專利名稱：用于最終處置放射性廢料的石墨和無(wú)機(jī)粘合劑的基材以及其制造方法、處理方法及用途的制作方法
用于最終處置放射性廢料的石墨和無(wú)機(jī)粘合劑的基材以及其制造方法、處理方法及用途本發(fā)明涉及基材，其因具有特定組成，而適合用于安全的最終處置放射性廢料。本發(fā)明也涉及上述基材的制造方法、處理方法及用途。舉例來(lái)說(shuō)，放射性廢料可為核電廠中用過(guò)的核燃料組件(BE)及核燃料再處理所產(chǎn)生的廢料，也可以產(chǎn)生于核電廠退役所產(chǎn)生的還存在的放射性物質(zhì)或來(lái)自核能科技、醫(yī)藥及產(chǎn)業(yè)中不可再使用的放射性物質(zhì)的處理。由于用過(guò)的核燃料組件的核燃料再處理，其例如來(lái)自一功率為IOOOMWe的輕水式反應(yīng)堆(LWR)或重水式反應(yīng)堆(SWR)之中，每年會(huì)增加750公斤的高放射性廢料。在核燃料再處理后，廢料為液體形式，且優(yōu)選地是通過(guò)鍛燒將廢料轉(zhuǎn)換成固體形式。再者，對(duì)應(yīng)的裂變產(chǎn)物的衰變熱(decay heat)及半衰期彼此不同且相差幾個(gè)數(shù)量級(jí)。例如，為了調(diào)理及貯存核電廠或者研究機(jī)構(gòu)的運(yùn)作中的放射性燃料，已發(fā)展出目前所用的一系列不同形式的方法。核燃料的調(diào)理指的是將放射性廢料轉(zhuǎn)換成適合最終處置的形式。有不同的方法可在安全且符合最終處置的情況下封裝不再顯著發(fā)熱的放射性燃料。舉例來(lái)說(shuō)，可轉(zhuǎn)換放射性廢料成為所謂的覆膜顆粒(coated particles)或硼硅玻璃珠。不論如何，需在最終在安全情況下處置這些已調(diào)理的放射性廢料，以使例如放射性核素不會(huì)因?yàn)榻黾斑w移被釋放進(jìn)入生物圈。優(yōu)選地是，將玻璃化方法的技術(shù)用于用過(guò)的核燃料棒的核燃料再處理之后的高放射性廢料。根據(jù)現(xiàn)今的技術(shù)水平，上述的玻璃及廢料的混合物被引入特定的金屬容器以長(zhǎng)期貯存。再者，用過(guò)的核燃料組件也被引入特定的金屬容器以長(zhǎng)期貯存且不經(jīng)任何核燃料再處理。這些容器的問(wèn)題是，目前所有已知的金屬材料的預(yù)期最高抗腐蝕性為10000年， 所以無(wú)法完成安全的放射性廢料埋葬。已知裂變產(chǎn)物具有比目前已知材料的壽命長(zhǎng)很多的半衰期。再者，其它影響例如PH值的波動(dòng)，可導(dǎo)致容器材料的腐蝕且因此導(dǎo)致廢料封裝的浸出，而廢料封裝浸出有極大風(fēng)險(xiǎn)會(huì)造成放射性裂變產(chǎn)物泄漏。因此，無(wú)法達(dá)到安全的最終處置的要求。直到現(xiàn)在，因不同的實(shí)際狀況，例如不足的抗腐蝕性及抗浸出性、不足的物理強(qiáng)度、太高的孔隙度，尚未提出使用非金屬材料作為容器。并且，石墨及有機(jī)粘合劑材料具有缺點(diǎn)。粘合劑的功能是在過(guò)程中結(jié)合獨(dú)立的成分。但在此之后，需從材料移除先前引入的粘合劑，若不移除可能損害產(chǎn)品的特性，因?yàn)橛袡C(jī)粘合劑將會(huì)被放射性輻射損害且部分分解成氣體，這些氣體接下來(lái)會(huì)從材料中逸出。部分氣體分解產(chǎn)物為可燃的，且因此對(duì)于最終處置來(lái)說(shuō)為潛在的危險(xiǎn)。在這樣的情況下，不幸地會(huì)產(chǎn)生孔隙，而孔隙會(huì)降低產(chǎn)品的抗腐蝕性及抗浸入性。1979年的德國(guó)專利^17437C2敘述將固體的放射性、有毒廢料埋置于石墨基材中的方法，其中石墨基材為天然石墨以及為硫或金屬硫化物的粘合劑，其中只提到硫化鎳為粘合劑。
1983年的德國(guó)專利公開(kāi)3144754A1描述石墨及無(wú)機(jī)粘合劑的模制體的制造方法， 其用來(lái)安全地長(zhǎng)期埋置放射性廢料。此專利主要涉及上述混合材料的模制體的制造方法， 其中粘合劑被限定于金屬硫化物，其中金屬硫化物主要限定于硫化鎳。相較于本發(fā)明，此發(fā)明的缺點(diǎn)是，雖然硫化鎳確實(shí)幾乎不溶于水中，但在酸性環(huán)境中，溶解度卻會(huì)顯著提升，因此對(duì)于將此材料當(dāng)作埋置材料是否合適受到質(zhì)疑。1984年的德國(guó)專利3144755C2敘述石墨及硫化鎳制成且用于埋置用過(guò)的核燃料棒的模制體及其制造方法。對(duì)于包括石墨及粘合劑的材料，也是同樣的情況。在M. Hrovat等發(fā)表的“Highly Dense Graphite Matrix :New Materials of the conditioning of Radioactive Waste", Nuclear Technology, Vol. 61, June 1983,460-464頁(yè)之中，敘述了埋置高放射性廢料仿制物 (high level waste-simulates)于石墨及硫化鎳的基材中。由石墨及硫化鎳制成的基材的缺點(diǎn)特別是材料的穩(wěn)定性取決于PH值。含0. Im鹽酸的飽和鹽水在室溫下所量測(cè)的腐蝕值比在100°C且不含鹽酸的飽和鹽水所量測(cè)的腐蝕值高超過(guò)一個(gè)數(shù)量級(jí)。1981年的德國(guó)專利公開(kāi)3144764A1描述用于埋置放射性廢料的模制體及其制造方法，其中制造方法使用NiJ2形式的硫化鎳作為石墨的粘合劑。1982年的德國(guó)專利3237163C2敘述包括20-80重量％的金屬硫化物及碳的建造材料，以用來(lái)制造具有良好滑性的預(yù)制部分。美國(guó)專利4，274，976敘述用來(lái)埋置放射性廢料于氧化物結(jié)晶結(jié)構(gòu)中的方法，因?yàn)榫Ц窬嚯x，該氧化物會(huì)導(dǎo)致廢料移動(dòng)。在此情況下，材料壓實(shí)而成的模制體很難具有所需的
也/又。1962年的美國(guó)專利3，624，005敘述石墨及玻璃制成的材料，其用于制造電動(dòng)馬達(dá)的及石墨軸承的電刷。除了已經(jīng)提過(guò)的這些材料的用途，本發(fā)明的一項(xiàng)重要內(nèi)容也是其機(jī)械加工性、磨旋光性以及良好的耐磨性及低摩擦系數(shù)。這些是本發(fā)明無(wú)意探討的特性。本發(fā)明中敘述的材料，因在石墨重量百分比高于60%時(shí)所形成的孔隙度，而不能對(duì)液相的滲透提供足夠的保護(hù)。放射性廢料的最終處置最重要的必需條件之一便是安全且以地質(zhì)時(shí)代的時(shí)間長(zhǎng)度作考量的廢料埋置，其中廢料例如高放射性廢料(high level WaSte，HLW)。優(yōu)選地時(shí)間長(zhǎng)度為一百萬(wàn)年或更長(zhǎng)。目前已知任何的最終處置方法皆無(wú)法達(dá)到這樣的必需條件。對(duì)于不同的材料也是一樣。本發(fā)明的目的是提供適合用于放射性廢料的安全埋置與最終處置的基材。上述目的可通過(guò)適合放射性廢料的最終處置的基材而完成以安全及暫時(shí)性地和 /或最終地處置放射性廢料，其特征為，該基材包括石墨及無(wú)機(jī)粘合劑，其中粘合劑選自玻璃、鋁硅酸鹽和/或硅酸鹽和/或硼酸鹽和/或硫化鉛。優(yōu)選地，無(wú)機(jī)粘合劑為玻璃，更優(yōu)選地是玻璃粉末?；蛘撸瑹o(wú)機(jī)粘合劑可為硅酸鹽、 鋁硅酸鹽、硼酸鹽或硫化鉛。此種基于石墨的的基材的另一優(yōu)點(diǎn)是高熱傳導(dǎo)性、高硬度/物理強(qiáng)度及相對(duì)低的熱膨脹及極低的發(fā)生裂紋萌生的傾向。如上文已提到的，適合作為無(wú)機(jī)粘合劑的材料為玻璃、鋁硅酸鹽及硅酸鹽或硼酸鹽及硫化鉛。鋁硅酸鹽表示礦物質(zhì)以及硅酸鹽群組化合物，且由SiA四面體及AlO4四面體單元構(gòu)成。本發(fā)明的優(yōu)選的實(shí)施例包括玻璃作為無(wú)機(jī)粘合劑，更優(yōu)選的是硼硅玻璃。硼硅玻璃的好處是其具有良好的腐蝕穩(wěn)定性。硼硅玻璃為具有良好的耐化學(xué)性及耐溫度性的玻璃?？梢圆Ａ呐鸪煞謥?lái)解釋硼硅玻璃良好的耐化學(xué)性，例如耐水及耐許多化學(xué)品及藥品。硼硅玻璃約3. SXKT6ITi的低溫度膨脹系數(shù)形成硼硅玻璃的耐溫度性及對(duì)于急遽的溫度起伏的不敏感。在本專利申請(qǐng)時(shí)常見(jiàn)的硼硅玻璃為例如Jeaner Glas, Duran 、Pyrex 、Ilmabor 、Simax 、Solidex 及piQiax 。本領(lǐng)域技術(shù)人員可沒(méi)有任何問(wèn)題地選擇合適的硼硅玻璃。優(yōu)選地，無(wú)機(jī)粘合劑至多占基材總重量的40%。再者，無(wú)機(jī)粘合劑的量?jī)?yōu)選的是 10-30重量％，且更優(yōu)選的是15-25重量％。優(yōu)選地，無(wú)機(jī)粘合劑為在軟化或相當(dāng)熔融的狀態(tài)的石墨濕潤(rùn)材料，因?yàn)樵诖饲闆r下，石墨顆粒之間的空隙可分別通過(guò)毛細(xì)力及附著力自行關(guān)閉，而不需要外在的壓力來(lái)壓實(shí)。在本說(shuō)明書及權(quán)利要求書所提到的放射性廢料是指所有種類的放射性廢料。因此，放射性廢料不僅與于高放射性廢料相關(guān)，也與低放射性及中等放射性廢料相關(guān)。舉例來(lái)說(shuō)，放射性廢料可為 覆膜廢料顆粒(coated waste particles) 載有廢料的玻璃珠 經(jīng)鍛燒的放射性粉末 用過(guò)的核燃料元素球 放射性廢料，其形式為粉末狀和/或片段棱柱狀的核燃料組件或反射塊 用過(guò)的輕水式反應(yīng)堆和/或重水式反應(yīng)堆核燃料棒 來(lái)自核燃料組件溶解的不可溶放射性殘留物(“污泥”)以上列表僅為范例且并非詳盡。相對(duì)于傳統(tǒng)粘合劑，根據(jù)本發(fā)明特定的無(wú)機(jī)粘合劑的優(yōu)點(diǎn)是當(dāng)熱處理時(shí)，分別用過(guò)的粘合劑并不會(huì)形成氣態(tài)的斷裂產(chǎn)物，這會(huì)導(dǎo)致基材中形成孔隙。這代表根據(jù)本發(fā)明的無(wú)機(jī)粘合劑并不是反應(yīng)過(guò)程的一部分，且不會(huì)形成孔隙。根據(jù)本發(fā)明所分別使用的無(wú)機(jī)粘合劑具有額外的優(yōu)點(diǎn)，其會(huì)關(guān)閉可能形成的孔隙，形成高密度及良好的抗腐蝕性。根據(jù)于本發(fā)明，因?yàn)榛牡母邿醾鲗?dǎo)性，埋置放射性廢料于基材中顯著地增進(jìn)放射性核素的衰變熱的消散。再者，基材為具有優(yōu)越的抗腐蝕性及抗浸出性的屏障。基于基材的表面的腐蝕速率在95°C、富含MgCl的鹽水中低于2 X 10_4g/m2d，優(yōu)選的是低于2 X 10_5g/m2d且尤其優(yōu)選地甚至低于2X 10_6g/m2d。1公升用來(lái)測(cè)量腐蝕速率的鹽水含有溶解在去離子水中的937. Ig 的 MgCl2 ·6Η20、0· 13g 的 MgSO4 ·7Η20、4· 13g 的 NaCl、l. 42g 的 KCl 及 39. 68g 的 CaCl2 ·2Η20。 在95°C的腐蝕速率依以下方式測(cè)定將以基材制成的10 X 10 X IOmm模制體完全浸入裝有 IOOml的鹽水的塑料燒杯中。測(cè)量時(shí)，模制體以線懸掛所以沒(méi)有任何表面積與燒杯接觸。 在三個(gè)月或一年后以0. Img的重量精確度測(cè)定模制體，且可以重量損失得到表面的腐蝕速率?；蛘?，可測(cè)定鹽水中浸出的硅成分并也由此得到玻璃的腐蝕速率。根據(jù)本發(fā)明，基材優(yōu)選地包括60-90重量％的石墨及10-40重量％的無(wú)機(jī)粘合劑，其中基材的密度達(dá)到至少理論密度的95%。優(yōu)選地是達(dá)到為理論密度的至少97%，理想地是超過(guò)理論密度的99%的密度。根據(jù)本發(fā)明，基材優(yōu)選地具有小于5%的開(kāi)放孔隙度，更優(yōu)選的是小于2%。本說(shuō)明書中所述的“密度”及“理論密度”，對(duì)于不含孔隙材料的特性，分別用作同義詞。理論密度表示可從例如X光地理數(shù)據(jù)(莫耳質(zhì)量、每晶胞的化學(xué)式單位數(shù)量、晶胞體積)測(cè)量的。重要的是基材具有高密度，使例如濕氣不能滲透至基材之中。在本發(fā)明中，基材的水力傳導(dǎo)度應(yīng)小于ι χ 10-V/seco再者，因?yàn)榛牡闹旅芙Y(jié)構(gòu)，因此可避免例如液相滲透進(jìn)入材料。術(shù)語(yǔ)“孔隙度”為一物理值且為空隙體積與物質(zhì)或混合物質(zhì)的總體積的比率?？紫抖葹閷?shí)際存在的孔隙的分類比例。根據(jù)本發(fā)明，在基材中的石墨組成優(yōu)選地是20-100重量％的天然石墨及0-80重
量％的合成石墨。根據(jù)本發(fā)明，基材中的石墨組成更優(yōu)選地是60-100重量％的天然石墨及0-40重量％的合成石墨。合成石墨也可稱為石墨電粉(人工石墨)。根據(jù)本發(fā)明，基材中的石墨最好包括一部分天然石墨。天然石墨的優(yōu)點(diǎn)是便宜且石墨顆粒不像合成石墨中的石墨顆粒一樣具有微裂紋，且再者，舉例來(lái)說(shuō)，可以輕易地被壓實(shí)成具有接近理論密度的模制體。更優(yōu)選地是石墨為天然石墨或合成石墨或上述兩者的混合物?；闹邪暮铣苫蛱烊皇蔀榉禽椪?non-irradiated)和/或輻照 (irradiated)和/或被放射性污染的石墨。所使用的玻璃也可包括放射性成分。另外，輔助壓材(auxiliary press material)也可被混入基材中。在此情況下，基材成分可使用以下的組成
天然石墨 [重量％]合成石墨 [重量％]無(wú)機(jī)粘合劑 [重量％]輔助壓材 [重量％]70-9030-10否0-7080-1010-30否70-9030-10是70-9030-10是0-7080-1010-30是在高溫真空下，使用高分子量的揮發(fā)性蠟或醇類作為輔助壓材可達(dá)到足夠生胚壓實(shí)穩(wěn)定性，卻可在燒結(jié)過(guò)程時(shí)完全從模制體移除，因此在計(jì)算基材成分時(shí)不用將此部分算入。在中段步驟中，依生產(chǎn)模式及要埋置的廢料實(shí)施加壓過(guò)程來(lái)準(zhǔn)備具有空腔的模制體。可通過(guò)冷等壓成形及之后的真空燒結(jié)，在之后有選擇性的在高壓鈍氣中的等壓成形、熱等壓成形或真空熱壓來(lái)完成最終模制體的生產(chǎn)。于所有過(guò)程中使用基材成分的均質(zhì)混合物，其中可額外進(jìn)行基材的預(yù)先壓實(shí)使其成為粒狀形式，以利于模制體的壓成形。可通過(guò)直接與非放射性基材組件混合來(lái)執(zhí)行粉末狀放射性廢料的埋置，特別是放射性石墨的埋置，其中非放射性基材組件可選擇性地只為玻璃粉末。在此情況下，具有優(yōu)點(diǎn)的做法是，在冷的狀態(tài)下將混合物壓成模制體，且接著再以不具放射性廢料的基材外殼壓上述的模制體成組裝模制體或?qū)⒒旌嫌蟹派湫詮U料的基材壓入不具放射性成分的冷壓模制體的空腔中，使最后高度壓實(shí)的模制體的外墻不具放射性材料。對(duì)于較大體積的放射性廢料的埋置(參見(jiàn)圖1)，預(yù)先形成具有個(gè)別空腔的模制體，且在加壓過(guò)程之前用廢料顆粒及基材均勻地填入空腔?？赡艿拇裰脧U料的范例如下 高溫反應(yīng)堆(HTR)核燃料組件球 高溫反應(yīng)堆核燃料組件球的棱柱型片段、部分或顆粒 載有放射性廢料的玻璃珠·高溫反應(yīng)堆核燃料組件具有涂層的顆粒 材料測(cè)試反應(yīng)堆的核燃料組件及材料測(cè)試反應(yīng)堆的核燃料組件的片段 來(lái)自核燃料再處理的核燃料組件的包覆廢料· LWR/SWR核燃料組件棒 反應(yīng)堆芯內(nèi)部的片段 鍛燒過(guò)的HLW粉末·由核燃料組件溶解而來(lái)不可溶放射性殘留物(“污泥”)基材優(yōu)選地制成用以埋置放射性廢料的模制體。玻璃/石墨混合物的模制體的制造實(shí)施例實(shí)施例1 混合平均顆粒尺寸約為30微米的天然石墨與平均顆粒尺寸約為30微米的20% 硼硅玻璃(Schott 8250 公司)以形成均質(zhì)粉末。于壓實(shí)器(Hosokawa B印ex公司的 Pharmapaktor L200/50P)中預(yù)先壓實(shí)此粉末混合物。Pharmapaktor裝備有胚塊對(duì)輥以制出11 X Ilmm的胚塊尺寸及圓柱形/圓錐形預(yù)先壓實(shí)螺絲。所生產(chǎn)的團(tuán)粒的胚塊重量約為0.7g，而胚塊密度為1.64g/cm3。接著團(tuán)粒在篩磨機(jī)中被顆粒化。在篩磨機(jī)中，安裝一個(gè)篩網(wǎng)尺寸為3. 15毫米的濾網(wǎng)。在粉碎之后，得到下列總體密度顆粒0.8-3. 15mm — 986g/l0-3. 15mm — 1030g/l顆粒的產(chǎn)量為49%。接著在真空(pabs < IOmbar)熱壓下將上述顆粒壓實(shí)，其中溫度約為1050°C，加壓的力量為200kN。以上述方式制造的模制體的直徑為80mm的及高度為約50mm。模制體的密度為 2.21g/cm3，因此接近單晶石墨的理論密度0.26g/cm3)，這表示結(jié)構(gòu)幾乎不存在孔隙。從上述的模制體制造磨光樣本，磨光樣本在光學(xué)顯微鏡及電子掃描顯微鏡觀察下皆未顯示出任何可見(jiàn)的孔隙。材料特性壓縮強(qiáng)度52-71N/mm2
洛式硬度HR15Y ://92. 2丄 87. 8規(guī)格電阻://3.1 士0. 2 · IO-5Qm丄 1. 8士0. 2 · 1(Γ5Ωπι使用水銀孔隙法并未顯示任何開(kāi)放的宏觀或微觀的孔隙度。并且，電子掃描顯微鏡之下所得的照片也沒(méi)有孔隙存在的跡象。實(shí)施例2 將合成石墨(Graptech Grade CS)與平均顆粒尺寸約為30 μ m的天然石墨的比例為1 4的混合物與平均顆粒尺寸約為300 μ m的20%硼硅玻璃(Schott 8830 公司)混合成為均質(zhì)粉末，依實(shí)施例1所述方式預(yù)壓且使此均質(zhì)粉末顆?；?。顆粒個(gè)別是0. 8-3. 15mm — 923g/l 或 0-3. 15mm — 954g/l。顆粒的產(chǎn)率為49%。接著在真空(pabs 250mbar)熱壓下壓實(shí)上述顆粒，其中溫度約為1250°C，加壓的力量為200kN。以上述方式制造的模制體因此具有80mm的直徑及約25mm的高度。模制體的密度為2. 13g/cm3,比實(shí)施例1模制體的密度稍低。無(wú)論如何，石墨的模制體具有上述密度則代表結(jié)構(gòu)幾乎不具孔隙。在光學(xué)顯微鏡及電子掃描顯微鏡觀察下磨光過(guò)的模制體樣本發(fā)現(xiàn)較粗的玻璃顆粒是形成較低密度的原因。使用實(shí)施例實(shí)施例1 放射性石墨的埋置(參見(jiàn)圖1)直接使用作為基材的輻照石墨或?qū)⑴c作為基材的輻照石墨與天然石墨混合使用。 首先，研磨輻照石墨廢料，且篩選出平均直徑為10-50 μ m,優(yōu)選地是25 μ m的粉末。接著，混合輻照石墨的粉末成分及玻璃粉末形成均質(zhì)粉末且使此均質(zhì)粉顆粒化，在混合時(shí)可選擇性加入天然石墨。室溫下，可從此顆粒制造壓實(shí)的胚塊，且其具有可處理的生胚強(qiáng)度。同時(shí)， 準(zhǔn)備未被污染的合成石墨的基材與玻璃形成的基材混合物，其中可選擇性地在混合物中加入天然石墨，處理基材混合物以成為顆粒。室溫下，以該第二顆粒制造出具有一個(gè)或更多個(gè)空腔的塊材，而塊材的生胚強(qiáng)度也是為可處理模制體的生胚強(qiáng)度。在此情況下，形成的空腔可容納先前制造的被輻照材料污染的壓實(shí)胚塊于其中。接著，這些壓實(shí)胚塊被置入塊材的空腔，且以未輻照的顆粒填入空腔的上部空間。接著，完成塊材的加壓，其中以上述方式組裝的塊材在1000°C的溫度下達(dá)到最終密度，且使用合適的工具提供真空環(huán)境，并在冷卻至 250°C后射出。實(shí)施例2 用過(guò)的低溫反應(yīng)堆核能燃料組件的埋置(參見(jiàn)圖1)埋置來(lái)自輕水反應(yīng)堆(LWR)的用過(guò)的且不經(jīng)核燃料再處理的核能燃料棒于基材中，其中基材為天然石墨和/或合成石墨及玻璃。將核能燃料棒繞成螺旋形式，且在室溫下埋置核能燃料棒于基材顆粒中，其中基材顆粒在先前以加壓成層的方式制造。接著，加壓如實(shí)施例1所述方式所裝配的塊材以及上述基材成為均質(zhì)模制體。實(shí)施例3 用過(guò)的高溫反應(yīng)堆核能燃料組件球的埋置(參見(jiàn)圖1)埋置來(lái)自高溫反應(yīng)堆(HTR)的用過(guò)的高溫反應(yīng)堆核能燃料組件球于基材中。首先，混合且處理石墨粉末及玻璃粉末(參見(jiàn)實(shí)施例1的模制體制造方法)成為壓過(guò)的顆粒。 將高溫反應(yīng)堆核能燃料組件球置入于此顆粒中，置入方式為將高溫反應(yīng)堆核能燃料組件球配置成交錯(cuò)層，并通過(guò)預(yù)壓?jiǎn)螌佣蔀閴K材。接著，將上述如實(shí)施例1中所述的裝配塊材與基材一起加壓而成為模制體。


圖1敘述天然石墨1和/或合成石墨I(xiàn)a和/或粘合劑2的模制體的實(shí)施例，其中埋置不同種類的放射性廢料3-6。附圖標(biāo)記1 天然石墨；Ia 合成石墨；2 粘合劑；3 輻照石墨，粉末狀或顆粒狀，鍛燒過(guò)的高放射性廢料，粉末狀或顆粒狀玻璃珠；4 高溫反應(yīng)堆用過(guò)的核燃料組件球；5 棱柱形高溫反應(yīng)堆核燃料組件片段；6 對(duì)輥過(guò)的輕水式反應(yīng)堆核燃料組件。
權(quán)利要求
1.基材，用以安全的暫時(shí)性地和/或最終地處置放射性廢料，其適用于埋置放射性廢料，其特征在于，該基材包括石墨及至少一種選自玻璃、鋁硅酸鹽、硅酸鹽、硼酸鹽及硫化鉛的無(wú)機(jī)粘合劑。
2.如權(quán)利要求1所述的基材，其中該無(wú)機(jī)粘合劑為玻璃。
3.如權(quán)利要求2所述的基材，其中該玻璃為硼硅玻璃。
4.如前述一項(xiàng)或多項(xiàng)權(quán)利要求所述的基材，其中以所述基材總重量為基準(zhǔn)，該無(wú)機(jī)粘合劑的部分至多為40重量％。
5.如前述一項(xiàng)或多項(xiàng)權(quán)利要求所述的基材，其中以所述基材總重量為基準(zhǔn)，該無(wú)機(jī)粘合劑的部分為10-30重量％。
6.如前述一項(xiàng)或多項(xiàng)權(quán)利要求所述的基材，其中以所述基材總重量為基準(zhǔn)，該無(wú)機(jī)粘合劑的部分為15-25重量％。
7.如前述一項(xiàng)或多項(xiàng)權(quán)利要求所述的基材，其中該無(wú)機(jī)粘合劑為在軟化或相當(dāng)熔融狀態(tài)的石墨濕潤(rùn)材料。
8.如前述一項(xiàng)或多項(xiàng)權(quán)利要求所述的基材，其中該石墨為天然石墨、合成石墨或上述兩者的混合物。
9.如前述一項(xiàng)或多項(xiàng)權(quán)利要求所述的基材，其中該石墨混合物由20-100重量％的天然石墨及0-80重量％的合成石墨組成。
10.如前述一項(xiàng)或多項(xiàng)權(quán)利要求所述的基材，其中該石墨混合物由60-100重量％的天然石墨及0-40重量％的合成石墨組成。
11.如前述一項(xiàng)或多項(xiàng)權(quán)利要求所述的基材，其中該石墨包括非輻照、輻照及遭放射性污染的石墨。
12.如前述一項(xiàng)或多項(xiàng)權(quán)利要求所述的基材，其中該基材之中還混合入輔助壓材。
13.如前述一項(xiàng)或多項(xiàng)權(quán)利要求所述的基材，其中該基材之中還混合入纖維形式的碳和/或石墨。
14.前述一項(xiàng)或多項(xiàng)權(quán)利要求所述的基材在制造固體模制體中的用途。
全文摘要
本發(fā)明涉及用以安全的暫時(shí)性地和/或最終地處置放射性廢料的基材，所述基材石墨和至少一種無(wú)機(jī)粘合劑。已知的材料不能保證將放射性廢料安全地封裝一千萬(wàn)年以上。該基材及其所制成的塊材適用于安全地埋置和最終處置放射性廢料更長(zhǎng)時(shí)間。另外，通過(guò)將放射性廢料封裝在塊材中，易于制造由該基材制成的塊材。
文檔編號(hào)C03C3/00GK102209993SQ200980144883
公開(kāi)日2011年10月5日 申請(qǐng)日期2009年11月9日 優(yōu)先權(quán)日2008年11月10日
發(fā)明者卡爾-海因茲·克洛塞, 理查德·希曼恩, 米蘭·赫羅瓦特 申請(qǐng)人:Ald真空技術(shù)股份有限公司