1.一種具有電催化去除苯酚功能的改性陶瓷粒子電極的制備方法,其特征在于,該方法的具體步驟如下:
(1)將粒徑為4~6mm的107g陶瓷顆粒用1000mL去離子水洗滌,然后放入500mL三氯甲烷中浸泡8h,取出后用1000mL去離子水洗滌,再用1000mL質(zhì)量百分比濃度為95%的乙醇洗滌后在85℃的干燥箱中放置1.5h,得到物質(zhì)A1;
(2)將8.37克硝酸鉑和850mL去離子水加入到容積為1000mL錐形瓶中,在1000r/min條件下攪拌3分鐘,加入15mL濃硝酸,搖勻后分成等量5份,得到混合液K1、混合液K2、混合液K3、混合液K4、混合液K5;
(3)將881毫克Ce(NO3)3和71mL摩爾濃度為0.43mol/L的AgNO3溶液加入到混合液K1中,在1000r/min條件下攪拌3分鐘,得到混合液L1;
(4)將物質(zhì)A1加入到混合液L1中,在溫度為45℃的搖床中搖動15分鐘,冷卻到室溫后過濾除去液體得到物質(zhì)A2,物質(zhì)A2經(jīng)100mL質(zhì)量百分比濃度為93%的乙醇洗滌后在86℃的干燥箱中放置126分鐘,然后置于馬弗爐中在482℃條件下焙燒75分鐘,得到物質(zhì)A3;
(5)將871毫克Ce(NO3)3和76mL摩爾濃度為0.53mol/L的AgNO3溶液加入到混合液K2中,在1000r/min條件下攪拌3分鐘,得到混合液L2;
(6)將物質(zhì)A3加入到混合液L2中,在溫度為45℃的搖床中搖動15分鐘,冷卻到室溫后過濾除去液體得到物質(zhì)A4,物質(zhì)A4經(jīng)100mL質(zhì)量百分比濃度為93%的乙醇洗滌后在86℃的干燥箱中放置126分鐘,然后置于馬弗爐中在482℃條件下焙燒75分鐘,得到物質(zhì)A5;
(7)將861毫克Ce(NO3)3和81mL摩爾濃度為0.63mol/L的AgNO3溶液加入到混合液K3中,在1000r/min條件下攪拌3分鐘,得到混合液L3;
(8)將物質(zhì)A5加入到混合液L3中,在溫度為45℃的搖床中搖動15分鐘,冷卻到室溫后過濾除去液體得到物質(zhì)A6,物質(zhì)A6經(jīng)100mL質(zhì)量百分比濃度為93%的乙醇洗滌后在86℃的干燥箱中放置126分鐘,然后置于馬弗爐中在482℃條件下焙燒75分鐘,得到物質(zhì)A7;
(9)將851毫克Ce(NO3)3和86mL摩爾濃度為0.73mol/L的AgNO3溶液加入到混合液K4中,在1000r/min條件下攪拌3分鐘,得到混合液L4;
(10)將物質(zhì)A7加入到混合液L4中,在溫度為45℃的搖床中搖動15分鐘,冷卻到室溫后過濾除去液體得到物質(zhì)A8,物質(zhì)A8經(jīng)100mL質(zhì)量百分比濃度為93%的乙醇洗滌后在86℃的干燥箱中放置126分鐘,然后置于馬弗爐中在482℃條件下焙燒75分鐘,得到物質(zhì)A9;
(11)將841毫克Ce(NO3)3和91mL摩爾濃度為0.83mol/L的AgNO3溶液加入到混合液K5中,在1000r/min條件下攪拌3分鐘,得到混合液L5;
(12)將物質(zhì)A9加入到混合液L5中,在溫度為45℃的搖床中搖動15分鐘,冷卻到室溫后過濾除去液體得到物質(zhì)A10,物質(zhì)A10經(jīng)100mL質(zhì)量百分比濃度為93%的乙醇洗滌后在86℃的干燥箱中放置126分鐘,然后置于馬弗爐中在482℃條件下焙燒75分鐘,得到物質(zhì)A;
(13)將4.39克AgNO3和850mL乙醚加入到容積為1000mL錐形瓶中,在1000r/min條件下攪拌3分鐘,搖勻后分成等量5份,得到混合液M1、混合液M2、混合液M3、混合液M4、混合液M5;
(14)將318毫克AgNO3和92mL摩爾濃度為0.83mol/L的Ce(NO3)3溶液加入到混合液M1中,在1000r/min條件下攪拌3分鐘,得到混合液N1;
(15)將物質(zhì)A加入到混合液N1中,在溫度為45℃的搖床中搖動15分鐘,冷卻到室溫后過濾除去液體得到物質(zhì)B,物質(zhì)B經(jīng)100mL質(zhì)量百分比濃度為93%的乙醇洗滌后在86℃的干燥箱中放置126分鐘,然后置于馬弗爐中在482℃條件下焙燒75分鐘,得到物質(zhì)B1;
(16)將328毫克AgNO3和82mL摩爾濃度為0.73mol/L的Ce(NO3)3溶液加入到混合液M2中,在1000r/min條件下攪拌3分鐘,得到混合液N2;
(17)將物質(zhì)B1加入到混合液N2中,在溫度為45℃的搖床中搖動15分鐘,冷卻到室溫后過濾除去液體得到物質(zhì)B2,物質(zhì)B2經(jīng)100mL質(zhì)量百分比濃度為93%的乙醇洗滌后在86℃的干燥箱中放置126分鐘,然后置于馬弗爐中在482℃條件下焙燒75分鐘,得到物質(zhì)B3;
(18)將338毫克AgNO3和72mL摩爾濃度為0.63mol/L的Ce(NO3)3溶液加入到混合液M3中,在1000r/min條件下攪拌3分鐘,得到混合液N3;
(19)將物質(zhì)B3加入到混合液N3中,在溫度為45℃的搖床中搖動15分鐘,冷卻到室溫后過濾除去液體得到物質(zhì)B4,物質(zhì)B4經(jīng)100mL質(zhì)量百分比濃度為93%的乙醇洗滌后在86℃的干燥箱中放置126分鐘,然后置于馬弗爐中在482℃條件下焙燒75分鐘,得到物質(zhì)B5;
(20)將348毫克AgNO3和62mL摩爾濃度為0.53mol/L的Ce(NO3)3溶液加入到混合液M4中,在1000r/min條件下攪拌3分鐘,得到混合液N4;
(21)將物質(zhì)B5加入到混合液N4中,在溫度為45℃的搖床中搖動15分鐘,冷卻到室溫后過濾除去液體得到物質(zhì)B6,物質(zhì)B6經(jīng)100mL質(zhì)量百分比濃度為93%的乙醇洗滌后在86℃的干燥箱中放置126分鐘,然后置于馬弗爐中在482℃條件下焙燒75分鐘,得到物質(zhì)C;
(22)將358毫克AgNO3和52mL摩爾濃度為0.43mol/L的Ce(NO3)3溶液加入到混合液M5中,在1000r/min條件下攪拌3分鐘,得到混合液N5;
(23)將物質(zhì)C加入到混合液N5中,在溫度為45℃的搖床中搖動15分鐘,冷卻到室溫后過濾除去液體得到物質(zhì)D,物質(zhì)D經(jīng)100mL質(zhì)量百分比濃度為93%的乙醇洗滌后在86℃的干燥箱中放置126分鐘,然后置于馬弗爐中在482℃條件下焙燒75分鐘,得到物質(zhì)E;
(24)將6.99克Ni(NO3)2和850mL乙醇加入到容積為1000mL錐形瓶中,在1000r/min條件下攪拌3分鐘,加入5mL濃硝酸,搖勻后分成等量5份,得到混合液P1、混合液P2、混合液P3、混合液P4、混合液P5;
(25)將86mL摩爾濃度為0.97mol/L的BiCl3溶液加入到混合液P1中,在1000r/min條件下攪拌3分鐘,得到混合液Q1;
(26)將物質(zhì)E加入到混合液Q1中,在溫度為45℃的搖床中搖動15分鐘,冷卻到室溫后過濾除去液體得到物質(zhì)F1,物質(zhì)F1經(jīng)100mL質(zhì)量百分比濃度為93%的乙醇洗滌后在86℃的干燥箱中放置126分鐘,然后置于馬弗爐中在482℃條件下焙燒75分鐘,得到物質(zhì)F2;
(27)將44mL摩爾濃度為0.59mol/L的Ni(NO3)2溶液加入到混合液P2中,在1000r/min條件下攪拌3分鐘,得到混合液Q2;
(28)將物質(zhì)F2加入到混合液Q2中,在溫度為45℃的搖床中搖動15分鐘,冷卻到室溫后過濾除去液體得到物質(zhì)F3,物質(zhì)F3經(jīng)100mL質(zhì)量百分比濃度為93%的乙醇洗滌后在86℃的干燥箱中放置126分鐘,然后置于馬弗爐中在482℃條件下焙燒75分鐘,得到物質(zhì)F4;
(29)將76mL摩爾濃度為0.87mol/L的BiCl3溶液加入到混合液P3中,在1000r/min條件下攪拌3分鐘,得到混合液Q3;
(30)將物質(zhì)F4加入到混合液Q3中,在溫度為45℃的搖床中搖動15分鐘,冷卻到室溫后過濾除去液體得到物質(zhì)F5,物質(zhì)F5經(jīng)100mL質(zhì)量百分比濃度為93%的乙醇洗滌后在86℃的干燥箱中放置126分鐘,然后置于馬弗爐中在482℃條件下焙燒75分鐘,得到物質(zhì)F6;
(31)將54mL摩爾濃度為0.69mol/L的Ni(NO3)2溶液加入到混合液P4中,在1000r/min條件下攪拌3分鐘,得到混合液Q4;
(32)將物質(zhì)F6加入到混合液Q4中,在溫度為45℃的搖床中搖動15分鐘,冷卻到室溫后過濾除去液體得到物質(zhì)F7,物質(zhì)F7經(jīng)100mL質(zhì)量百分比濃度為93%的乙醇洗滌后在86℃的干燥箱中放置126分鐘,然后置于馬弗爐中在482℃條件下焙燒75分鐘,得到物質(zhì)F8;
(33)將66mL摩爾濃度為0.77mol/L的BiCl3溶液和64mL摩爾濃度為0.79mol/L的Ni(NO3)2溶液加入到混合液P5中,在1000r/min條件下攪拌3分鐘,得到混合液Q5;
(34)將物質(zhì)F8加入到混合液Q5中,在溫度為45℃的搖床中搖動15分鐘,冷卻到室溫后過濾除去液體得到物質(zhì)F9,物質(zhì)F9經(jīng)100mL質(zhì)量百分比濃度為93%的乙醇洗滌后在86℃的干燥箱中放置126分鐘,然后置于馬弗爐中在482℃條件下焙燒75分鐘,得到物質(zhì)F;
(35)將7.39g NbCl4和850mL質(zhì)量百分比濃度為10%的檸檬酸鈉溶液加入到容積為1000mL錐形瓶中,在1000r/min條件下攪拌3分鐘,搖勻后分成等量5份,得到混合液R1、混合液R2、混合液R3、混合液R4、混合液R5;
(36)將24mL摩爾濃度為0.41mol/L的ZnCl2溶液和76mL摩爾濃度為0.88mol/L的CoCl2溶液加入到混合液R1中,在1000r/min條件下攪拌3分鐘,得到混合液S1;
(37)將物質(zhì)F加入到混合液S1中,在溫度為45℃的搖床中搖動15分鐘,冷卻到室溫后過濾除去液體得到物質(zhì)G1,物質(zhì)G1經(jīng)100mL質(zhì)量百分比濃度為93%的乙醇洗滌后在86℃的干燥箱中放置126分鐘,然后置于馬弗爐中在482℃條件下焙燒75分鐘,得到物質(zhì)H1;
(38)將34mL摩爾濃度為0.51mol/L的ZnCl2溶液和66mL摩爾濃度為0.78mol/L的CoCl2溶液加入到混合液R2中,在1000r/min條件下攪拌3分鐘,得到混合液S2;
(39)將物質(zhì)H1加入到混合液S2中,在溫度為45℃的搖床中搖動15分鐘,冷卻到室溫后過濾除去液體得到物質(zhì)G2,物質(zhì)G2經(jīng)100mL質(zhì)量百分比濃度為93%的乙醇洗滌后在86℃的干燥箱中放置126分鐘,然后置于馬弗爐中在482℃條件下焙燒75分鐘,得到物質(zhì)H2;
(40)將44mL摩爾濃度為0.61mol/L的ZnCl2溶液和56mL摩爾濃度為0.68mol/L的CoCl2溶液加入到混合液R3中,在1000r/min條件下攪拌3分鐘,得到混合液S3;
(41)將物質(zhì)H2加入到混合液S3中,在溫度為45℃的搖床中搖動15分鐘,冷卻到室溫后過濾除去液體得到物質(zhì)G3,物質(zhì)G3經(jīng)100mL質(zhì)量百分比濃度為93%的乙醇洗滌后在86℃的干燥箱中放置126分鐘,然后置于馬弗爐中在482℃條件下焙燒75分鐘,得到物質(zhì)H3;
(42)將54mL摩爾濃度為0.71mol/L的ZnCl2溶液和46mL摩爾濃度為0.58mol/L的CoCl2溶液加入到混合液R4中,在1000r/min條件下攪拌3分鐘,得到混合液S4;
(43)將物質(zhì)H3加入到混合液S4中,在溫度為45℃的搖床中搖動15分鐘,冷卻到室溫后過濾除去液體得到物質(zhì)G4,物質(zhì)G4經(jīng)100mL質(zhì)量百分比濃度為93%的乙醇洗滌后在86℃的干燥箱中放置126分鐘,然后置于馬弗爐中在482℃條件下焙燒75分鐘,得到物質(zhì)H4;
(44)將64mL摩爾濃度為0.81mol/L的ZnCl2溶液和36mL摩爾濃度為0.48mol/L的CoCl2溶液加入到混合液R5中,在1000r/min條件下攪拌3分鐘,得到混合液S5;
(45)將物質(zhì)H4加入到混合液S5中,在溫度為45℃的搖床中搖動15分鐘,冷卻到室溫后過濾除去液體得到物質(zhì)G5,物質(zhì)G5經(jīng)100mL質(zhì)量百分比濃度為93%的乙醇洗滌后在86℃的干燥箱中放置126分鐘,然后置于馬弗爐中在482℃條件下焙燒75分鐘,得到物質(zhì)H;
(46)將3.69g十二烷基硫酸鈉、40mL正己烷、20毫升正丁醇依次加入到容積為250mL錐形瓶中,再加入7.18g偏釩酸銨和150mL去離子水,置于70℃水浴中在1000r/min條件下攪拌1h,然后加入25mL摩爾濃度為2.40mol/L的鹽酸溶液,在溫度為45℃的搖床中搖動0.5h,冷卻到室溫后在7500r/min條件下離心15min,去除上清液,用500mL質(zhì)量百分比濃度為95%的乙醇洗滌,得到物質(zhì)I;
(47)將物質(zhì)I和850mL質(zhì)量百分比濃度為15%的檸檬酸鈉溶液加入到容積為1000mL錐形瓶中,在1000r/min條件下攪拌3分鐘,搖勻后分成等量5份,得到混合液T1、混合液T2、混合液T3、混合液T4、混合液T5;
(48)將33mL摩爾濃度為0.48mol/L的ZnCl2溶液和67mL摩爾濃度為0.99mol/L的CoCl2溶液加入到混合液T1中,在1000r/min條件下攪拌3分鐘,得到混合液U1;
(49)將物質(zhì)H加入到混合液U1中,在溫度為45℃的搖床中搖動15分鐘,冷卻到室溫后過濾除去液體得到物質(zhì)J1,物質(zhì)J1經(jīng)100mL質(zhì)量百分比濃度為93%的乙醇洗滌后在86℃的干燥箱中放置126分鐘,然后置于馬弗爐中在482℃條件下焙燒75分鐘,得到物質(zhì)K1;
(50)將43mL摩爾濃度為0.58mol/L的ZnCl2溶液和57mL摩爾濃度為0.89mol/L的CoCl2溶液加入到混合液T2中,在1000r/min條件下攪拌3分鐘,得到混合液U2;
(51)將物質(zhì)K1加入到混合液U2中,在溫度為45℃的搖床中搖動15分鐘,冷卻到室溫后過濾除去液體得到物質(zhì)J2,物質(zhì)J2經(jīng)100mL質(zhì)量百分比濃度為93%的乙醇洗滌后在86℃的干燥箱中放置126分鐘,然后置于馬弗爐中在482℃條件下焙燒75分鐘,得到物質(zhì)K2;
(52)將53mL摩爾濃度為0.68mol/L的ZnCl2溶液和47mL摩爾濃度為0.79mol/L的CoCl2溶液加入到混合液T3中,在1000r/min條件下攪拌3分鐘,得到混合液U3;
(53)將物質(zhì)K2加入到混合液U3中,在溫度為45℃的搖床中搖動15分鐘,冷卻到室溫后過濾除去液體得到物質(zhì)J3,物質(zhì)J3經(jīng)100mL質(zhì)量百分比濃度為93%的乙醇洗滌后在86℃的干燥箱中放置126分鐘,然后置于馬弗爐中在482℃條件下焙燒75分鐘,得到物質(zhì)K3;
(54)將63mL摩爾濃度為0.78mol/L的ZnCl2溶液和37mL摩爾濃度為0.69mol/L的CoCl2溶液加入到混合液T4中,在1000r/min條件下攪拌3分鐘,得到混合液U4;
(55)將物質(zhì)K3加入到混合液U4中,在溫度為45℃的搖床中搖動15分鐘,冷卻到室溫后過濾除去液體得到物質(zhì)J4,物質(zhì)J4經(jīng)100mL質(zhì)量百分比濃度為93%的乙醇洗滌后在86℃的干燥箱中放置126分鐘,然后置于馬弗爐中在482℃條件下焙燒75分鐘,得到物質(zhì)K4;
(56)將73mL摩爾濃度為0.88mol/L的ZnCl2溶液和27mL摩爾濃度為0.59mol/L的CoCl2溶液加入到混合液T5中,在1000r/min條件下攪拌3分鐘,得到混合液U5;
(57)將物質(zhì)K4加入到混合液U5中,在溫度為45℃的搖床中搖動15分鐘,冷卻到室溫后過濾除去液體得到物質(zhì)J5,物質(zhì)J5經(jīng)100mL質(zhì)量百分比濃度為93%的乙醇洗滌后在86℃的干燥箱中放置126分鐘,然后置于馬弗爐中在482℃條件下焙燒75分鐘,得到物質(zhì)K;
(58)將10.29g聚乙烯醇和900mL去離子水加入到容積為1000mL錐形瓶中,在1000r/min條件下攪拌3分鐘,搖勻后分成等量5份,得到混合液V1、混合液V2、混合液V3、混合液V4、混合液V5;
(59)將33mL摩爾濃度為0.52mol/L的HAuCl4溶液加入到混合液V1中,在1000r/min條件下攪拌3分鐘,得到混合液W1;
(60)將物質(zhì)K加入到混合液W1中,在溫度為45℃的搖床中搖動15分鐘,冷卻到室溫后過濾除去液體得到物質(zhì)L1,物質(zhì)L1經(jīng)100mL質(zhì)量百分比濃度為93%的乙醇洗滌后在86℃的干燥箱中放置126分鐘,然后置于馬弗爐中在482℃條件下焙燒75分鐘,得到物質(zhì)Z1;
(61)將43mL摩爾濃度為0.62mol/L的HAuCl4溶液加入到混合液V2中,在1000r/min條件下攪拌3分鐘,得到混合液W2;
(62)將物質(zhì)Z1加入到混合液W2中,在溫度為45℃的搖床中搖動15分鐘,冷卻到室溫后過濾除去液體得到物質(zhì)L2,物質(zhì)L2經(jīng)100mL質(zhì)量百分比濃度為93%的乙醇洗滌后在86℃的干燥箱中放置126分鐘,然后置于馬弗爐中在482℃條件下焙燒75分鐘,得到物質(zhì)Z2;
(63)將53mL摩爾濃度為0.72mol/L的HAuCl4溶液加入到混合液V3中,在1000r/min條件下攪拌3分鐘,得到混合液W3;
(64)將物質(zhì)Z2加入到混合液W3中,在溫度為45℃的搖床中搖動15分鐘,冷卻到室溫后過濾除去液體得到物質(zhì)L3,物質(zhì)L3經(jīng)100mL質(zhì)量百分比濃度為93%的乙醇洗滌后在86℃的干燥箱中放置126分鐘,然后置于馬弗爐中在482℃條件下焙燒75分鐘,得到物質(zhì)Z3;
(65)將63mL摩爾濃度為0.82mol/L的HAuCl4溶液加入到混合液V4中,在1000r/min條件下攪拌3分鐘,得到混合液W4;
(66)將物質(zhì)Z3加入到混合液W4中,在溫度為45℃的搖床中搖動15分鐘,冷卻到室溫后過濾除去液體得到物質(zhì)L4,物質(zhì)L4經(jīng)100mL質(zhì)量百分比濃度為93%的乙醇洗滌后在86℃的干燥箱中放置126分鐘,然后置于馬弗爐中在482℃條件下焙燒75分鐘,得到物質(zhì)Z4;
(67)將73mL摩爾濃度為0.92mol/L的HAuCl4溶液加入到混合液V5中,在1000r/min條件下攪拌3分鐘,得到混合液W5;
(68)將物質(zhì)Z4加入到混合液W5中,在溫度為45℃的搖床中搖動15分鐘,冷卻到室溫后過濾除去液體得到物質(zhì)L5,物質(zhì)L5經(jīng)100mL質(zhì)量百分比濃度為93%的乙醇洗滌后在86℃的干燥箱中放置126分鐘,然后置于馬弗爐中在482℃條件下焙燒75分鐘,得到的物質(zhì)即為具有電催化去除苯酚功能的改性陶瓷粒子電極。