專利名稱:識(shí)別破損的反應(yīng)堆元件的固體同位素標(biāo)記的制作方法
本發(fā)明涉及在核反應(yīng)堆元件中加入“標(biāo)記”材料的方法，以便在某些元件破損時(shí)能夠容易識(shí)別它們。本發(fā)明特別涉及使用固體材料的方法，該材料在受到照射時(shí)能產(chǎn)生穩(wěn)定的標(biāo)記氣體。
核反應(yīng)堆元件，特別是核燃料元件，時(shí)常采用把氣體同位素密封在元件裝配體內(nèi)的結(jié)構(gòu)，一旦元件發(fā)生破損，這些氣體就釋放出來，選定的氣體同位素應(yīng)是容易探測和識(shí)別的，從而發(fā)出破損信號(hào)，并且能具體地識(shí)別發(fā)生破損的元件。
核反應(yīng)堆的燃料元件，如燃料芯棒和燃料細(xì)棒，以燃料組件或集束的形式，成組地放入核反應(yīng)堆中，每一個(gè)燃料組件含有100到400個(gè)燃料元件，具體數(shù)目取決于反應(yīng)堆的大小。一個(gè)燃料組件可以用一種特定的同位素或已知比例的同位素混合物來標(biāo)記。探測到一種同位素或一種特定的同位素混合物，就表明一個(gè)或幾個(gè)燃料元件發(fā)生了破損，并且能具體識(shí)別發(fā)生破損的組件。
燃料元件可以有兩種結(jié)構(gòu)形式。一種是透氣式的，元件中的氣體裂變產(chǎn)物進(jìn)入反應(yīng)堆的液體冷卻劑里，聚集在反應(yīng)堆復(fù)蓋氣體中，另一種是封閉式的，元件中的氣體裂變產(chǎn)物聚集在密封的燃料元件所備有的氣室中。標(biāo)記物僅能適用于封閉式元件。
在Crouthamel等刊物上發(fā)表的美國書(№3，663363)中，披露了質(zhì)量數(shù)小于131的各種Xe同位素混合而成的氣體標(biāo)記物。把裝在小鋼瓶中的標(biāo)記物與燃料芯塊一起放進(jìn)封閉式的燃料元件中，再加入He作為熱交換介質(zhì)，然后將燃料元件密封。由每個(gè)小鋼瓶都具備有的裝置將小鋼瓶刺破，就把標(biāo)記氣體釋放到密封的元件中。當(dāng)一個(gè)元件發(fā)生破損時(shí)，就可以在反應(yīng)堆復(fù)蓋氣體中探測到xe的氣體同位素混合物，由同位素的特定比例，可以確定破損的位置。選擇質(zhì)量數(shù)為124到130的xe同位素作為標(biāo)記物，是因?yàn)樗鼈兙哂懈玫臉?biāo)記特性這種氣體在裂變中的產(chǎn)額不會(huì)達(dá)到有影響的程度;對中子通量沒有不利的影響，不受輻射的影響;能與裂變時(shí)產(chǎn)生的氣體一起進(jìn)入復(fù)蓋氣體中，并且容易用質(zhì)譜儀識(shí)別。制備同位素氣體小鋼瓶的工藝是精密而且昂貴的，其中包括要按予定的比例混合氣體，把小鋼瓶放在封閉的容器內(nèi)，將容器抽空，使標(biāo)記氣體混合物充入抽空的容器內(nèi)，同時(shí)，它也就充入小鋼瓶內(nèi)，然后用激光把小鋼瓶焊接密封。
除了124Xe到180Xe同位素，實(shí)際上也用Kr同位素作標(biāo)記氣體。但是，利用氣體同位素作標(biāo)記物是昂貴的，由于必須使用的獨(dú)特比例越來越多，從而引起同位素富集的問題。在把同位素混合氣體充入燃料元件和反應(yīng)堆其它元件時(shí)，還有一個(gè)維持標(biāo)記氣體純度的問題。
本發(fā)明的目的就是提供一種標(biāo)記燃料元件和反應(yīng)堆其它元件的標(biāo)記方法和標(biāo)記材料，它可以避免在使用裝配裝置時(shí)遇到的機(jī)械困難和高費(fèi)用，因?yàn)檫@種裝有氣體同位素的裝置同時(shí)也要維持標(biāo)記氣體的純度。
本發(fā)明的另外的目的是提供某些標(biāo)記材料，它們?nèi)菀滋幚?，能夠單?dú)地或與氣體標(biāo)記物結(jié)合起來使用，它們不產(chǎn)生裂變產(chǎn)物，能得到比例與自然界中的相對豐度不同的穩(wěn)定最終產(chǎn)物。
因此，本發(fā)明的目的是使用一種同體標(biāo)記材料，把它放在核反應(yīng)堆元件中就可以識(shí)別該元件，其特點(diǎn)在于，該材料受到核反應(yīng)堆的輻射時(shí)，至少產(chǎn)生一種可探測，可識(shí)別和可測量的標(biāo)記氣體，這種氣體是穩(wěn)定的，它不是裂變的產(chǎn)物，并且其比例是予先確定的，與自然界中存在的豐度不同，憑此，該元件一旦發(fā)生破損，就可以在反應(yīng)堆復(fù)蓋氣體中探測到標(biāo)記氣體，并且根據(jù)標(biāo)記氣體的成份，就可以識(shí)別發(fā)生破損的元件。
本發(fā)明也包括標(biāo)記核反應(yīng)堆元件的方法，其特點(diǎn)在于把上面一段中述及的固體材料封裝到這些元件中。
所以，該發(fā)明涉及到在反應(yīng)堆元件中使用固體標(biāo)記材料，該材料一旦受到反應(yīng)堆的中子流照射，就產(chǎn)生可探測的氣體。根據(jù)探測和測量到的氣體的成份和比例，單一成份的標(biāo)記材料和混合標(biāo)記材料都能用來具體地識(shí)別發(fā)生破損的元件。
在反應(yīng)堆元件封裝之前，可以把固體標(biāo)記材料放進(jìn)這些元件中，當(dāng)某個(gè)特定元件出現(xiàn)泄漏或破損時(shí)，就可以發(fā)出信號(hào)。通過使用不同的固體標(biāo)記材料和不同材料的混合物，特殊的反應(yīng)堆元件，例如特定的管組件，都可以因?yàn)樗蔀樾孤┖推茡p的源而加以識(shí)別。
某些元素，例如周期表中第七主族的鹵素元素，當(dāng)它們受到中子流照射時(shí)，都可以產(chǎn)生放射性同位素，這些同位素經(jīng)過β衰變后變成惰性氣體。
利用鹵素固體標(biāo)記材料的優(yōu)先實(shí)施例是A79Br(n，g)80Brβ→80KrB81Br(n，g)82Brβ→82KrC127I(n，g)128Iβ→128XeD37CI(n，g)38Clβ→38ArE19F(n，g)20Fβ→20Ne雖然任何可以產(chǎn)生可探測氣體的固體材料都可以被使用，但本發(fā)明的最佳實(shí)施例僅限于選用反應(yīng)堆運(yùn)行期間不會(huì)達(dá)到有影響程度的產(chǎn)額的那些氣體。否則，在燃料元件破裂以后，能產(chǎn)生裂變產(chǎn)物的材料不易與復(fù)蓋氣體中的本底材料相區(qū)別。例如，在Na冷卻反應(yīng)堆中，使用F也許是沒有用處的，因?yàn)镹a也能被轉(zhuǎn)變?yōu)镹e。類似地，也不能在它們也是反應(yīng)堆裂變產(chǎn)物的場合下使用127I和81Br。
本發(fā)明的另一個(gè)實(shí)施例是，只要對復(fù)蓋氣體中裂變產(chǎn)物的本底水平進(jìn)行連續(xù)地或周期性地監(jiān)視記錄，標(biāo)記物就可以用于類似于自然界中存在本底成份的情形。在這個(gè)實(shí)施例中，明顯偏離最近的測量或予期的本底水平，都表明某一個(gè)元件發(fā)生了破損和泄漏，根據(jù)對已知本底水平的偏離來指出問題的方法，對于下面的情況是特別有用的。這時(shí)，從標(biāo)記反應(yīng)堆元件較早出現(xiàn)的破損或其它要考慮的來源，氣體同位素已經(jīng)有了一些積累。
氣體標(biāo)記物按如下方程從固體材料中產(chǎn)生。
標(biāo)記氣體的原子數(shù)＝φσ·N其中，φ＝中子通量(中子數(shù)/cm2Sec)σ＝中子截面(cm2/原子)N＝靶材料的原子數(shù)例如，在Br變?yōu)镵r的反應(yīng)中，忽略Br的消耗，在典型的液態(tài)金屬快增殖反應(yīng)堆的環(huán)境下，十天中，1克Br將產(chǎn)生略多于1/3CC的Kr標(biāo)記氣體。(標(biāo)準(zhǔn)狀態(tài)下-STP)N＝0.008×1024Br原子/克φ＝1015中子/cm2·Sec(典型的快中子反應(yīng)堆)σ＝10-24cm2/原子(典型的快中子反應(yīng)堆)每天大約產(chǎn)生1018個(gè)標(biāo)記氣體原子，在標(biāo)準(zhǔn)狀態(tài)下，ICCKr有2.67×1019個(gè)原子。因此，在比例中，十天內(nèi)從1克Br可以產(chǎn)生約0.37CC的Kr(STP)。
雖然上面的例子是根據(jù)快中子堆的特點(diǎn)得出的，但在典型的熱中子堆中，同位素標(biāo)記氣體的產(chǎn)率應(yīng)該在同樣的數(shù)量級(jí)上，熱堆中的中子通量雖然可能小10到50倍，它的反應(yīng)截面卻大到同樣的倍數(shù)，因此，現(xiàn)發(fā)明也可以很好地用于熱中子反應(yīng)堆。
從上面的方程顯然可以看出，可探測氣體同位素的產(chǎn)生與時(shí)間成線性關(guān)系。例如，開始時(shí)的1克Br，在第一天以及此后每天都將產(chǎn)生約0.037CC的Br標(biāo)記氣體(STP)使用1克標(biāo)記材料，在不到一天時(shí)間就將能探測出反應(yīng)堆元件的泄漏。當(dāng)然，使用略多一些的標(biāo)記材料就能保證實(shí)現(xiàn)早期探測。
檢測復(fù)蓋氣體來發(fā)現(xiàn)標(biāo)記氣體的優(yōu)先選擇的方法是使用質(zhì)譜儀。按常規(guī)，可以采用使樣品連續(xù)地通過一個(gè)探測裂變產(chǎn)物(即放射性)的裝置來監(jiān)視復(fù)蓋氣體。當(dāng)探測到裂變產(chǎn)物時(shí)，就用質(zhì)譜儀分析樣品，以便識(shí)別同位素和確定同位素的比例。質(zhì)譜儀通過測量在電場和磁場中粒子偏轉(zhuǎn)的差別來識(shí)別質(zhì)量不同而電荷數(shù)相同的離子。1克固體標(biāo)記物在10天內(nèi)產(chǎn)生的那樣數(shù)量的氣體是很容易探測到的。
利用低溫技術(shù)和在活性炭過濾器中富集標(biāo)記氣體的方法，可以增強(qiáng)對較低濃度氣體的探測，將質(zhì)譜儀與這些方法一起使用，甚至能探測、識(shí)別以及精確地測量低至10-11量級(jí)的很少量的標(biāo)記氣體;這樣，就能早期探測出泄漏或元件破損，并且識(shí)別問題的來源。在典型的反應(yīng)堆中，1克固體標(biāo)記材料，幾小時(shí)內(nèi)就可以在復(fù)蓋氣體中產(chǎn)生足夠的能被探測到的同位素標(biāo)記氣體。
除了在本底下的可探測性和可測量性外，還要求標(biāo)記材料具有以下的一些特點(diǎn)對中子通量沒有不利的影響;繼續(xù)受照射時(shí)不會(huì)由可識(shí)別的產(chǎn)物進(jìn)一步變化;并且不會(huì)明顯地溶解于反應(yīng)堆的冷卻劑中。
如果需要的話，本發(fā)明的固體標(biāo)記材料可以與在先前的技術(shù)中使用的氣體標(biāo)記物結(jié)合起來使用，以便得到極多的各種的同位素比例，而且，在把燃料組件或標(biāo)記過的反應(yīng)堆其它元件放進(jìn)反應(yīng)堆里時(shí)如果出現(xiàn)了破損，應(yīng)能通過即時(shí)地探測到標(biāo)記氣體而發(fā)出信號(hào)。使用單一的固體標(biāo)記材料，則需要一段有限的時(shí)間才能產(chǎn)生能被探測到的足夠數(shù)量的氣體同位素。
固體標(biāo)記材料可以采用所需的鹽類。例如鹵素的Na鹽、K鹽、Ca鹽、Fe鹽或Ni鹽等都可以作為便宜的，容易處理的固體同位素標(biāo)記物使用。鹽能以小球、粉末或顆粒形式放入在燃料棒的環(huán)境中極不活潑的容器中。
選定的鹽類標(biāo)記物必須由予定比例的特定同位素組成。例如，由已知比例的79Br-和81Br-組成的鹽，可以用來產(chǎn)生由已知比例的80Kr和82Kr組成的標(biāo)記氣體。即使元素在鹽中是以離子出現(xiàn)的，在電子流中，它也將蛻變?yōu)槎栊詺怏w。
類似地由特定比例的35Cl和37Cl組成的鹽，將以唯一的比例產(chǎn)生36Ar和38Ar，這個(gè)比例與在天然Ar中發(fā)現(xiàn)的這些同位素的比例完全不同。不同元素的混合物也可以用來制作獨(dú)特的標(biāo)記物。同位素比例相同的氯化物，可以利用加或不加碘鹽的方法，使所用的不同標(biāo)記物的種類增加一倍。
任何陽離子都可以用于作標(biāo)記使用的固體鹽中，因?yàn)楫a(chǎn)生同位素氣體與它無關(guān)。通?？梢圆捎肗a鹽、K鹽或Ca鹽。在某些應(yīng)用中也可以優(yōu)先選擇某些金屬的離子鹽或類似的鹽類，這些金屬在以元素形式出現(xiàn)時(shí)是極不活潑的。
本發(fā)明提供了一種用使用便宜和處理容易的固體鹽類來標(biāo)記反應(yīng)堆元件的方法?？梢韵嘈牛褂眠@些鹽類，標(biāo)記反應(yīng)堆元件的費(fèi)用將減少100倍，而且由于同位素的鹽是穩(wěn)定的，因此能夠大規(guī)模地生產(chǎn)固體標(biāo)記物，并將它存貯在一個(gè)中心裝置中，當(dāng)需要時(shí)再運(yùn)送到反應(yīng)堆現(xiàn)場。另外，因?yàn)樯倭康墓腆w鹽能夠迅速產(chǎn)生數(shù)量上滿足測量需要的同位素氣體，當(dāng)要求得到多種不同的氣體同位素比例時(shí)，在反應(yīng)堆現(xiàn)場就能把不同的鹽進(jìn)行混合。
權(quán)利要求
1.一種放在反應(yīng)堆元件內(nèi)部，用以識(shí)別該元件的固體標(biāo)記材料，其特點(diǎn)在于，在該反應(yīng)堆的輻射之下，該材料至少產(chǎn)生一種可探測，可識(shí)別和可測量的標(biāo)記氣體，這種氣體是穩(wěn)定的，不是裂變的產(chǎn)物，并且以和自然豐度不同的預(yù)定的比例出現(xiàn)，憑比，該元件一旦發(fā)生破損，就能從反應(yīng)堆復(fù)蓋氣體中探測到標(biāo)記氣體，并且可以按照標(biāo)記氣體的成份識(shí)別發(fā)生破損的元件。
2.按照權(quán)利要求
1，所述的一種固體標(biāo)記材料，其特點(diǎn)在于該材料至少由一種含有Br、I、Cl、F或其鹽類的固體物質(zhì)組成。
3.按照權(quán)利要求
2所述的一種固體標(biāo)記材料，其特點(diǎn)在于含有Br、I、Cl或F是指127I、81Br、79Br、37Cl或19F。
4.按照權(quán)利要求
1、2或3所述的一種固體標(biāo)記材料，其特點(diǎn)在于標(biāo)記氣體是由一種或幾種惰性氣體組成。
5.按照權(quán)利要求
4所述的一種固體標(biāo)記材料，其特點(diǎn)在于標(biāo)記氣體由128Xe、82Kr、38Ar、36Ar和20Ne中的一種或幾種組成。
6.一種標(biāo)記該反應(yīng)堆元件的方法，其特點(diǎn)在于將權(quán)利要求
1到5項(xiàng)中所述的任意一種固體標(biāo)記材料封裝到該元件內(nèi)部。
7.按照權(quán)利要求
6所述的方法，其特點(diǎn)在于把不同固體物質(zhì)形式的固體標(biāo)記材料封入，在輻照之下，不同的反應(yīng)堆元件產(chǎn)生不同的同位素氣體，根據(jù)探測到的特定的氣體同位素或氣體同位素比例，可以識(shí)別出發(fā)生破損的反應(yīng)堆元件。
8.按照權(quán)利要求
6或7所述的方法，其特點(diǎn)在于還可以把氣體標(biāo)記材料封裝在反應(yīng)堆元件里面。
專利摘要
為了識(shí)別發(fā)生破損的核反應(yīng)堆元件，可以把固體標(biāo)記材料放到反應(yīng)堆元件內(nèi)部，特別是燃料元件內(nèi)部，在中子流的照射下，標(biāo)記材料能產(chǎn)生穩(wěn)定的、可探測、可識(shí)別和可測量的同位素氣體。幾種由鹽類組成的標(biāo)記材料能按預(yù)定比例產(chǎn)生許多種氣體同位素，因而可以用來識(shí)別不同的反應(yīng)堆元件。
文檔編號(hào)G21C17/00GK85105572SQ85105572
公開日1987年1月21日 申請日期1985年7月20日
發(fā)明者威爾伯·萊爾·本奇, 羅伯特·厄爾·申特 申請人:西屋電氣公司導(dǎo)出引文BiBTeX, EndNote, RefMan