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      乙醇氧化催化劑、其制造方法以及使用其的燃料電池的制作方法

      文檔序號(hào):6901697閱讀:163來源:國知局
      專利名稱:乙醇氧化催化劑、其制造方法以及使用其的燃料電池的制作方法
      技術(shù)領(lǐng)域
      本發(fā)明涉及一種乙醇氧化催化劑、其制造方法以及使用該乙醇氧化催化劑的燃料電池。
      背景技術(shù)燃料電池使燃料化學(xué)分解并將燃料的化學(xué)能直接轉(zhuǎn)化成電能。因此,燃料電池在各種工業(yè)領(lǐng)域中有用。在這方面,已進(jìn)行了關(guān)于使用甲醇作為低溫燃料電池中的直接燃料的研究。
      在直接甲醇燃料電池(DMFC)中使用Pt-Ru二元合金催化劑以抑制在甲醇氧化過程中產(chǎn)生的一氧化碳吸附到Pt上。
      然而,由于甲醇對(duì)人體有害,因此需要開發(fā)一種可替代甲醇使用的燃料。因此,已經(jīng)嘗試多種使用對(duì)人體無害的乙醇替代甲醇的方法。
      已經(jīng)公開了用于甲醇氧化的Pt-Ru二元合金催化劑,或者包含W、Sn、Mo、Cu、Au、Mn和V中的一種以及Pt的催化劑(JP 2004-152748A)作為乙醇氧化催化劑。
      然而,這些催化劑對(duì)于乙醇氧化不具有足夠的活性,因此需要改進(jìn)乙醇氧化的活性。


      發(fā)明內(nèi)容
      本發(fā)明提供了一種具有優(yōu)異的乙醇氧化能力的乙醇氧化催化劑、其制造方法、包含該乙醇氧化催化劑的燃料電池電極以及包含該電極的直接乙醇燃料電池。
      根據(jù)本發(fā)明的一個(gè)方面,乙醇氧化催化劑包含Pt/Ru合金和氧化錫,其中Pt/Ru合金氧化錫的摩爾比為2.5-3.5∶1。
      根據(jù)本發(fā)明的另一方面,提供一種制造乙醇氧化催化劑的方法,該方法包括 通過準(zhǔn)備Pt前體、和Ru前體以及Sn前體并分別將所述前體各自溶解在第一溶劑中,并且混合所述前體的溶液而制備金屬鹽溶液; 通過將催化劑載體和溶劑混合而制備載體溶液; 通過將金屬鹽溶液和載體溶液混合并調(diào)節(jié)混合物的pH以在催化劑載體上負(fù)載催化劑顆粒而制備負(fù)載型催化劑; 通過在約50-約70℃的溫度下熱處理所得物而進(jìn)行第一次熱處理過程; 通過在約125-約160℃的溫度下熱處理所得物而進(jìn)行進(jìn)行第二次熱處理過程; 調(diào)節(jié)所得物的pH值;和 分離并洗滌該負(fù)載型催化劑。



      本發(fā)明的上述和其它特征和優(yōu)點(diǎn)將通過參照附圖詳細(xì)描述其示例性實(shí)施方式而變得更加明晰,在附圖中 圖1是說明制造根據(jù)本發(fā)明實(shí)施方式的乙醇氧化催化劑的過程的流程圖; 圖2是說明根據(jù)實(shí)施例1和對(duì)比例2制備的Pt/Ru合金負(fù)載型催化劑的X射線衍射圖案(XRD)的圖; 圖3是說明根據(jù)制備例1和對(duì)比制備例1制備的燃料電池的電池電壓和功率密度相對(duì)于電流密度的圖。

      具體實(shí)施例方式 在下文中,將參照附圖更充分地描述本發(fā)明,在附圖中示出了本發(fā)明的示例性實(shí)施方式。
      根據(jù)本發(fā)明實(shí)施方式的乙醇氧化催化劑包含Pt/Ru合金和氧化錫。
      乙醇氧化催化劑中Pt和Ru對(duì)氧化錫的摩爾比可為2.5-3.5∶1,優(yōu)選2.9-3.1∶1,并且更優(yōu)選3.0∶1。如果Pt和Ru對(duì)氧化錫的摩爾比小于2.5∶1,則乙醇的初始氧化反應(yīng)性降低。另一方面,如果Pt和Ru對(duì)氧化錫的摩爾比大于3.5∶1,則氧化產(chǎn)生的中間體不能充分除去。
      在乙醇氧化催化劑中,Pt和Ru的摩爾比可為3-15∶1,并且優(yōu)選4-14∶1。
      如果Pt和Ru的摩爾比大于15∶1,則乙醇的氧化能力可降低。另一方面,如果Pt和Ru的摩爾比小于3∶1,則難以除去CO。
      乙醇氧化催化劑可進(jìn)一步包含其上負(fù)載Pt/Ru合金和氧化錫的載體。以100重量份的乙醇氧化催化劑計(jì),載體的量可為約50-約90重量份。
      在下文中,將參照?qǐng)D1描述制造根據(jù)本發(fā)明實(shí)施方式的乙醇氧化催化劑的方法。
      首先,分別將Pt前體、和Ru前體以及Sn前體溶解在第一溶劑中。
      可定量Pt前體、Ru前體和Sn前體之間的摩爾比,使得包含在最終的乙醇氧化催化劑中的Pt和Ru對(duì)Sn的摩爾比為2.5-3.5∶1。如果Pt前體、Ru前體和Sn前體之間的摩爾比不在上述范圍之內(nèi),則得不到在最終的負(fù)載型催化劑中的各組分的期望比。
      此外,第一溶劑可為水或多元醇。水可為去離子水,并且多元醇可為乙二醇、三甘醇等??蓪t前體、Ru前體和Sn前體的每一種溶解于多元醇中。
      為溶解Pt前體,以100重量份的Pt前體計(jì),第一溶劑的量可為約3000-約9000重量份。為溶解Ru前體,以100重量份的Ru前體計(jì),第一溶劑的量可為約7000-約26000重量份。為溶解Sn前體,以100重量份的Sn前體計(jì),第一溶劑的量可為約4000-約15000重量份。
      Pt前體可為在水中容易解離的鹽,例如氯化Pt、硫酸Pt或硝酸Pt,并且Ru前體也可為在水中容易解離的鹽,例如氯化Ru、硫酸Ru或硝酸Ru。
      此外,Sn前體可為SnCl4·5H2O、SnCl2·2H2O、Sn(C2H5O)4、K2SnO3等。
      將Pt前體、Ru前體和Sn前體分別溶解于第一溶劑中以形成Pt前體溶液、Ru前體溶液和Sn前體溶液,然后將所述前體溶液混合以制備金屬鹽溶液。
      將負(fù)載活性組分的催化劑載體分散在第二溶劑中以制備載體溶液。催化劑載體可為碳質(zhì)載體、沸石、硅石/氧化鋁等,并且優(yōu)選碳質(zhì)載體或沸石。
      碳質(zhì)載體可為石墨、碳粉、乙炔黑、炭黑、活性碳、介孔碳、碳納米管、碳納米纖維、碳納米角(nanohorn)、碳納米環(huán)、碳納米線、富勒烯(C60)等。
      用于分散催化劑載體的第二溶劑可為乙二醇、水、三甘醇等。
      然后將金屬鹽溶液和載體溶液混合,并使用pH調(diào)節(jié)劑將混合物的pH調(diào)節(jié)至10-14。pH調(diào)節(jié)劑可為堿溶液,例如NaOH、NH4OH、KOH、Ca(OH)2等。
      如果混合物的pH低于上述范圍,則還原的Pt、Sn、和Ru的量減少。因此,負(fù)載在載體上的催化劑的量減少,并且負(fù)載的催化劑凝聚。如果混合物的pH高于上述范圍,則催化劑的粒徑可增大。
      使用在約50-約70℃的溫度下,并且尤其是在約60℃下的第一次熱處理過程熱處理已調(diào)節(jié)pH的混合物?;旌衔锟梢?-7℃/min的加熱速率進(jìn)行熱處理。如果在第一次熱處理過程期間的溫度小于50℃,則還原反應(yīng)未充分進(jìn)行。另一方面,如果在第一次熱處理過程期間的溫度大于70℃,則顆??缮L,由此使得催化劑顆粒尺寸分布不均勻。如果加熱速率小于上述范圍,則反應(yīng)速率降低,因此成核不均勻地進(jìn)行。如果加熱速率大于上述范圍,則反應(yīng)速率增加,因此,顆粒尺寸分布不如期望的那樣均勻。
      在如上所述進(jìn)行第一次熱處理過程后,在約125-約160℃的溫度下,并且優(yōu)選在約140℃下進(jìn)行第二次熱處理過程。第二次熱處理過程期間的加熱速率可為約3-7℃/min。
      如果第二次熱處理過程的溫度低于125℃,則還原反應(yīng)未充分進(jìn)行。如果第二次熱處理過程的溫度高于160℃,則顆粒尺寸增加太多。如果加熱速率小于上述范圍,則顆粒尺寸增加太多。如果加熱速率大于上述范圍,則粒子不均勻地生長,并且因此催化劑的顆粒尺寸分布可能不均勻。
      還原反應(yīng)在第二次熱處理過程的溫度下進(jìn)行。
      然后,使用酸溶液例如HCl溶液將混合物的pH調(diào)節(jié)到1-5。如果混合物的pH小于1,則形成的合金可由于高的酸性而溶解在混合物中。如果混合物的pH大于5,則催化劑顆粒與載體之間的相互作用降低,并且因此催化劑顆粒不是充分地負(fù)載在載體上而是留在溶液中。
      使用常規(guī)方法例如過濾和離心來分離所得物,然后洗滌以制備本發(fā)明的乙醇氧化催化劑。
      根據(jù)上述的在多元醇中溶解前體的方法和兩階段熱處理的方法,可制備具有負(fù)載于載體上的包含Pt/Ru合金和氧化錫的催化劑顆粒的乙醇氧化催化劑。該乙醇氧化催化劑具有增加的促進(jìn)乙醇氧化的活性,而且即使當(dāng)載體上負(fù)載大量的金屬時(shí),乙醇氧化催化劑也具有優(yōu)異的分散性。
      此外,以100重量份的乙醇氧化催化劑計(jì),Pt/Ru合金和氧化錫的總重量可為約50-約90份。如果以100重量份的乙醇氧化催化劑計(jì),Pt/Ru合金和氧化錫的總重量小于50重量份,則使用乙醇氧化催化劑制備的陽極催化劑層的厚度增大,因此電阻太高。如果以100重量份的乙醇氧化催化劑計(jì),Pt/Ru合金和氧化錫的總重量大于90重量份,則催化劑的粒徑大于10nm或顆粒凝聚,并且因此比表面積降低。
      負(fù)載Pt/Ru合金和氧化錫的載體可為碳質(zhì)載體、沸石、硅石/氧化鋁等,并且優(yōu)選碳質(zhì)載體或沸石。碳質(zhì)載體可為石墨、碳粉、乙炔黑、炭黑、活性碳、介孔碳、碳納米管、碳納米纖維、碳納米角、碳納米環(huán)、碳納米線、富勒烯(C60)等。在根據(jù)本發(fā)明的乙醇氧化催化劑中,當(dāng)照射具有1.541

      波長的Cu KαX-射線時(shí),在35-50度的布拉格角(2θ)處觀察到對(duì)應(yīng)于Pt/Ru合金的衍射峰。衍射峰可得自乙醇氧化催化劑的Pt(111)面和Pt(200)面。
      在約34度和約52度處觀察到對(duì)應(yīng)于SnO2的主衍射峰。因此,可看出Pt/Ru合金和納米尺寸的SnO2密集分散并且共存。
      通過衍射計(jì)(Shimadzu model XRD-6000)使用在45kV、40mA下產(chǎn)生的Cu KαX射線分析X射線衍射性質(zhì)。
      此外,乙醇氧化催化劑中的Pt/Ru合金和氧化錫的定量分析可通過感應(yīng)耦合等離子體(ICP)進(jìn)行。
      同時(shí),使用根據(jù)本發(fā)明的制造方法制備的乙醇氧化催化劑可用作促進(jìn)燃料電池的電極中(尤其是陽極電極中)乙醇的乙醇氧化的活性成分,并且可使用常規(guī)方法用于燃料電池的電極。
      乙醇氧化催化劑用分散劑如異丙醇、醋酸叔丁酯、和醋酸正丁酯、及離聚物如Nafion分散以制備漿料。然后將漿料涂布在氣體擴(kuò)散層上。
      氣體擴(kuò)散層包括載體基底和碳層。
      碳層可如下形成將炭黑和溶劑例如異丙醇以及粘合劑例如聚四氟乙烯(PTFE)混合,并將該混合物涂布在載體基底上。然后,干燥和熱處理所得物。
      載體基底可為炭紙,優(yōu)選防水炭紙,并且更優(yōu)選涂布了防水炭黑層的的防水炭紙,或炭布。
      防水炭紙可包含約5%-約50%重量的疏水聚合物例如PTFE,且該疏水聚合物可為熔結(jié)的。將氣體擴(kuò)散層處理成防水的以確保極性液體反應(yīng)物和氣體反應(yīng)物兩者的的進(jìn)/出通道。
      在具有防水炭黑層的防水炭紙中,防水炭黑層含有炭黑和作為疏水粘合劑的約20-約50重量%的疏水聚合物例如PTFE。將防水炭黑層涂布到防水炭紙側(cè)。防水炭黑層中的疏水聚合物是熔結(jié)的。
      另外,根據(jù)本發(fā)明實(shí)施方式的燃料電池可包括包含催化劑層和氣體擴(kuò)散層的陰極;包含催化劑層和氣體擴(kuò)散層的陽極;以及介于陰極和陽極之間的電解質(zhì)膜,其中陰極和陽極的至少一個(gè)(尤其是陽極)可包括根據(jù)本發(fā)明制備的乙醇氧化催化劑。
      該燃料電池可用于直接乙醇燃料電池(DEFC)。
      該燃料電池可使用通常用于制造燃料電池的方法來制備,并且該方法將不在本文中詳述。
      根據(jù)本發(fā)明的實(shí)施方式,該燃料電池是具有與直接甲醇燃料電池相同結(jié)構(gòu)的直接乙醇燃料電池。
      根據(jù)本發(fā)明,提供一種具有優(yōu)異的乙醇氧化活性的乙醇氧化催化劑、其制造方法、包含該乙醇氧化催化劑的燃料電池電極以及使用該電極的具有優(yōu)異發(fā)電效率的燃料電池。
      現(xiàn)在將參照以下實(shí)施例更詳細(xì)地描述本發(fā)明。以下實(shí)施例僅用于說明性目的并且不意圖限制本發(fā)明的范圍。
      實(shí)施例1乙醇氧化催化劑的制備 將H2PtCl6·xH2O、SnCl2和RuCl3·H2O完全溶解于50ml乙二醇中,同時(shí)攪拌以制備金屬鹽溶液。調(diào)節(jié)H2PtCl6·xH2O、SnCl2和RuCl3·H2O的量使得在最終制備的催化劑中Pt、Sn和Ru的摩爾比為2.6∶1∶0.4。
      將0.370g炭黑載體分散在100ml乙二醇中,同時(shí)攪拌以制備催化劑載體溶液的均勻分散體。
      將所制備的催化劑載體溶液加入到金屬鹽溶液中,并使用NaOH溶液將混合物的pH調(diào)節(jié)至13。
      所得物使用油浴在30分鐘內(nèi)第一次加熱到60℃,在30分鐘內(nèi)快速第二次加熱到140℃,并且將該溫度保持2小時(shí)。
      當(dāng)反應(yīng)終止時(shí),使用HCl溶液將混合物的pH調(diào)節(jié)到3以形成催化劑顆粒。通過過濾分離所形成的催化劑顆粒并用熱的離子交換水洗滌。
      然后將所得物在烘箱中在80℃下干燥以制備包含Pt/Ru合金和氧化錫的乙醇氧化催化劑。在乙醇氧化催化劑中,以100重量份的乙醇氧化催化劑計(jì),由Pt/Ru合金和氧化錫形成的催化劑顆粒的量為80重量份。
      測量根據(jù)實(shí)施例1制備的乙醇氧化催化劑的XRD衍射性質(zhì),并且結(jié)果在圖2中示出。
      參照?qǐng)D2,在30~50度的布拉格角(2θ)處觀察到Pt的衍射峰,但沒有觀察到Ru的衍射峰。因此,可看出Pt和Ru形成了合金。在34度的布拉格角(2θ)處觀察到Sn的衍射峰。本發(fā)明的乙醇氧化催化劑的組成可通過感應(yīng)耦合等離子體(ICP)確定。
      實(shí)施例2乙醇氧化催化劑的制備 以與實(shí)施例1中相同的方式制備乙醇氧化催化劑,除了調(diào)節(jié)H2PtCl6·xH2O、SnCl2和RuCl3·H2O的量使得在最終制備的催化劑中Pt、Sn和Ru之間的摩爾比為2.8∶1.0∶0.2之外 實(shí)施例3乙醇氧化催化劑的制備 以與實(shí)施例1中相同的方式制備乙醇氧化催化劑,除了調(diào)節(jié)H2PtCl6·xH2O、SnCl2和RuCl3·H2O的量使得在最終制備的催化劑中Pt、Sn和Ru之間的摩爾比為2.4∶1.0∶0.2之外。
      對(duì)比例1乙醇氧化催化劑的制備 以與實(shí)施例1中相同的方式制備乙醇氧化催化劑,除了調(diào)節(jié)H2PtCl6·xH2O、SnCl2和RuCl3·H2O的量使得在最終制備的催化劑中Pt、Sn和Ru之間的摩爾比為3.0∶1.0∶1.0之外。
      對(duì)比例2乙醇氧化催化劑的制備 以與實(shí)施例1中相同的方法制備乙醇氧化催化劑,除了調(diào)節(jié)H2PtCl6·xH2O、SnCl2和RuCl3·H2O的量使得在最終制備的催化劑中Pt、Sn和Ru之間的摩爾比為2.0∶1.0∶2.0之外。
      對(duì)比例3乙醇氧化催化劑的制備 以與實(shí)施例1中相同的方式制備乙醇氧化催化劑,除了第一次加熱溫度為120℃之外。
      對(duì)比例4乙醇氧化催化劑的制備 以與實(shí)施例1中相同的方式制備乙醇氧化催化劑,除了第二次加熱溫度為220℃之外。
      測定量根據(jù)實(shí)施例1-3和對(duì)比例1-4制備的包含Pt/Ru-氧化Sn的乙醇氧化催化劑的平均粒徑和顆粒分布,并且結(jié)果在表1中示出。
      表1 表1中顯示的分散性是通過使用透射電子顯微(TTEM)觀察催化劑顆粒的凝聚情況評(píng)價(jià)的。在這方面,當(dāng)凝聚顆粒的量大于基于全部催化劑顆粒的量的30%時(shí),催化劑顆粒的凝聚確定為差。
      實(shí)施例4當(dāng)Pt和Ru對(duì)SnO2的摩爾比為2.5∶1時(shí) 以與實(shí)施例1中相同的方式制備乙醇氧化催化劑,除了調(diào)節(jié)H2PtCl6·xH2O、SnCl2和RuCl3·H2O的量使得在最終制備的催化劑中Pt、Sn和Ru之間的摩爾比為2.1∶1.0∶0.4之外。
      實(shí)施例5當(dāng)Pt和Ru對(duì)SnO2的摩爾比為3.5∶1時(shí) 以與實(shí)施例1中相同的方式制備乙醇氧化催化劑,除了調(diào)節(jié)H2PtCl6·xH2O、SnCl2和RuCl3·H2O的用使得在最終制備的催化劑中Pt、Sn和Ru之間的摩爾比為2.9∶1.0∶0.6之外。
      對(duì)比例5當(dāng)Pt和Ru對(duì)SnO2的摩爾比小于2.5∶1時(shí) 以與實(shí)施例1中相同的方式制備乙醇氧化催化劑,除了調(diào)節(jié)H2PtCl6·xH2O、SnCl2和RuCl3·H2O的量使得在最終制備的催化劑中Pt、Sn和Ru之間的摩爾比為2.0∶1.0∶0.4之外。
      對(duì)比例6當(dāng)Pt和Ru對(duì)SnO2的摩爾比大于3.5∶1時(shí) 以與實(shí)施例1中相同的方式制備乙醇氧化催化劑,除了調(diào)節(jié)H2PtCl6·xH2O、SnCl2和RuCl3·H2O的量使得在最終制備的催化劑中Pt、Sn和Ru之間的摩爾比為3.0∶1.0∶0.6之外。
      參照表1,與根據(jù)對(duì)比例1-3制備的乙醇氧化催化劑相比,根據(jù)實(shí)施例1-5制備的乙醇氧化催化劑具有較小的粒徑和較好的分散性。
      制備例1燃料電池的制備 使用根據(jù)實(shí)施例1制備的乙醇氧化催化劑制備燃料電池的電極。在負(fù)載型催化劑中,以100重量份的負(fù)載型催化劑計(jì),Pt/Ru合金的重量為80重量份。陽極電極上負(fù)載的乙醇氧化催化劑的量為3.8mg/cm2,陰極電極上負(fù)載的Pt黑催化劑的量為6.3mg/cm2。
      Nafion 115用作電解質(zhì)膜,并且燃料電池的溫度為50℃。在陰極中使用空氣,并且在陽極中使用1M乙醇溶液。
      制備例2和3 以與制備例1中相同的方式制備燃料電池,除了使用根據(jù)實(shí)施例2和3制備的乙醇氧化催化劑代替根據(jù)實(shí)施例1制備的乙醇氧化催化劑之外。
      對(duì)比制備例2和3 以與制備例1中相同的方式制備燃料電池,除了使用根據(jù)據(jù)對(duì)比例1-4制備的乙醇氧化催化劑來制備陽極之外。
      測量根據(jù)制備例1-3和對(duì)比制備例1-4制備的燃料電池的最大功率,并且結(jié)果在下表2中示出。
      表2 參照表2,根據(jù)制備例1-3制備的燃料電池具有比根據(jù)對(duì)比制備例1-4制備的燃料電池好的功率特性。
      測量根據(jù)制備例1和對(duì)比制備例1制備的燃料電池相對(duì)于電流密度的電池電壓和功率密度,并且結(jié)果在圖3中示出。
      參照?qǐng)D3,根據(jù)制備例1制備的燃料電池具有與根據(jù)對(duì)比制備例1制備的燃料電池相比顯著大(約兩倍大)的功率密度。因此,可以看出根據(jù)本發(fā)明制備的乙醇氧化催化劑的活性大于常規(guī)催化劑的活性。
      雖然已經(jīng)參照本發(fā)明的示例性實(shí)施方式具體地顯示和描述本發(fā)明,但是本領(lǐng)域技術(shù)人員應(yīng)理解,其中可進(jìn)行形式和細(xì)節(jié)上的各種變化而不脫離由所附權(quán)利要求所限定的本發(fā)明的精神和范圍。
      權(quán)利要求
      1.包含Pt/Ru合金和氧化錫的乙醇氧化催化劑,其中Pt/Ru合金與氧化錫的摩爾比是2.5-3.5∶1。
      2.權(quán)利要求1的乙醇氧化催化劑,其中在所述Pt/Ru合金中Pt與Ru的摩爾比為3-15∶1。
      3.權(quán)利要求1的乙醇氧化催化劑,其中當(dāng)照射具有
      波長的Cu KαX-射線時(shí),在30度-50度的布拉格角(2θ)處觀察到主峰。
      4.權(quán)利要求1的乙醇氧化催化劑,進(jìn)一步包含載體,所述Pt/Ru合金與所述氧化錫負(fù)載在該載體上。
      5.權(quán)利要求4的乙醇氧化催化劑,其中以100重量份的乙醇氧化催化劑計(jì),所述載體的量為約50-約90重量份。
      6.一種制造乙醇氧化催化劑的方法,所述方法包括
      通過準(zhǔn)備Pt前體、和Ru前體以及Sn前體并分別將所述前體各自溶解在第一溶劑中,并且混合所述前體的溶液而制備金屬鹽溶液;
      通過將催化劑載體和溶劑混合而制備載體溶液;
      通過將該金屬鹽溶液和該載體溶液混合,并調(diào)節(jié)混合物的pH以在該催化劑載體上負(fù)載催化劑的顆粒而制備負(fù)載型催化劑;
      通過在約50-約70℃的溫度下熱處理所得物而進(jìn)行第一次熱處理過程;
      通過在約125-約160℃的溫度下熱處理所得物而進(jìn)行第二次熱處理過程;
      調(diào)節(jié)所得物的pH;和
      分離并洗滌該負(fù)載型催化劑。
      7.權(quán)利要求6的方法,其中所述第一次熱處理過程的加熱速率為約3-7℃/min。
      8.權(quán)利要求6的方法,其中所述第二次熱處理過程的加熱速率為約3-7℃/min。
      9.權(quán)利要求6的方法,其中所述Pt前體中的Pt與所述Ru前體中的Ru的摩爾比為約3∶1-約15∶1。
      10.權(quán)利要求6的方法,其中,在調(diào)節(jié)混合物的pH以在該催化劑載體上負(fù)載催化劑的顆粒時(shí),將pH調(diào)節(jié)為10-14。
      11.權(quán)利要求6的方法,其中,在調(diào)節(jié)所得物的pH中,將pH調(diào)節(jié)為1-5。
      12.一種用于燃料電池的電極,其包含根據(jù)權(quán)利要求1-5中任一項(xiàng)的乙醇氧化催化劑。
      13.一種燃料電池,其包括陰極;陽極;和介于該陰極和該陽極之間的電解質(zhì)膜,
      其中該陰極和該陽極的至少一個(gè)包含根據(jù)權(quán)利要求1-5中任一項(xiàng)的乙醇氧化催化劑。
      全文摘要
      本發(fā)明提供了一種含Pt/Ru合金和氧化錫的乙醇氧化催化劑、其制造方法、包含該乙醇氧化催化劑的燃料電池電極、以及使用該電極的具有優(yōu)異的放電效率的燃料電池。
      文檔編號(hào)H01M4/92GK101683614SQ20081017376
      公開日2010年3月31日 申請(qǐng)日期2008年9月26日 優(yōu)先權(quán)日2008年9月26日
      發(fā)明者樸燦鎬, 赫 張, 孫公權(quán), 雷 曹, 朱明遠(yuǎn) 申請(qǐng)人:三星電子株式會(huì)社, 中國科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所
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