dǎo)致與以下問(wèn)題相關(guān)的其他復(fù)雜性:冷卻，粉粒間較差的熱接觸，以及由于靶材為放射性導(dǎo)致必須將箔移除到偏僻處時(shí)所增加的后處理難度。我們已經(jīng)用試驗(yàn)方法輻射了壓制的鑰靶材，但并未使用覆箔。就壓制條件而言，我們嘗試了添加小量的粉、壓制、再添加更多一點(diǎn)的粉、壓制，如此等等直到壓制完所需的粉量。替代性的是，我們一次性壓制所有粉。單個(gè)的“一次性”策略提供的結(jié)果比多個(gè)壓制步驟好很多。還有可能使用富集的金屬鑰箔靶材(這是由于其在運(yùn)輸過(guò)期間有最好強(qiáng)度且有良好熱性能)。對(duì)鑰箔系統(tǒng)而言不需要任何靶材支撐板，因此也就不需要擔(dān)憂板污染。目前已對(duì)天然豐度的鑰箔進(jìn)行了輻射，但市場(chǎng)上買(mǎi)不到所需厚度的富集的鑰箔。制備該靶材的另一選項(xiàng)是使鑰熔化，熔化可增加靶材在運(yùn)輸期間的強(qiáng)度，并為鑰提供更好的熱特性。我們已通過(guò)電子束熔煉(e-beam melting)成功嘗試過(guò)將鑰熔化到由鉭制成的革巴材支撐板上。但由于鑰的熔點(diǎn)高，這導(dǎo)致需要進(jìn)行精確的溫度控制，且選擇靶材支撐板材料時(shí)受限于具有高熔點(diǎn)的那些材料，而這類(lèi)型的材料未必具有與大電流輻射兼容的良好熱性能或良好激活性能。無(wú)法實(shí)現(xiàn)所需的控制導(dǎo)致使用該策略時(shí)不能成功進(jìn)行靶材制備。即使采用該方法能成功，采用該方法在大規(guī)模生產(chǎn)靶材時(shí)仍然有時(shí)間和效率的問(wèn)題，許多靶材能否一次性完成也存在疑問(wèn)。已確定的是，用于靶材制備的更好工藝是燒結(jié)。燒結(jié)可以是通宵工藝，其需要較少的用戶(hù)介入(換言之，開(kāi)始燒結(jié)后在早上收集樣品)，并且提供一次性制作許多靶材的能力(迄今為止我們已一次性燒結(jié)7份，但仍有燒結(jié)更多的能力)。另一方面，熔化似乎涉及更高水平的控制、監(jiān)控和制備，根據(jù)所使用的系統(tǒng)其可能不容易規(guī)?；?。
[0028]考慮到運(yùn)輸強(qiáng)度和輻射完整性的擔(dān)憂，我們需要強(qiáng)度和熱接觸都有改進(jìn)的靶材設(shè)計(jì)。就此而言，我們對(duì)燒結(jié)進(jìn)行了探究。燒結(jié)是(盡管在未達(dá)到材料的熔點(diǎn)下)使粉粒致密化的策略。就此而言，我們將靶材壓制到高熔點(diǎn)的材料上(我們使用了鉭，但也可使用其他具有高熔點(diǎn)[>1600°C]的惰性材料)。優(yōu)選地，在還原性氣氛下加熱靶材(我們?cè)?600°C下使用了的H2氣氛)，以生產(chǎn)出固體顆粒狀的鑰金屬。在燒結(jié)期間使用“蓋子”，以防止產(chǎn)生的示例性顆粒彎曲；在燒結(jié)期間使用“蓋子”對(duì)于確保形成平坦的鑰顆粒而言是必不可少的。雖然發(fā)現(xiàn)燒結(jié)后的金屬鑰顆粒在燒結(jié)過(guò)程中沒(méi)有粘附到燒結(jié)支撐板上，但為了輻射目的可實(shí)施一結(jié)合步驟以將顆粒結(jié)合到靶材支撐板上。與壓制粉末(非燒結(jié))的方案相比，所產(chǎn)生的燒結(jié)且結(jié)合的靶材在運(yùn)輸期間強(qiáng)度增加，且鑰金屬與靶材支撐板之間的熱接觸得以改進(jìn)。還可使用有廣泛選擇的靶材支撐板材料。通過(guò)燒結(jié)進(jìn)行制備會(huì)耗費(fèi)一點(diǎn)時(shí)間，但可一次性制備許多靶材。
[0029]采用natMo進(jìn)行初始的燒結(jié)優(yōu)化研究。使用市場(chǎng)上購(gòu)買(mǎi)的金屬natMo (奧德里奇，> 99.9% 的金屬基材(Aldrich, ^ 99.9%metal basis))、或使用氫還原的[natMo]-鑰酸銨制備鑰/鉭組件。使用市場(chǎng)上購(gòu)買(mǎi)的金屬iwMo (微量科學(xué)國(guó)際(Trace SciencesInternational))制備富集靶材=100Mo (97.39%)、98Μο(2.58%)、97Μο(0.01%)、96Μο(0.005%)、95Mo (0.005%)、94Μο (0.005%)和 92Mo (0.005%)。將所需數(shù)量的鑰金屬粉(300_350mg)放入到鉭燒結(jié)支撐板上0.5cmX 1.0cmX0.1cm (半短軸*半長(zhǎng)軸*深度)的橢圓形凹陷(well)中，并使用硬化的鋼模液壓壓制鑰金屬粉。將鑰/鉭組件放入加寶萊(Carbolite) TZF16/610熔爐中，使用以下的溫度 控制參數(shù)(表1)在氫氣氣氛(UHP，5.0)下以750-1000SCCm的公稱(chēng)流速(nominal flow rate)(對(duì)最終富集的iwMo顆粒使用750sccm)加熱鑰。
[0030]表1:用于燒結(jié)鑰金屬顆粒的程控溫度曲線
【權(quán)利要求】
1.一種制備锝同位素的方法，其特征在于，包括: 采用帶電粒子輻射鑰金屬靶材以生產(chǎn)锝同位素； 先對(duì)所述鑰金屬進(jìn)行輻射，然后再分離所述锝同位素； 使所述鑰金屬再生；以及 通過(guò)將所述鑰金屬結(jié)合到一靶材支撐物上將所述鑰金屬重制為用于另一輻射步驟的另一鑰靶材。
2.根據(jù)權(quán)利要求1所述的方法，其特征在于，將所述鑰金屬結(jié)合到所述靶材支撐物上包括對(duì)顆粒狀的所述鑰金屬施加熱量和壓力。
3.根據(jù)權(quán)利要求2所述的方法，其特征在于，在真空下施加所述壓力。
4.根據(jù)權(quán)利要求1或2或3所述的方法，其特征在于，重制所述鑰金屬包括在將所述鑰金屬結(jié)合到一支撐物之前，壓制鑰金屬粉，并燒結(jié)所產(chǎn)生的壓制的鑰金屬粉以生產(chǎn)顆粒狀的所述鑰金屬。
5.根據(jù)權(quán)利要求4所述的方法，其特征在于，在還原性氣氛下實(shí)施燒結(jié)。
6.根據(jù)權(quán)利要求4或5所述的方法，其特征在于，在燒結(jié)過(guò)程中通過(guò)一燒結(jié)支撐板支撐所述壓制的鑰金屬，在燒結(jié)后去除所述燒結(jié)支撐板。
7.根據(jù)權(quán)利要求5或6所述的方法，其特征在于，所述支撐物由第一材料形成，所述鑰金屬在燒結(jié)過(guò)程中受第二材料支撐，且所述第二材料的熔點(diǎn)高于所述第一材料。
8.根據(jù)權(quán)利要求5或6或7所述的方法，其特征在于，在燒結(jié)過(guò)程中通過(guò)一額外質(zhì)量支撐所述壓制的鑰金屬，在燒結(jié)后使所述額外質(zhì)量與所述鑰金屬顆粒相分離。
9.根據(jù)權(quán)利要求8所述的方法，其特征在于，所述燒結(jié)支撐板由以下的任一種或多種材料制成:Ta、T1、Pt、Zr、Cr、V、Rh、Hf、Ru、Ir、Nb、Os、氧化招、氧化錯(cuò)和石墨。
10.根據(jù)權(quán)利要求8所述的方法，其特征在于，所述額外質(zhì)量包括蓋子。
11.根據(jù)權(quán)利要求10所述的方法，其特征在于，所述蓋子由以下的任一種或多種材料制成:Ta、T1、Pt、Zr、Cr、V、Rh、Hf、Ru、Ir、Nb、Os、氧化招、氧化錯(cuò)和石墨。
12.根據(jù)權(quán)利要求1-11中任一項(xiàng)所述的方法，其特征在于，所述靶材支撐物包括以下的一種或多種:A1、Ag、Pt、Au、Ta、T1、V、N1、Zn、Zr、Nb、Ru、Rh、Pd 和 Ir。
13.根據(jù)權(quán)利要求1-12中任一項(xiàng)所述的方法，其特征在于，分離所述锝同位素包括溶解所述鑰金屬靶材以從所述靶材支撐物上去除鑰、以及離析所述锝同位素。
14.根據(jù)權(quán)利要求13所述的方法，其特征在于，分離所述锝同位素包括:使用雙氧水將所述鑰金屬靶材氧化成可溶解的鑰酸鹽、從而形成一溶液，以及使所述锝同位素離析為高锝酸鹽。
15.根據(jù)權(quán)利要求14所述的方法，其特征在于，所述方法還包括:通過(guò)冷凍干燥離析所述鑰酸鹽，以及將離析的鑰酸鹽還原為鑰金屬。
16.根據(jù)權(quán)利要求14或15所述的方法，其特征在于，分離所述锝同位素包括中和所述溶液。
17.根據(jù)權(quán)利要求13或14或15或16所述的方法，其特征在于，溶解發(fā)生在溶液化條件下，且所述靶材支撐物不受溶液化條件影響。
18.根據(jù)權(quán)利要求13或14或15或16或17所述的方法，其特征在于，離析所述锝同位素包括使用雙水相萃取色譜。
19.根據(jù)權(quán)利要求1-20中任一項(xiàng)所述的方法，其特征在于，所述锝同位素是99mTc或94mq-'Ic0
20.一種用于制備鑰金屬靶材的方法，所述鑰金屬靶材用于受帶電粒子輻射以生產(chǎn)锝同位素，其特征在于，包括將鑰金屬結(jié)合到一靶材支撐物上。
21.根據(jù)權(quán)利要求20所述的方法，其特征在于，將所述鑰金屬結(jié)合到所述靶材支撐物上包括在真空下對(duì)顆粒狀的鑰金屬施加熱量和壓力。
22.根據(jù)權(quán)利要求20或21所述的方法，其特征在于，所述方法還包括:在將所述鑰金屬結(jié)合到所述支撐物之前，壓制鑰金屬粉并燒結(jié)壓制的鑰金屬粉，以生產(chǎn)顆粒狀的鑰金屬。
23.根據(jù)權(quán)利要求22所述的方法，其特征在于，在還原性氣氛下實(shí)施燒結(jié)。
24.根據(jù)權(quán)利要求22或23所述的方法，其特征在于，在燒結(jié)過(guò)程中通過(guò)一燒結(jié)支撐板支撐所述壓制的鑰金屬，在燒結(jié)后去除所述燒結(jié)支撐板。
25.根據(jù)權(quán)利要求22或23或24所述的方法，其特征在于，在燒結(jié)過(guò)程中通過(guò)一額外質(zhì)量支撐所述壓制的鑰金屬，在燒結(jié)后使所述額外質(zhì)量與所述鑰金屬顆粒相分離。
26.根據(jù)權(quán)利要求24所述的方法，其特征在于，所述燒結(jié)支撐板由以下的任一種或多種材料制成:Ta、T1、Pt、Zr、Cr、V、Rh、Hf、Ru、Ir、Nb、Os、氧化招、氧化錯(cuò)和石墨。
27.根據(jù)權(quán)利要求25所述的方法，其特征在于，所述額外質(zhì)量包括蓋子。
28.根據(jù)權(quán)利要求27所述的方法，其特征在于，所述蓋子由以下的任一種或多種材料制成:Ta、T1、Pt、Zr、Cr、V、Rh、Hf、Ru、Ir、Nb、Os、氧化招、氧化錯(cuò)和石墨。
29.根據(jù)權(quán)利要求20-28中任一項(xiàng)所述的方法，其特征在于，所述靶材支撐物包括以下的一種或多種:A1、Ag、Pt、Au、Ta、T1、V、N1、Zn、Zr、Nb、Ru、Rh、Pd 和 Ir。
30.一種制備锝同位素的方法，其特征在于，包括: 采用帶電粒子輻射鑰金屬靶材以生產(chǎn)锝同位素； 先對(duì)所述鑰金屬進(jìn)行輻射，然后再分離所述锝同位素，其中分離所述锝同位素包括:溶解所述鑰金屬靶材以從所述靶材支撐物上去除所述鑰，以及離析所述锝同位素； 使所述鑰金屬再生；以及 將所述鑰金屬重制為用于另一輻射步驟的另一鑰靶材。
31.根據(jù)權(quán)利要求30所述的方法，其特征在于，分離所述锝同位素包括:使用雙氧水將所述鑰金屬靶材氧化成可溶解的鑰酸鹽、從而形成一溶液，以及使所述锝同位素離析為高锝酸鹽。
32.根據(jù)權(quán)利要求31所述的方法，其特征在于，所述方法還包括:通過(guò)冷凍干燥離析所述鑰酸鹽，以及將離析的鑰酸鹽還原為鑰金屬。
33.根據(jù)權(quán)利要求32所述的方法，其特征在于，所述方法還包括中和所述溶液和將所述锝同位素離析為高锝酸鹽。
34.根據(jù)權(quán)利要求33所述的方法，其特征在于，采用碳酸銨進(jìn)行中和。
35.根據(jù)權(quán)利要求30-34中任一項(xiàng)所述的方法，其特征在于，溶解發(fā)生在溶液化條件下，且所述靶材支撐物不受溶液化條件影響。
36.根據(jù)權(quán)利要求30-35中任一項(xiàng)所述的方法，其特征在于，離析所述锝同位素包括使用雙水相萃取色譜。
37.根據(jù)權(quán)利要求29-36中任一項(xiàng)所述的方法，其特征在于，所述锝同位素是99mTc或94mqIc.
38.一種制備锝同位素的方法，其特征在于，包括: 采用帶電粒子輻射鑰金屬靶材以生產(chǎn)锝同位素； 先對(duì)所述鑰金屬進(jìn)行輻射，然后再分離所述锝同位素； 使所述鑰金屬再生；以及 將所述鑰金屬重制為用于另一輻射步驟的另一鑰靶材。
【文檔編號(hào)】H05H6/00GK103733270SQ201280017639
【公開(kāi)日】2014年4月16日 申請(qǐng)日期:2012年4月10日 優(yōu)先權(quán)日:2011年4月10日
【發(fā)明者】約翰·威爾遜, 凱瑟琳·加格農(nóng), 斯蒂芬·麥奎里 申請(qǐng)人:阿爾伯塔大學(xué)董事會(huì)