氧化鎂、導熱性填料及含有其的導熱性樹脂組合物以及氧化鎂的制造方法
【專利摘要】一種氧化鎂，其特征在于：其是通過鹵素化合物及硅烷偶合劑對氧化鎂粉末進行處理而成。又，一種氧化鎂的制造方法，其特征在于進行如下步驟：準備氧化鎂粉末的步驟；鹵素化合物處理步驟：利用鹵素化合物對上述氧化鎂粉末進行表面處理；及硅烷偶合劑處理步驟：利用硅烷偶合劑對上述氧化鎂粉末進行表面處理。
【專利說明】
氧化鎮(zhèn)、導熱性填料及含有其的導熱性樹脂組合物從及氧化 鎮(zhèn)的制造方法
技術領域
[0001] 本發(fā)明設及一種氧化儀、導熱性填料及含有其的導熱性樹脂組合物W及氧化儀的 制造方法，特別是關于一種耐水合性高的氧化儀、導熱性填料及含有其的導熱性樹脂組合 物W及耐水合性高的氧化儀的制造方法。
【背景技術】
[0002] 氧化儀是導熱性及耐熱性等優(yōu)異的無機化合物，一直被作為用W提高樹脂組合物 的導熱性的導熱性填料而使用于各種樹脂。另一方面，氧化儀由于水合性相對較高，故而容 易因吸水而體積膨脹并產生裂紋等，該情況已成為將氧化儀作為導熱性填料進行實用化時 的障礙。因此，于將氧化儀用作導熱性填料的情形時，要求提高耐水性的技術。
[0003] 例如，已知有如下技術:通過將二氧化娃等涂布于氧化儀粉末的表面后進行燒成， 而形成儀橄攬石(Mg2Si〇4)等復氧化物層，進而進行憐酸處理而形成憐酸儀化合物層，由此 使耐水性提升(例如參照專利文獻1)。又，亦已知有如下技術:對上述經憐酸處理后的表面 進而利用有機娃酸鹽進行表面處理而形成有機娃酸鹽被覆層，由此使耐水性提升且抑制堿 的溶出（例如參照專利文獻2)。
[0004] 專利文獻1:日本特開2006-151778號公報(權利要求1，段落0019等）；
[0005] 專利文獻2:日本特開2008-74683號公報(權利要求1，段落0019等）。

【發(fā)明內容】

[0006] [發(fā)明所欲解決的課題]
[0007] 然而，專利文獻2的技術中，由于必須進行復氧化物層形成處理、憐酸儀化合物層 形成處理、有機娃酸鹽被覆層形成處理巧巾處理，故而存在耗費成本的問題。又，通過進行運 巧中處理，而因表面處理劑的總添加量變多而使氧化儀量相對變少，故而存在導熱性變低的 問題。例如，可知，于該文獻的實施例1中，對氧化儀W混合比成為10質量％的方式添加二氧 化娃，繼而添加憐酸儀系化合物6質量％、W及乙基娃酸鹽5質量％，而表面處理劑的添加量 較多。
[000引本發(fā)明的目的在于提供一種即使表面處理劑的添加量少，耐水性亦高且生產性良 好的氧化儀、導熱性填料及含有其的導熱性樹脂組合物W及氧化儀的制造方法。
[0009] [解決課題的技術手段]
[0010] 本
【發(fā)明人】等人為了達成W上目的，經潛屯、研究，結果發(fā)現(xiàn):通過對氧化儀粉末進行 面素化合物處理及硅烷偶合劑處理，可提升耐水性，從而完成本發(fā)明。
[0011] 目P，本發(fā)明設及一種氧化儀，其特征在于:其是通過面素化合物及硅烷偶合劑對氧 化儀粉末進行處理而成。
[0012] 或者，本發(fā)明設及一種氧化儀，其特征在于:表面具有含有面素化合物及硅烷偶合 劑的被覆層。
[0013] 于上述情形時，優(yōu)選為面素化合物的含量為1~200(K)ppm。
[0014] 又，優(yōu)選為于溫度12rC、濕度100%保持24小時后的下述式（1)所表示的質量增加 率為25質量下。
[0015] 質量增加率=(保持后的氧化儀的質量增加份/保持前的氧化儀的質量）X 100 (%)式(1)
[0016] 本發(fā)明設及一種導熱性填料，其是由上述任一項記載的氧化儀構成。
[0017] 又，本發(fā)明設及一種導熱性樹脂組合物，其是將上述導熱性填料填充于樹脂而成。
[0018] 進而，本發(fā)明設及一種氧化儀的制造方法，其特征在于進行如下步驟:準備氧化儀 粉末的步驟；面素化合物處理步驟:利用面素化合物對上述氧化儀粉末進行表面處理;及娃 燒偶合劑處理步驟:利用硅烷偶合劑對上述氧化儀粉末進行表面處理。
[0019] 于此情形時，優(yōu)選于上述面素化合物處理步驟之后進行上述硅烷偶合劑處理步 驟?；蛘撸鼉?yōu)選同時進行上述面素化合物處理步驟及上述硅烷偶合劑處理步驟。
[0020] [發(fā)明的效果]
[0021] 根據(jù)本發(fā)明，可提供一種即便表面處理劑的添加量少，耐水性亦高且生產性良好 的氧化儀、導熱性填料及含有其的導熱性樹脂組合物W及氧化儀的制造方法。
【附圖說明】
[0022] 圖1是表示利用邸X法對實施例4的粒子A進行測定的結果的圖。
[0023] 圖2是表示利用邸X法對實施例4的粒子B進行測定的結果的圖。
【具體實施方式】
[0024] 1.氧化儀(導熱性填料）
[0025] 本發(fā)明的氧化儀下簡稱為"氧化儀"）的特征在于:通過面素化合物及硅烷偶合 劑對成為原料的氧化儀粉末進行處理?；蛘?，本發(fā)明的氧化儀的特征在于:表面具有含有面 素化合物及硅烷偶合劑的被覆層。又，本發(fā)明的導熱性填料下簡稱為"導熱性填料"）由 上述處理后的氧化儀構成。W下，針對氧化儀及導熱性填料的詳細情況進行說明。
[0026] (1)氧化儀粉末(原料）
[0027] 氧化儀粉末的導熱性高，而作為傳導熱的介質發(fā)揮功能。氧化儀粉末可利用使金 屬儀燃燒而氧化的方法、或將氨氧化儀或碳酸儀進行燒成而使之熱分解的方法等而獲得。 作為氨氧化儀，可使用利用海水中的儀鹽與氨氧化巧的反應而沉淀所得者等。又，作為碳酸 儀，可使用菱儀礦礦石等。進而，亦可使用通過對電烙氧化儀進行粉碎、分級而獲得的結晶 性高的氧化儀粉末。作為氧化儀的燒成溫度，并無特別限制，低溫燒成品及高溫燒成品或電 烙品的任一者均可使用。
[0028] 氧化儀粉末的粒子形狀并無特別限定，可適當使用球狀、立方體狀、長方體狀、八 面體、十四面體等多面體狀、不定形、纖維狀者。
[0029] 作為氧化儀粉末，尤其是根據(jù)肥T比表面積值求出的平均粒徑為0.1~200WI1的范 圍內，特別是0.5~50]im的范圍內者較為理想。若粒徑過大，則于填充于樹脂等的情形時對 外觀或表面的平滑性有不良影響，若粒徑過小，則耐水合性變差，故而不理想。
[0030] 上述根據(jù)BET比表面積值所求出的平均粒徑為通過下述式(2)換算而得的值。通過 下述式所算出的平均粒徑為球形換算的平均粒徑，具體而言，意指具有與粒子表面積相同 的表面積的球的直徑。
[0031] 平均粒徑(ym)=6/(SXp)式(2)
[0032] (其中，式（2)中，S為肥T比表面積(m2/g)，P為氧化儀粉末的密度（g/cm3)，設為 3.58g/cm3)。
[0033] W下，所有平均粒徑均表示根據(jù)BE化k表面積求出的平均粒徑。
[0034] 氧化儀粉末的純度優(yōu)選為95質量％ ^上，更優(yōu)選為98質量％ ^上，特別優(yōu)選為99 質量％ W上。
[0035] (2)面素化合物處理
[0036] 本發(fā)明中的面素化合物處理，是為了通過與后述的硅烷偶合劑處理的協(xié)同效應提 高氧化儀粉末的耐水性而進行。面素化合物可根據(jù)處理溫度自氣化物、氯化物、漠化物、艦 化物之中適當選擇適合者，例如可列舉:氣化儀、氣化侶、氣化鎖、氣化領、氣化巧、氣化錠、 氯化儀、氯化侶、氯化鎖、氯化領、氯化巧、氯化錠、漠化儀、漠化侶、漠化鎖、漠化領、漠化巧、 漠化錠、艦化儀、艦化侶、艦化鎖、艦化領、艦化巧、艦化錠、氣棚酸、酸性氣化錠、氣娃酸、娃 氣化錠、棚氣化鋒等。面素化合物優(yōu)選為氣化物。
[0037] 面素化合物處理，亦如后述的氧化儀（導熱性填料）的制造方法中所記載，可于娃 燒偶合劑處理之前或后逐次進行，亦可同時進行巧巾處理。于逐次進行面素化合物處理及娃 燒偶合劑處理的情形時，特別優(yōu)選于硅烷偶合劑處理之前進行面素化合物處理。于在硅烷 偶合劑處理之前進行利用面素化合物的處理的情形時，可將面素化合物及氧化儀于600~ 1300°C進行高溫燒成而獲得形狀得到控制且含有面素化合物的氧化儀，亦可將面素化合物 及氧化儀于50~600°C進行低溫燒成而獲得保持燒成前的形狀的含有面素化合物的氧化 儀。進而，于通過將金屬儀進行氣相氧化而制造氧化儀的方法中，可導入氣體狀的面素化合 物而獲得含有面素化合物的氧化儀，亦可將通過燒成而生成氧化儀的含面素化合物的儀化 合物W其分解溫度W上進行燒成而獲得。
[0038] 于同時進行利用面素化合物的處理及硅烷偶合劑處理的情形時，可對氧化儀同時 添加面素化合物及硅烷偶合劑進行處理，亦可于硅烷偶合劑處理中導入氣體狀的面素化合 物。又，于將面素化合物與氧化儀混合并進行加熱的情形時，加熱時間亦取決于加熱溫度， 但通常為1~50小時，優(yōu)選為2~25小時，更優(yōu)選為3~10小時的范圍內。加熱可使用箱型電 爐、推送式爐、旋轉害等公知的加熱裝置而進行。
[0039] 相對于氧化儀整體量，面素化合物的含量通常為1~20000質量ppm的范圍內，優(yōu)選 為10~10000質量ppm的范圍內，更優(yōu)選為50~5000質量ppm的范圍內。若面素化合物的含量 低于1質量Ppm，則面素化合物的量相對變少，由與后述的硅烷偶合劑的協(xié)同效應而獲得的 耐水性提升的效果變小。另一方面，若面素化合物的含量超過20000質量ppm,則面素化合物 的處理量變多，故而導熱性填料的制造成本增加，生產性容易降低。
[0040] (3)硅烷偶合劑處理
[0041] 本發(fā)明中的硅烷偶合劑處理是為了于氧化儀粉末的表面形成被覆層而提高耐水 性而進行。又，硅烷偶合劑處理亦發(fā)揮于將氧化儀(導熱性填料)混練于樹脂中時提高其對 樹脂的分散性的效果。
[0042] 作為硅烷偶合劑處理中所使用的硅烷偶合劑，單體及低聚物的任一者均可。作為 硅烷偶合劑的單體，具體而言，可例示Rl'nSi(0R2)4-n的結構式所表示的化合物，此處，η為1 ~4的整數(shù)，Ri '為選自胺基、琉基、乙締基、環(huán)氧基及甲基丙締酷氧基(methacry loxy)等的 反應性基，0R2為選自甲氧基、乙氧基等烷氧基等的基，可相同或不同。
[0043] 作為具有乙締基的硅烷偶合劑的例子，可列舉乙締基Ξ甲氧基硅烷及乙締基Ξ乙 氧基硅烷等乙締基硅烷。作為具有胺基的硅烷偶合劑的例子，可列舉:N-2-(胺基乙基)-3- 胺基丙基甲基二甲氧基硅烷、N-2-(胺基乙基）-3-胺基丙基二甲氧基硅烷、N-2-(胺基乙 基)-3-胺基丙基二乙氧基硅烷、3-胺基丙基二甲氧基硅烷、3-胺基丙基二乙氧基硅烷、3-二 乙氧基娃基-N-( 1,3-二甲基-亞下基)丙基胺、N-苯基-3-胺基丙基二甲氧基硅烷及N-(乙締 基芐基)-2-胺基乙基-3-胺基丙基Ξ甲氧基硅烷的鹽酸鹽。作為具有環(huán)氧基的硅烷偶合劑 的例子，可列舉2-(3,4-環(huán)氧環(huán)己基）乙基Ξ甲氧基硅烷、3-環(huán)氧丙氧基丙基Ξ甲氧基硅烷、 3-環(huán)氧丙氧基丙基Ξ乙氧基硅烷、3-環(huán)氧丙氧基丙基甲基二甲氧基硅烷及3-環(huán)氧丙氧基丙 基甲基二乙氧基硅烷。作為具有甲基丙締酷氧基的硅烷偶合劑的例子，可列舉3-甲基丙締 酷氧基丙基Ξ甲氧基硅烷、3-甲基丙締酷氧基丙基Ξ乙氧基硅烷、3-甲基丙締酷氧基丙基 甲基二甲氧基硅烷及3-甲基丙締酷氧基丙基甲基二乙氧基硅烷。作為具有丙締酷氧基的娃 燒偶合劑的例子，可列舉3-丙締酷氧基丙基Ξ甲氧基硅烷。作為具有琉基的硅烷偶合劑的 例子，可列舉3-琉丙基甲基二甲氧基硅烷及3-琉丙基Ξ甲氧基硅烷。作為其他硅烷偶合劑 的例子，可列舉對苯乙締基二甲氧基硅烷、3-脈基丙基二乙氧基硅烷、3-氯丙基二甲氧基娃 燒、雙(Ξ乙氧基娃基丙基）四硫酸及3-異氯酸醋基丙基Ξ乙氧基硅烷。運些之中，特別優(yōu)選 為乙締基硅烷。
[0044] 作為硅烷偶合劑的低聚物，可為具有上述反應性基的單體的均聚物，亦可為具有 上述反應性基的單體與無反應性基的烷氧基硅烷的共聚物。作為無反應性基的烷氧基硅烷 的例子，可列舉烷基Ξ烷氧基硅烷、烷基甲基二烷氧基硅烷、苯基Ξ烷氧基硅烷、苯基甲基 二烷氧基硅烷及四烷氧基硅烷。烷基Ξ烷氧基硅烷及烷基甲基二烷氧基硅烷的烷基優(yōu)選為 碳原子數(shù)在1~18的范圍內。烷基為直鏈狀、支鏈狀及環(huán)狀的任一者均可。無反應性基的燒 氧基硅烷優(yōu)選為烷基二烷氧基硅烷。
[0045] 硅烷偶合劑處理是通過將成為原料的氧化儀粉末與上述硅烷偶合劑混合并加熱 而進行?；旌峡墒褂煤嗌釥柣旌蠙C或乳鉢等公知的器具而進行。關于加熱溫度，通常為50~ 200°C的范圍內，優(yōu)選為80~180°C的范圍內，更優(yōu)選為100~150°C的范圍內。若加熱溫度低 于5(TC，則有硅烷偶合劑對氧化儀粉末的表面的附著量變少而耐水性的提升效果變低的傾 向。又，若加熱溫度高于200°C，則有硅烷偶合劑進行熱分解而耐水性變低的傾向。又，加熱 時間亦取決于加熱溫度，但通常為0.5~50小時，優(yōu)選為1~40小時，更優(yōu)選為2~30小時的 范圍內。加熱可使用箱型干燥器或電爐等公知的加熱裝置而進行。
[0046] 于硅烷偶合劑處理后的氧化儀粉末的表面，附著或鍵結硅烷偶合劑而形成被覆 層。氧化儀粉末的表面的硅烷偶合劑的含量亦取決于氧化儀的粒徑或添加的硅烷偶合劑的 量，但相對于氧化儀的整體量，通常為0.1~10質量％的范圍內，優(yōu)選為0.2~8質量％的范 圍內，更優(yōu)選為0.3~6質量％的范圍內。若硅烷偶合劑的量低于0.1質量％，則所獲得的氧 化儀的耐水性容易變低。另一方面，若硅烷偶合劑的量高于10質量％，則硅烷偶合劑的處理 量變多，故而氧化儀的制造成本增加，生產性容易降低。再者，關于硅烷偶合劑處理的詳細 情況，可參考日本專利特開2012-153552號公報等。
[0047] 若W上述方式對氧化儀粉末進行面素化合物處理及硅烷偶合劑處理，則于氧化儀 粉末的表面形成含有面素化合物及硅烷偶合劑的被覆層。而且，推測:通過附著于氧化儀粉 末的表面的面素化合物，而硅烷偶合劑對氧化儀粒子的表面的吸附得到促進，從而更有效 地進行對粒子表面的鍵結。本發(fā)明中，由于對氧化儀粒子進行面素化合物處理，故而于粒子 的表面硅烷醇基的生成得到促進，故而優(yōu)先推進對粒子表面的鍵結。由此，與僅進行硅烷偶 合劑處理的情形相比，可使氧化儀本身的耐水性顯著提升。其結果，無需如先前般大量使用 巧中表面處理劑而進行3次表面處理，故而可生產性良好、且低成本地制造氧化儀。又，通過 上述的面素化合物與硅烷偶合劑的協(xié)同效應，而即便表面處理劑的添加量少于先前，亦可 實現(xiàn)高耐水性。
[0048] 于氧化儀粒子是否形成有面素化合物與硅烷偶合劑的被覆層，可通過對氧化儀粒 子的表面元素進行分析而確認。例如，利用能量分散型X射線分析法對氧化儀粒子的表面進 行分析，若檢測出源自面素化合物的面元素及源自硅烷偶合劑的娃元素的波峰，則可判斷 形成有含有面素化合物及硅烷偶合劑的被覆層。
[0049] 氧化儀的平均粒徑并無特別限制，上述根據(jù)BET比表面積值而求出的平均粒徑優(yōu) 選為0.1~100μπι的范圍內，更優(yōu)選為0.5~50μπι的范圍內，特別優(yōu)選為1~30μπι。若平均粒徑 低于0. Ιμπι，則有如下傾向：于與樹脂混合而制成導熱性樹脂組合物時，黏度上升而操作性 變差。另一方面，若平均粒徑超過100μπι,則因粒徑過大而容易有損導熱性樹脂組合物的外 觀。氧化儀的粒徑可通過對破碎、分級進行組合而調整。
[0050] 氧化儀的肥Τ比表面積并無特別限定，通常為0.01~20mVg，優(yōu)選為0.03~lOmVg， 更優(yōu)選為0.1~3m2/g。若BET比表面積低于O.oW/g，則粒徑過大，若高于20mVg，則表面積 變得過大而耐水性容易變差。
[0051] 氧化儀的耐水性高，雖取決于后述的制造方法，但具體而言，于溫度12rC、濕度 100%保持24小時后的下述式（1)所表示的質量增加率為25質量％ ^下，亦可優(yōu)選設為10質 量％^下，特別優(yōu)選設為1質量％ W下。
[0052] 質量增加率=(保持后的氧化儀的質量增加份/保持前的氧化儀的質量）X 100 (%)式(1)
[0053] 2.氧化儀(導熱性填料)的制造方法
[0054] 氧化儀可通過進行如下步驟而制造:準備氧化儀粉末的步驟；面素化合物處理步 驟:利用面素化合物對氧化儀粉末進行表面處理;及硅烷偶合劑處理步驟:利用硅烷偶合劑 對氧化儀粉末進行表面處理。面素化合物處理步驟與硅烷偶合劑處理步驟可同時或逐次進 行。即，可于準備氧化儀的步驟之后，進行W下(a)~(C)的任一方法。
[0055] (a)同時進行面素化合物處理步驟與硅烷偶合劑處理步驟。
[0056] (b)于進行過面素化合物處理步驟后，進行硅烷偶合劑處理步驟。
[0057] (C)于進行過硅烷偶合劑處理步驟后，進行面素化合物處理步驟。
[0058] 該(a)~(C)之中，就耐水性的提升顯著較高而言，特別優(yōu)選為(a)的同時進行兩步 驟的方法。于此情形時，通過對成為原料的氧化儀粉末同時或依序添加面素化合物及硅烷 偶合劑進行混合并加熱而同時進行兩步驟。加熱溫度通常為50~200°C的范圍內，優(yōu)選為80 ~180°C的范圍內，更優(yōu)選為100~150°C的范圍內。又，加熱時間亦取決于加熱溫度，但通常 為0.5~50小時，優(yōu)選為1~40小時，更優(yōu)選為2~30小時的范圍內。通過W此方式同時進行 兩步驟，雖亦取決于制造方法等條件，但可將上述式（1)所表示的質量增加率設為1質量％ W下，優(yōu)選為0.5質量％ W下，進而0.2質量％ W下，故而可使耐水性大幅提升。
[0059] 再者，（b)的于面素化合物處理步驟之后進行硅烷偶合劑處理步驟的方法雖較(a) 的耐水性的提升效果稍微降低，但效果亦較高。又，即便于(C)的于硅烷偶合劑處理之后進 行面素化合物處理的情形時，與單獨進行硅烷偶合劑處理的情形相比，耐水性的提升亦得 到確認。
[0060] 3.導熱性樹脂組合物
[0061] 上述導熱性填料填充于樹脂可提高樹脂組合物的導熱性。W下，針對本發(fā)明的導 熱性樹脂組合物（W下，簡稱為"導熱性樹脂組合物"）進行說明。
[0062] 作為填充于導熱性樹脂組合物的樹脂的種類，可根據(jù)用途等而適當設定，例如可 為締控樹脂或丙締酸系樹脂等熱塑性樹脂，亦可為環(huán)氧樹脂或酪樹脂等熱硬化性樹脂。關 于各成分的調配量，于將導熱性樹脂組合物的總質量設為100質量％時，導熱性填料為10~ 91質量份，樹脂為9~90質量份。若導熱性填料的調配量低于10質量份，則所獲得的樹脂組 合物的導熱率容易變低。又，若導熱性填料的調配量高于91質量份，則除因導熱性填料的比 例變高而使制造成本上升W外，亦容易對樹脂特性產生不良影響。
[0063] 導熱性樹脂組合物可通過利用公知的方法將樹脂與導熱性填料進行混練而制造。 又，所獲得的導熱性樹脂組合物可利用擠出成形等公知的方法進行成形，而加工為所需形 狀。
[0064] 導熱性樹脂組合物可應用于各種構件，特別是可優(yōu)選地用于要求高導熱率及耐水 性的構件。作為此種構件，例如于汽車領域中，可列舉燈座、各種電氣零件。又，于電子機器 領域中，可列舉散熱器、忍片座、印刷配線基板、半導體封裝用零件、冷卻風扇用零件、拾取 零件、連接器、開關、軸承、箱罩等。
[0065] [實施例]
[0066] W下，基于實施例具體說明本發(fā)明，但運些并不限定本發(fā)明的目的，又，本發(fā)明并 不限定于運些實施例。
[0067] (氧化儀粉末1的制造）
[0068] 于利用氣相氧化法而得的氧化儀(2000A，平均粒徑0.2皿，U邸MATERIALS股份有 限公司制造)250g混合氯化儀6水合物0.1087g及氣化儀0.020?后，放入氧化侶制的耐熱容 器，于蓋上氧化侶制的蓋的狀態(tài)下，利用箱型電爐于130(TC進行3小時熱處理，而獲得平均 粒徑2.7WI1的晶粒成長而得的氧化儀。
[0069] (氧化儀粉末2的制造）
[0070] 將利用海水法而得的氨氧化儀化D653,平均粒徑0.1皿，U邸MATERIALS股份有限 公司制造)350g放入氧化侶制的耐熱容器，利用箱型電爐于1300°C進行3小時熱處理，而獲 得平均粒徑3. Own的氧化儀。進而，利用噴射磨機將該氧化儀粉碎，而獲得平均粒徑1. Own的 氧化儀。
[0071] 1.實施例1 (氣(500°C) 一硅烷偶合劑（120°C)逐次處理）
[0072] 將上述氧化儀粉末1(平均粒徑2.7ym)60g投入至氧化侶制的耐熱容器。將氣化錠 (西格瑪奧德里奇制造 ，ACS reagent，^ 98.0% )0.0351g加入至銷制的相蝸，投入至加入有 氧化儀粉末的耐熱容器，并蓋上蓋。將該耐熱容器放入電爐，W24(TC/小時的升溫速度使爐 內溫度上升至500°C，并保持6小時。其后，W240°C/小時的降溫速度將爐內溫度冷卻至室 溫，而獲得經氣處理的氧化儀粉末。針對經氣處理的氧化儀粉末測定氣含量。將測定結果示 于表1。
[0073] [表1]
[0074]
[0075] (1)氣含量的測定
[0076] 依據(jù)JIS-K-0102 3.41，利用銅-茜素配位酬吸光亮度法進行測定。
[0077] 于經氣處理的氧化儀粉末20g加入乙締基Ξ甲氧基硅烷(Dynas^an6490贏創(chuàng)德固 賽日本股份有限公司）〇.lg，利用乳鉢混合10分鐘。將所獲得的混合粉末投入至磁皿，利用 保持于120°C的干燥機進行18小時熱處理。自干燥機取出，而獲得經氣處理及硅烷偶合劑處 理的氧化儀粉末(導熱性填料）。將吸濕性的評價結果示于表2。
[007引（2)吸濕性的評價
[0079] 測定玻璃燒杯（lOOmL)的質量(將此時的質量設為W1 (g))，其后，于玻璃燒杯中加 入經表面處理的氧化儀粉末約5g并測定質量(將此時的質量設為W2(g))。于壓力鍋試驗裝 置(平山制作所，PC-242HSR2)放入加入有氧化儀粉末的玻璃燒杯，于溫度121°C、濕度100% 進行24小時的劣化試驗。試驗后，自壓力鍋試驗裝置取出加入有氧化儀粉末的玻璃燒杯并 使之于12(TC干燥1晚后，利用干燥器進行散熱并測定質量(將此時的質量設為W3(g))。通過 下述計算式求出氧化儀粉末的質量增加率。
[0080] 質量增加率(質量％) = 100X(W3_W2)/(W2_W1)
[0081 ] 2.實施例2 (氣(500°C) 一硅烷偶合劑（120°C)逐次處理）
[0082] 將氣處理時所使用的氣化錠量設為0.1052g，除此W外，與實施例1相同地制造導 熱性填料。將吸濕性的評價結果示于表2。
[0083] 3.實施例3 (氣(500°C) 一硅烷偶合劑（120°C)逐次處理）
[0084] 將氣處理時所使用的氣化錠量設為0.1753g，除此W外，與實施例1相同地制造導 熱性填料。將吸濕性的評價結果示于表2。
[00化]4.實施例4 (氣+硅烷偶合劑同時處理（120 Γ))
[0086]于氧化儀粉末1(平均粒徑2.化m)20g加入氣化錠（西格瑪奧德里奇制造 ，ACS reagent，^ 98. ο % )0.0584g及乙締基Ξ甲氧基硅烷(Dynas}dan6490贏創(chuàng)德固賽日本股份 有限公司)〇.lg，利用乳鉢混合10分鐘。將所獲得的混合粉末投入磁皿，利用120°C的干燥機 進行18小時熱處理。自干燥機取出，而獲得經氣處理及硅烷偶合劑處理的氧化儀粉末。將吸 濕性的評價結果示于表2。
[0087] 5.實施例5(氣+硅烷偶合劑同時處理(200°C))
[008引于氧化儀粉末1(平均粒徑2.化m)20g加入氣化錠（西格瑪奧德里奇制造 ，ACS reagent，^ 98.0% )0.0584g及乙締基Ξ甲氧基硅烷(Dynas}dan6490贏創(chuàng)德固賽日本股份 有限公司)0.lg，利用乳鉢混合10分鐘。將所獲得的混合粉末投入至氧化侶制的耐熱容器并 蓋上蓋。將該耐熱容器放入電爐，W4TV分鐘的升溫速度使爐內溫度上升至20(TC，并保持6 小時。其后，W4°C/分鐘的降溫速度將爐內溫度冷卻至室溫，而獲得經氣處理及硅烷偶合劑 處理的氧化儀粉末。將吸濕性的評價結果示于表2。
[0089 ] 6.實施例6 (硅烷偶合劑（120°C) 一氣(200°C)逐次處理）
[0090] 于氧化儀粉末1(平均粒徑2.7ym)20g加入乙締基Ξ甲氧基硅烷(Dynas^an6490贏 創(chuàng)德固賽日本股份有限公司）〇.lg，利用乳鉢混合10分鐘。將所獲得的混合粉末投入至磁 皿，利用120°C的干燥機進行18小時熱處理。自干燥機取出，而獲得經硅烷偶合劑處理的氧 化儀粉末。將經硅烷偶合劑處理的氧化儀粉末20g投入至氧化侶制的耐熱容器。將氣化錠 (西格瑪奧德里奇制造 ，ACS reagent，^ 98.0% )0.0584g加入銷制的相蝸，投入至加入有氧 化儀粉末的耐熱容器，并蓋上蓋。將該耐熱容器放入電爐，W4TV分鐘的升溫速度使爐內溫 度上升至200°C，并保持6小時。其后，W4°C/分鐘的降溫速度將爐內溫度冷卻至室溫，而獲 得經氣處理及硅烷偶合劑處理的氧化儀粉末。將吸濕性的評價結果示于表2。
[0091 ] 7.實施例7 (硅烷偶合劑（120°C) 一氣（120°C)逐次處理）
[0092] 于氧化儀粉末1(平均粒徑2.7ym)20g加入乙締基Ξ甲氧基硅烷(Dynas^an6490贏 創(chuàng)德固賽日本股份有限公司）〇.lg，利用乳鉢混合10分鐘。將所獲得的混合粉末投入至磁 皿，利用120°C的干燥機進行18小時熱處理。自干燥機取出，而獲得經硅烷偶合劑處理的氧 化儀粉末。于經硅烷偶合劑處理的氧化儀粉末20g加入氣化錠（西格瑪奧德里奇制造 ，ACS reagent，^98.0% )0.0584g，利用乳鉢混合10分鐘。將所獲得的混合粉末投入至磁皿，利用 120°C的干燥機進行18小時熱處理。自干燥機取出，而獲得經氣處理及硅烷偶合劑處理的氧 化儀粉末。將吸濕性的評價結果示于表2。
[0093] 8.實施例8:(氣+硅烷偶合劑同時處理（120°C))
[0094] 使用氧化儀2(平均粒徑1.0皿)代替氧化儀粉末1(平均粒徑2.7皿），除此W外，與 實施例4相同地獲得經氣處理及硅烷偶合劑處理的氧化儀粉末。將吸濕性的評價結果示于 表2。
[0095] 9.比較例1~3(僅進行氣處理(500°C))
[0096] 利用W下條件進行比較例1~3。將吸濕性的評價結果示于表2。
[0097] 比較例1:不進行硅烷偶合劑處理，除此W外，與實施例1相同。
[0098] 比較例2:不進行硅烷偶合劑處理，除此W外，與實施例2相同。
[0099] 比較例3:不進行硅烷偶合劑處理，除此W外，與實施例3相同。
[0100] 10.比較例4(僅進行硅烷偶合劑處理（12(TC))
[0101] 于氧化儀粉末2(平均粒徑1.0ym)20g加入乙締基Ξ甲氧基硅烷(Dynasylan6490贏 創(chuàng)德固賽日本股份有限公司）0.1 g，利用乳鉢混合10分鐘。將所獲得的混合粉末投入至磁 皿，利用120°C的干燥機進行18小時熱處理。自干燥機取出，而獲得經硅烷偶合劑處理的氧 化儀粉末。將吸濕性的評價結果示于表2。
[0102] [表 2]
[0103] Ι0?04]~11.氧化儀粒子的表面的分析
[0105] 自實施例4的氧化儀粉末取得2個粒子(粒子A、B)，對各個粒子通過能量分散型X射 線分光法化DX)對粒子剖面進行元素分析。EDX測定是使用能量分散型X射線分析裝置化DAX 公司制造 Genesis4000)，于加速電壓lOkV進行。將所獲得的光譜示于圖1及圖2。圖1為粒子A 的測定結果，圖2為粒子B的測定結果。再者，交叉-1及交叉-4表示剖面內部的測定結果，交 叉-2及交叉-3表示表面部的測定結果。
[0106] 根據(jù)圖1的交叉-2及圖2的交叉-3的圖，針對粒子A、B的任一者均檢測出源自面素 化合物的氣元素及源自硅烷偶合劑的娃元素的波峰。因此，可知：于氧化儀粒子的表面形成 有含有面素化合物及硅烷偶合劑的被覆層。
【主權項】
1. 一種氧化鎂，其經鹵素化合物及硅烷偶合劑進行過處理。2. -種氧化鎂，表面具有含有鹵素化合物及硅烷偶合劑的被覆層。3. 根據(jù)權利要求1或2所述的氧化鎂，其中，該鹵素化合物的含量為1~20000ppm。4. 根據(jù)權利要求1至3項中任一項所述的氧化鎂，其于溫度121°C、濕度100%保持24小 時后的下述式(1)所表示的質量增加率為25質量％以下， 質量增加率=(保持后的氧化鎂的質量增加份/保持前的氧化鎂的質量）X 100 (%) 式⑴。5. -種導熱性填料，其是由權利要求1至4中任一項所述的氧化鎂構成。6. -種導熱性樹脂組合物，其是將權利要求5所述的導熱性填料填充于樹脂而成。7. -種氧化鎂的制造方法，進行如下步驟： 準備氧化鎂粉末的步驟； 鹵素化合物處理步驟:利用鹵素化合物對該氧化鎂粉末進行表面處理;及 硅烷偶合劑處理步驟:利用硅烷偶合劑對該氧化鎂粉末進行表面處理。8. 根據(jù)權利要求7所述的氧化鎂的制造方法，其中，于該鹵素化合物處理步驟之后進行 該硅烷偶合劑處理步驟。9. 根據(jù)權利要求7所述的氧化鎂的制造方法，其中，同時進行該鹵素化合物處理步驟及 該硅烷偶合劑處理步驟。
【文檔編號】C08L101/00GK106029571SQ201580007935
【公開日】2016年10月12日
【申請日】2015年2月12日
【發(fā)明人】藤本真之, 加藤裕三, 野口誠司
【申請人】宇部材料工業(yè)株式會社