專利名稱：：溫度穩(wěn)定型鉭酸鹽介電陶瓷及其制備方法
技術(shù)領(lǐng)域：
：本發(fā)明涉及介電陶瓷材料，特別是涉及在陶乾電容器方面應(yīng)用的溫度穩(wěn)定型陶瓷材料及其制備方法。
背景技術(shù)：
：溫度穩(wěn)定性對(duì)應(yīng)用于電子產(chǎn)品的多層陶乾電容器的制備來說非常重要。通過兩種或更多的具有相反介電常數(shù)溫度系數(shù)(TE)的端元化合物混合，產(chǎn)生較小介電常數(shù)溫度系數(shù)的固溶體，這種方法經(jīng)常用來實(shí)現(xiàn)材料的溫度穩(wěn)定性；或者-例如對(duì)于BaTi03基電容器，摻雜劑混合分散于陶資體產(chǎn)生室溫附近的鐵電-順電相轉(zhuǎn)變，得到了相對(duì)穩(wěn)定的材料。目前，BaTi03基化合物滿足X7R標(biāo)準(zhǔn)，其介電常數(shù)在-55°C~125。C溫度范圍內(nèi)相對(duì)于室溫介電常數(shù)的變化率不超過土15Z。，在1MHz下的介電損耗tana小于0.02。但是如果不摻雜PbTi03(7>495。C)，它們的最高工作溫度不超過130°C。小型化的驅(qū)動(dòng)和計(jì)算機(jī)的提速使更多的目光轉(zhuǎn)向到耐高溫部件，將來電容器必須能在15(TC甚至20(TC工作。然而，PbTiO廣BaTi03復(fù)合多層陶瓷電容器的應(yīng)用是不可取的，一是Pb的毒性，二是在低氧分壓容易分解，并且它還會(huì)和Ni基金屬電極形成低熔點(diǎn)合金。同樣的問題也出現(xiàn)在81203參雜的BiTiO，基固溶體中。理想的新材料要求其相變溫度介于-50。C~250°C,不含PbO和Bi20,，包含相對(duì)常見的、便宜的原材料。近來，國(guó)內(nèi)外研究者發(fā)現(xiàn)一些鴒青銅結(jié)構(gòu)鉭酸鹽具有較高的介電常數(shù)(〉100)、低的介電損耗，有望成為溫度穩(wěn)定型介電材料而應(yīng)用于多層陶瓷電容器，其中陳湘明等在《JournaloftheEuropeanCeramicSociety》2003年23期1571~1575頁發(fā)表的"HighpermittivityandlowlossdielectricceramicsintheBaO_La203—Ti02_Ta205system"—文中^艮道了系歹'J陶資的介電常數(shù)"介于127~175之間,lMHz下的介電損耗tancr小于O.009，介電常數(shù)溫度系數(shù)Te介于-728~-2500卯mrc之間。目前這些鎢青銅結(jié)構(gòu)鉭酸鹽的介電常數(shù)溫度系數(shù)偏大，溫度穩(wěn)定性不好，因此限制其實(shí)際應(yīng)用。
發(fā)明內(nèi)容本發(fā)明的目的是提供一種具有良好的溫度穩(wěn)定性與低介電損耗，同時(shí)具有高介電常數(shù)，可應(yīng)用于多層陶瓷電容器的溫度穩(wěn)定型鉭酸鹽介電陶瓷及其制備方法。本發(fā)明的溫度穩(wěn)定型鉭酸鹽介電陶瓷的化學(xué)組成通式為Ba6—xLnxFe1+。.5xTa9_。.5x03。,其中Ln為L(zhǎng)a、Pr、Nd和Sm中的一種或兩種,0.0(Kx《2。本溫度穩(wěn)定型鉭酸鹽介電陶瓷按下述方法制備而成首先將純度為99%以上的BaC03、Ln203、Fe203與TaA的原始粉末按Ba6-丄nxFew.sJa,-。.5x03?；瘜W(xué)計(jì)量比配料，其中Ln為L(zhǎng)a、Pr、Nd和Sm中的一種或兩種，0.00《x《2;然后濕式球磨混合12~24小時(shí)，溶劑為蒸餾水，烘干后在1350~MO(TC大氣氣氛中預(yù)燒4~8小時(shí)，然后在預(yù)燒粉末中添加粘結(jié)劑并造粒后，再壓制成型，最后在1400~1450。C大氣氣氛中燒結(jié)1~8小時(shí)，所述的粘結(jié)劑采用質(zhì)量濃度為5%的聚乙烯醇溶液，其劑量占預(yù)燒粉末總量的2%-10%,,本發(fā)明制備工藝筒單，制備的介電陶瓷具有高介電常數(shù)，介電損耗低，介電常數(shù)溫度系數(shù)te小，利用本發(fā)明提供的介電陶資材料可使微波器件進(jìn)一步小型化，而且也可應(yīng)用于高頻陶乾電容器或溫度補(bǔ)償電容器等。具體實(shí)施方式實(shí)施例1:將純度>99%的BaC03、La203、FeA與Ta205的原始粉末按Ba4La2Fe2TasO;"t#'計(jì)量比配料，然后濕式球磨混合12小時(shí)，溶劑為蒸餾水，烘干后在135(TC大氣氣氛中預(yù)燒4小時(shí)，然后在預(yù)燒粉末中添加粘結(jié)劑并造粒后，再壓制成型.聶后在MOO。C大氣氣氛中燒結(jié)8小時(shí)，即得組成為Ba4La2Fe/Ta80;。的鉭酸鹽介電陶瓷。所述的粘結(jié)劑采用質(zhì)量濃度為5。/。的聚乙烯醇溶液，其劑量占預(yù)燒粉末總量的2%。實(shí)施例2:將純度〉99%的BaC03、Fe203與TaA的原始粉末按Ba6FeTa力，,?；瘜W(xué)計(jì)量比配科-然后濕式球磨混合24小時(shí)，溶劑為蒸餾水，烘干后在140(TC大氣氣氛中預(yù)燒8小時(shí)，然后在預(yù)燒粉末中添加粘結(jié)劑并造粒后，再壓制成型，最后在MSO'C大氣氣氛中燒結(jié)1小時(shí)，即得組成為Ba6FeTa903。的鉭酸鹽介電陶瓷。所述的粘結(jié)劑采用質(zhì)量濃度為5%的聚乙烯醇溶液，其劑量占預(yù)燒粉末總量的10%。實(shí)施例3:將純度>99°/。的BaC03、Pr203、Fe203與Ta205的原始粉末按BafFePr,.5ras.5030化學(xué)計(jì)量比配料，然后濕式球磨混合16小時(shí)，溶劑為蒸餾水，烘干后在1380。C大氣氣氛中預(yù)燒6小時(shí)，然后在預(yù)燒粉末中添加粘結(jié)劑并造粒后，再壓制成型，最后在1430。C大氣氣氛中燒結(jié)4小時(shí)，即得組成為Ba:FePr,Jak'O.,的鉭酸鹽介電陶瓷。所述的粘結(jié)劑采用質(zhì)量濃度為5%的聚乙烯醇溶液，其劑量占預(yù)燒粉末總量的5%。實(shí)施例4:將純度〉99%的BaC03、N線、Sm203、FeA'與Ta〗0;的原始粉末按Ba4NdSmFe2Tas03?；瘜W(xué)計(jì)量比配料,然后濕式球磨混合18小時(shí)，溶劑為蒸餾水，烘干后在137(TC大氣氣氛中預(yù)燒6小時(shí)，然后在預(yù)燒粉末中添加粘結(jié)劑并造粒后，再壓制成型，最后在1420。C大氣氣氛中燒結(jié)6小時(shí)，即得組成為Ba4NdSmFe2Ta803的鉭酸鹽介電陶資。所述的粘結(jié)劑采用質(zhì)量濃度為5%的聚乙烯醇溶液，其劑量占預(yù)燒粉末總量的3%。實(shí)施例5:將純度>99%的BaC03、Nd203、Sm203、Fe203與TaA的原始粉末按Ba4NdStnFeJaA?；瘜W(xué)計(jì)量比配料,然后濕式球磨混合18小時(shí)，溶劑為蒸餾水，烘干后在1370。C大氣氣氛中預(yù)燒6小時(shí)，然后在預(yù)燒粉末中添加粘結(jié)劑并造粒后，再壓制成型，最后在142(TC大氣氣氛中燒結(jié)6小時(shí)，即得組成為Ba4NdSmFe2Tas03。的鉭酸鹽介電陶乾。所述的粘結(jié)劑采用質(zhì)量濃度為5%的聚乙烯醇溶液，其劑量占預(yù)燒粉末總量的3%。實(shí)施例6:將純度>99°/的BaC03、La203、Pr203、Fe203與Ta20;的原始粉末按BauLa。.6Pr。.6FeLjauO;。化學(xué)計(jì)量比配料，然后濕式球磨混合U小時(shí)，溶劑為蒸餾水，烘干后在1390。C大氣氣氛中預(yù)燒6小時(shí)，然后在預(yù)燒粉末中添加粘結(jié)齊':并造粒后，再壓制成型，最后在1430。C大氣氣氛中燒結(jié)6小時(shí)，即得組成為BauLa.6Pr.6Fei.JaS40,。的鉭酸鹽介電陶乾。所述的粘結(jié)劑采用質(zhì)量濃度為5%的聚乙烯醇溶液，其劑量占預(yù)燒粉末總量的4%。表1示出了構(gòu)成本發(fā)明的幾個(gè)具體實(shí)例的介電性能，用阻抗分析儀進(jìn)行l(wèi)MHz時(shí)介電性能的評(píng)價(jià)。本發(fā)明制備的介電陶瓷具有以下特點(diǎn)1MHz下具有高介電常數(shù)￡,(90~150)，介電損耗低(tanc5小于0.01)，介電常數(shù)溫度系數(shù)t^、(介于-1'川-80ppm/'C之間)，制備工藝簡(jiǎn)單。利用本發(fā)明提供的介電陶瓷材料可使微波器件進(jìn)一步小型化，而且也可應(yīng)用于高頻陶資電容器或溫度補(bǔ)償電容器等。因此，本發(fā)明在工業(yè)上有著極大的價(jià)值。具有與La、Pr、Nd和Sm相似結(jié)構(gòu)與化學(xué)性質(zhì)的元素如Y，Ce,Gd，Tb,Dy,Ho,Tm,Yb,Lu等，與Ba相似結(jié)構(gòu)與化學(xué)性質(zhì)的元素如Sr，Ca，Pb等，也可以做出與本發(fā)明類似晶體結(jié)構(gòu)與性能的介電陶瓷。<table>tableseeoriginaldocumentpage5</column></row><table>權(quán)利要求1、一種溫度穩(wěn)定型鉭酸鹽介電陶瓷，其特征在于其化學(xué)組成通式為Ba6-xLnxFe1+0.5xTa9-0.5xO30，其中Ln為L(zhǎng)a、Pr、Nd和Sm中的一種或兩種，0.00≤x≤2。2、一種如權(quán)利要求1所述的溫度穩(wěn)定型鉭酸鹽介電陶瓷的制備方法，其特征是首先將純度為99%以上的BaC03、Ln20,、Fe，03與了&205的原始粉末按Ba6—丄iixFeKja,-。.5x03(,化學(xué)計(jì)量比配料，其中Ln為L(zhǎng)a、Pr、Nd和Sm中的一種或兩種，0.00《x《2;然后濕式球磨混合12-24小時(shí)，溶劑為蒸餾水，烘干后在1350~1400。C大氣氣氛中預(yù)燒4~8小時(shí)，然后在預(yù)燒粉末中添加粘結(jié)劑并造粒后，再壓制成型，最后在14001450。C大氣氣氛中燒結(jié)1~8小時(shí)，所述的粘結(jié)劑采用質(zhì)量濃度為5%的聚乙烯醇溶液，其劑量占預(yù)燒粉末總量的2%~10%。全文摘要本發(fā)明公開了一種溫度穩(wěn)定型鉭酸鹽介電陶瓷及其制備方法。陶瓷的化學(xué)組成通式為Ba<sub>6-x</sub>Ln<sub>x</sub>Fe<sub>1+0.5x</sub>Ta<sub>9-0.5x</sub>O<sub>30</sub>，其中Ln為L(zhǎng)a、Pr、Nd和Sm中的一種或兩種，0.00≤x≤2。步驟為將純度為99％以上的BaCO<sub>3</sub>、Ln<sub>2</sub>O<sub>3</sub>、Fe<sub>2</sub>O<sub>3</sub>與Ta<sub>2</sub>O<sub>5</sub>的原始粉末按上述通式化學(xué)計(jì)量比配料；然后濕式球磨混合12～24小時(shí)，溶劑為蒸餾水，烘干后在1350～1400℃大氣氣氛中預(yù)燒4～8小時(shí)，然后在預(yù)燒粉末中添加粘結(jié)劑并造粒后，再壓制成型，最后在1400～1450℃大氣氣氛中燒結(jié)1～8小時(shí)，所述的粘結(jié)劑采用質(zhì)量濃度為5％的聚乙烯醇溶液，其劑量占預(yù)燒粉末總量的2％～10％。本發(fā)明制備工藝簡(jiǎn)單，制備的介電陶瓷具有高介電常數(shù)，介電損耗低，介電常數(shù)溫度系數(shù)τ<sub>ε</sub>小。文檔編號(hào)C04B35/495GK101538160SQ20091011399公開日2009年9月23日申請(qǐng)日期2009年4月14日優(yōu)先權(quán)日2009年4月14日發(fā)明者劉潔群,彭西洋,亮方,李純純,胡長(zhǎng)征申請(qǐng)人:桂林工學(xué)院