專利名稱：一種制備高介電常數(shù)微波介質(zhì)陶瓷的方法
技術(shù)領(lǐng)域：
本發(fā)明屬于微波介質(zhì)陶瓷技術(shù)領(lǐng)域，具體涉及一種制備高介電常數(shù)微波介質(zhì)陶瓷的方法。
背景技術(shù)：
隨著移動通信事業(yè)的迅猛發(fā)展，對微波介質(zhì)諧振器、濾波器及雙工器等元器件用的高介電常數(shù)微波介質(zhì)陶瓷的需求也越來越大。作為微波元器件的介質(zhì)陶瓷必須具備盡可能高的介電常數(shù)εr(通常大于70)，低的介電損耗(高Q值，Q＞3000在應(yīng)用頻率)與接近于零的諧振頻率溫度系數(shù)(-15ppm/℃＜τf＜+15ppm/℃)。
一般而言，介電常數(shù)大的材料往往介電損耗與溫度系數(shù)也大，這給高介電常數(shù)微波介質(zhì)陶瓷的制備帶來許多困難。通常，微波介質(zhì)陶瓷粉末由固相反應(yīng)法合成，制備的粉末粒徑大，粒度分布寬，組分不均勻，難以滿足微波介質(zhì)陶瓷越來越嚴(yán)格的質(zhì)量要求。因此，人們希望尋求一種“理想”的粉末，它具有粒徑小，粒度分布窄，純度高，形貌和組分易控制等特點(diǎn)，并且用此粉體制備出的陶瓷具有優(yōu)良的微波介電性能。國內(nèi)外用改進(jìn)的方法制備高介電常數(shù)微波介質(zhì)陶瓷的方法主要有溶膠凝膠法和共沉淀法。這些方法要么原料昂貴，成本較高，要么工藝復(fù)雜，難以控制，不利于形成規(guī)?；a(chǎn)。如Yebin Xu等[Yebin Xu，Yanyan He，Polymeric precursorsynthesis of Ba6-3xSm8+2xTi18O54ceramic powder.Ceramics International，28(2002)75-78]用聚合物作為前驅(qū)體合成Ba6-3xSm8+2xTi18O54陶瓷粉，此種方法所用的原料為價(jià)格昂貴的有機(jī)物，且合成出的粉料還必須經(jīng)過預(yù)燒，才能燒結(jié)成陶瓷，因此成本較高。所以急需開發(fā)一種新的制備方法，以制備出高性能的高介電常數(shù)微波介質(zhì)陶瓷。

發(fā)明內(nèi)容
本發(fā)明的目的是提供一種能克服上述缺陷的制備高介電常數(shù)微波介質(zhì)陶瓷的方法，該方法合成出的粉料不須經(jīng)過預(yù)燒，生產(chǎn)成本低，便于工業(yè)化生產(chǎn)，所制備的微波介質(zhì)陶瓷性能優(yōu)良。
本發(fā)明提供了一種制備高介電常數(shù)微波介質(zhì)陶瓷的方法，其原料的摩爾量百分比為Ba(OH)211.85--28.25Ln(NO3)320.47--33.23TiCl445.51--67.34其中Ln為La或Sm，其處理步驟為①、將TiCl4充分水解得到偏鈦酸沉淀；②、將偏鈦酸沉淀與硝酸鑭或硝酸釤按上述配比一起放入密閉的高壓反應(yīng)釜中，在200～350℃下進(jìn)行反應(yīng)，制得鈦酸鑭或鈦酸釤；③、將鈦酸鑭或鈦酸釤過濾、洗滌、干燥后，再按上述比例加入氫氧化鋇，在密閉的高壓反應(yīng)釜中進(jìn)行反應(yīng)，反應(yīng)溫度為200～350℃，制得含有目標(biāo)相的微波介質(zhì)陶瓷粉末；④、將微波介質(zhì)陶瓷粉末過濾、洗滌、干燥后，直接造粒、成型，在1200～1350℃大氣氣氛中燒結(jié)處理即可。
本發(fā)明采用水熱法制備微波介質(zhì)陶瓷。水熱法是以水溶液作為介質(zhì)，在密閉的壓力容器中進(jìn)行反應(yīng)的一種濕化學(xué)陶瓷粉末制備方法。它為各種前驅(qū)物的反應(yīng)和結(jié)晶提供了一個在常壓條件下無法得到的特殊的物理、化學(xué)環(huán)境，粉末的形成經(jīng)歷了一個溶解-結(jié)晶過程。在本方法中，采用的是分步水熱合成法。本發(fā)明所制備的微波介質(zhì)陶瓷的介電常數(shù)可達(dá)80~120，品質(zhì)因數(shù)大于5000，諧振頻率溫度系數(shù)τf的絕對值可小于15ppm/℃。
具體實(shí)施例方式
下面以Ln(NO3)3為La(NO3)3，且Ba∶La∶Ti＝1∶2∶4(摩爾百分比)為例，說明本發(fā)明的反應(yīng)過程
本發(fā)明采用四氯化鈦的水解物為鈦的前驅(qū)體，它是決定水熱合成反應(yīng)的關(guān)鍵。如果鈦的前驅(qū)體是結(jié)晶好的銳鈦礦型或金紅石型二氧化鈦，則反應(yīng)難以進(jìn)行。
下面舉例加以說明實(shí)施例1按摩爾量百分比Ba(OH)2∶La(NO3)3∶TiCl4＝13∶26∶52制備高介電常數(shù)微波介質(zhì)陶瓷。
將分析純的TiCl4充分水解得到偏鈦酸沉淀，將此沉淀物充分洗滌后，按硝酸鑭與偏鈦酸的摩爾比將兩種原料放入高壓反應(yīng)釜內(nèi)，加入1000ml蒸餾水，在300℃下恒溫10小時(shí)，高壓反應(yīng)釜內(nèi)的攪拌器攪拌速度為200rad/min。反應(yīng)結(jié)束后，將合成粉料過濾、洗滌、干燥。然后再與氫氧化鋇一起放入高壓反應(yīng)釜內(nèi)，加入1000ml蒸餾水，在300℃下恒溫8小時(shí)，攪拌速度為250rad/min。反應(yīng)結(jié)束后，將合成粉料過濾、洗滌、干燥、造粒、成型，在1250℃下大氣氣氛中燒結(jié)4小時(shí)。用平行板諧振法在1GHz下進(jìn)行微波介電性能的評價(jià)。其介電常數(shù)為96，品質(zhì)因數(shù)Qf為6300，諧振頻率溫度系數(shù)τf＝14ppm/℃。
實(shí)施例2-9各實(shí)施例的組分及工藝參數(shù)見表1、表2，具體制備過程與實(shí)施例1相同。
表1

表2

權(quán)利要求
1.一種制備高介電常數(shù)微波介質(zhì)陶瓷的方法，其原料的摩爾量百分比為Ba(OH)211.85--28.25Ln(NO3)320.47--33.23TiCl445.51--67.34其中Ln為La或Sm，其處理步驟為①、將TiCl4充分水解得到偏鈦酸沉淀；②、將偏鈦酸沉淀與硝酸鑭或硝酸釤按上述配比一起放入密閉的高壓反應(yīng)釜中，在200～350℃下進(jìn)行反應(yīng)，制得鈦酸鑭或鈦酸釤；③、將鈦酸鑭或鈦酸釤過濾、洗滌、干燥后，再按上述比例加入氫氧化鋇，在密閉的高壓反應(yīng)釜中進(jìn)行反應(yīng)，反應(yīng)溫度為200～350℃，制得含有目標(biāo)相的微波介質(zhì)陶瓷粉末；④、將微波介質(zhì)陶瓷粉末過濾、洗滌、干燥后，直接造粒、成型，在1200～1350℃大氣氣氛中燒結(jié)處理即可。
全文摘要
本發(fā)明公開了一種制備高介電常數(shù)微波介質(zhì)陶瓷的方法，其原料的摩爾量百分比為Ba(OH)
文檔編號C04B35/462GK1519216SQ03125369
公開日2004年8月11日 申請日期2003年9月2日 優(yōu)先權(quán)日2003年9月2日
發(fā)明者周東祥, 龔樹萍, 徐建梅, 黃國華 申請人:華中科技大學(xué)