作為芯體的燃料區(qū)，燃料區(qū)芯體經(jīng)包裹碳化硅粉二次壓制得到含無燃料區(qū)的球形元件，球形元件經(jīng)常壓燒結(jié)得到全陶瓷型燃料元件，燒結(jié)溫度為1800 °C，燒結(jié)時間為4h。
[0097]包覆后得到顆粒的掃描電鏡照片如圖4所示，可以清晰的看到多層包覆結(jié)構(gòu)。從內(nèi)向外依次包覆疏松碳化硅層(厚度80?90 μ m)，碳化硅過渡層(厚度15?25 μ m)和致密碳化娃層(厚度為90?100 μm)。內(nèi)層疏松碳化娃的顯微形貌如圖5所示，可以看到疏松多孔結(jié)構(gòu)，該層密度為2.2g/cm30包覆后得到大批量包覆顆粒的照片如圖6所示，可以看出顆粒球形度很好，尺寸均一。燃料元件的直徑為10cm，無燃料區(qū)厚度為0.5?0.8cm。
[0098]實施例14
[0099]本實施例涉及一種燃料元件的制備方法，其具體步驟如下:
[0100]I)將實施例10所得燃料顆粒在轉(zhuǎn)鼓中用乙醇潤濕后持續(xù)均勻?qū)⑻蓟杌w粉撒在顆粒表面，顆粒粘附基體粉長大滾圓，在包覆燃料顆粒外表面形成穿衣層，穿衣層厚度為200 ?400 μ mD
[0101 ] 2)將穿衣顆粒彌散分布在碳化硅基體材料中，燃料顆粒與基體碳化硅粉體的體積比為0.3:1，彌散后的混合物壓制成球形，得到作為芯體的燃料區(qū)，燃料區(qū)芯體經(jīng)包裹碳化硅粉二次壓制得到含無燃料區(qū)的球形元件，球形元件經(jīng)常壓燒結(jié)得到全陶瓷型燃料元件，燒結(jié)溫度為1850 °C，燒結(jié)時間為4h。
[0102]包覆后得到顆?？梢郧逦目吹蕉鄬影步Y(jié)構(gòu)。從內(nèi)向外依次包覆疏松碳化娃層(厚度40?50 μ m)，碳化硅過渡層(厚度20?30 μ m)和致密碳化硅層(厚度為40?50μηι)。內(nèi)層疏松碳化娃的顯微形貌為疏松多孔結(jié)構(gòu)，該層密度為1.90g/cm3。燃料元件的直徑為8cm，無燃料區(qū)厚度為0.6?0.9cm。
[0103]實施例15
[0104]本實施例涉及一種燃料元件的制備方法，其具體步驟如下:
[0105]I)將實施例11所得將包覆多層碳化硅的燃料顆粒裝入流化床中，用碳化硅基體粉的乙醇懸混液勻噴涂在流化的顆粒表面，在包覆燃料顆粒外表面形成穿衣層，穿衣層厚度為 300 ?500 μπι。
[0106]2)將穿衣顆粒彌散分布在碳化硅基體材料中，燃料顆粒與基體碳化硅粉體的體積比為0.2:1，彌散后的混合物壓制成圓柱，得到作為芯體的燃料區(qū)，燃料區(qū)芯體經(jīng)包裹碳化硅粉二次壓制得到含無燃料區(qū)的圓柱形元件，圓柱形元件經(jīng)放電等離子燒結(jié)得到全陶瓷型燃料元件，燒結(jié)溫度為1700°C，燒結(jié)時間為30min，燒結(jié)壓力為20MPa。
[0107]包覆后得到顆粒可以清晰的看到多層包覆結(jié)構(gòu)。從內(nèi)向外依次包覆疏松碳化娃層(厚度50?60 μ m)，碳化娃過渡層(厚度20?30 μ m)和致密碳化娃層(厚度為60?70 μπι)。內(nèi)層疏松碳化娃的顯微形貌為疏松多孔結(jié)構(gòu)，該層密度為2.20g/cm3。燃料元件的直徑為8cm，高度為8cm，無燃料區(qū)厚度為0.7?1.0cm0
[0108]實施例16
[0109]本實施例涉及一種燃料元件的制備方法，其具體步驟如下:
[0110]I)將實施例12所得燃料顆粒裝入流化床中，用碳化硅基體粉的乙醇懸混液勻噴涂在流化的顆粒表面，在包覆燃料顆粒外表面形成穿衣層，穿衣層厚度為300?500 μπι。
[0111]2)將穿衣顆粒彌散分布在碳化硅基體材料中，燃料顆粒與基體碳化硅粉體的體積比為0.4:1，彌散后的混合物壓制成六棱柱形，六棱柱形元件經(jīng)熱壓燒結(jié)得到全陶瓷型燃料元件，燒結(jié)溫度為1900°C，燒結(jié)時間為2h，燒結(jié)壓力為30MPa。
[0112]包覆后得到顆?？梢郧逦目吹蕉鄬影步Y(jié)構(gòu)。從內(nèi)向外依次包覆疏松碳化娃層(厚度50?60 μ m)，碳化娃過渡層(厚度40?50 μ m)和致密碳化娃層(厚度為50?60μηι)。內(nèi)層疏松碳化娃的顯微形貌為疏松多孔結(jié)構(gòu)，該層密度為1.60g/cm3。燃料元件的對角線長度為6cm，高度為10cm，無燃料區(qū)厚度為O。
[0113]雖然，上文中已經(jīng)用一般性說明及具體實施方案對本發(fā)明作了詳盡的描述，但在本發(fā)明基礎(chǔ)上，可以對之作一些修改或改進，這對本領(lǐng)域技術(shù)人員而言是顯而易見的。因此，在不偏離本發(fā)明精神的基礎(chǔ)上所做的這些修改或改進，均屬于本發(fā)明要求保護的范圍。
【主權(quán)項】
1.一種包覆燃料顆粒，其特征在于，包括核燃料核芯及在所述核芯外依次包覆的疏松碳化硅層、碳化硅過渡層和致密碳化硅層。2.根據(jù)權(quán)利要求1所述的包覆燃料顆粒，其特征在于，所述疏松碳化硅層的密度為0.80 ?2.40g/cm3，優(yōu)選 1.00 ?2.00g/cm3，厚度為 20 ?150 μ m，優(yōu)選 50 ?120 μ m。3.根據(jù)權(quán)利要求1所述的包覆燃料顆粒，其特征在于，所述碳化硅過渡層的密度為2.60 ?3.1Og/cm3，優(yōu)選 2.60 ?2.80g/cm3，厚度為 10 ?50 μ m，優(yōu)選 10 ?30 μ m。4.根據(jù)權(quán)利要求1所述的包覆燃料顆粒，其特征在于，所述致密碳化硅層的密度為3.18 ?3.20g/cm3，優(yōu)選 3.18 ?3.20g/cm3，厚度為 20 ?150 μ m，優(yōu)選 30 ?90 μ m。5.權(quán)利要求1-4任一所述包覆燃料顆粒的制備方法，其特征在于，包括以下步驟: 1)在氬氣或氮氣氣氛下將流化床反應(yīng)器加熱至900?1100°C，放入核芯顆粒； 2)前驅(qū)體通過氣體載帶方式進入反應(yīng)器，并通入流化氣體，在溫度1200°C?1580°C的條件下對核芯進行包覆，在其表面制得疏松碳化硅層； 其中，所述載帶氣體與所述流化氣體的流量比為2?5:1 ;包覆時間為5?60min ； 3)調(diào)整所述載帶氣體與所述流化氣體的流量比為0.3?1.8:1，在溫度1100°C?1500°C的條件下對步驟2)所得核芯包覆5?40min，在其表面形成碳化硅過渡層； 4)進一步調(diào)整所述載帶氣體與流化氣體的流量比為0.01?0.2:1,在溫度950?1580°C的條件下對步驟3)所得核芯包覆I?4h，在其表面形成致密碳化硅層。6.一種全陶瓷型燃料元件，其特征在于，由權(quán)利要求1-4任一所述包覆燃料顆粒彌散分布在碳化硅基體中制備而成的。7.根據(jù)權(quán)利要求6所述的全陶瓷型燃料元件，其特征在于，所述全陶瓷型燃料元件為球形或柱形；所述包覆燃料顆粒與碳化硅基體的體積比為0.1?1.0:1，優(yōu)選0.3?0.8:1 ; 當全陶瓷型燃料元件為球形時，由作為芯體的燃料區(qū)和包覆在芯體外的無燃料區(qū)組成；球形燃料元件的直徑為I?10cm，無燃料區(qū)厚度為0.3?2cm ； 當全陶瓷型燃料元件為柱形時，由作為芯體的燃料區(qū)單獨組成，或者由作為芯體的燃料區(qū)和包覆在芯體外的無燃料區(qū)組成；柱形燃料元件的直徑或?qū)蔷€長度為0.5?10cm，無燃料區(qū)厚度為不超過2cm。8.權(quán)利要求6或7所述全陶瓷型燃料元件的制備方法，其特征在于，包括以下步驟: 1)通過噴涂或粘附方式，將碳化硅基體粉涂敷在包覆燃料顆粒外表面形成穿衣層，穿衣層厚度為100?800 μ m，優(yōu)選300?700 μ m ; 2)將覆有穿衣層的包覆燃料顆粒彌散分布在碳化硅基體中，所得混合物進一步壓制成型，得到作為芯體的燃料區(qū)，燃料區(qū)芯體經(jīng)涂覆碳化硅粉體二次壓制，在芯體外表面形成無燃料區(qū)，所得胚體經(jīng)燒結(jié)，得到全陶瓷型燃料元件； 其中，所述燒結(jié)為常壓燒結(jié)、熱壓燒結(jié)或放電等離子燒結(jié)；燒結(jié)溫度為1600?1950°C，優(yōu)選1700?1900°C，燒結(jié)時間為20min?6h，優(yōu)選30min?4h。9.權(quán)利要求1-4任一所述包覆顆粒在高溫氣冷堆、氣冷快堆、熔鹽堆、空間反應(yīng)堆、壓水堆中的應(yīng)用。10.權(quán)利要求6或7所述燃料元件在高溫氣冷堆、氣冷快堆、熔鹽堆、空間反應(yīng)堆、壓水堆中的應(yīng)用。
【專利摘要】本發(fā)明涉及一種全陶瓷型包覆燃料顆粒及其制備方法、由其制得的燃料元件。所述包覆燃料顆粒包括核燃料核芯及在所述核芯外依次包覆的疏松碳化硅層、碳化硅過渡層和致密碳化硅層。所述全陶瓷型燃料元件由包覆燃料顆粒彌散分布在碳化硅基體中制備而成。采用本發(fā)明所述的燃料元件可以解決現(xiàn)有包覆燃料顆粒及燃料元件在反應(yīng)堆事故情況空氣和水注入時會發(fā)生氧化和腐蝕的問題。該燃料元件可用于高溫氣冷堆，氣冷快堆，熔鹽堆，空間反應(yīng)堆，壓水堆等堆型。
【IPC分類】G21C3/04, G21C3/42, G21C3/62, G21C21/02
【公開號】CN105185418
【申請?zhí)枴緾N201510567877
【發(fā)明人】劉榮正, 劉馬林, 盧振明, 劉兵, 其他發(fā)明人請求不公開姓名
【申請人】清華大學(xué)
【公開日】2015年12月23日
【申請日】2015年9月8日