專利名稱：一種原位反應(yīng)制備镥硅氧氮陶瓷材料的方法
技術(shù)領(lǐng)域：
本發(fā)明涉及高溫功能/結(jié)構(gòu)陶瓷領(lǐng)域，具體地說是ー種原位反應(yīng)制備镥硅氧氮(Lu4Si2O7N2)陶瓷材料的方法。
背景技術(shù)：
Lu4Si2O7N2陶瓷材料是ー種新型耐高溫陶瓷材料，硬度和模量高、可以作為ー種高溫結(jié)構(gòu)/功能一體化陶瓷應(yīng)用。同時作為氮化硅陶瓷的晶間相，其高溫性能優(yōu)異，對提高基體的高溫力學(xué)性能有益。另外，該陶瓷具有很低的熱導(dǎo)率和較好的高溫剛度，因此也可以作為潛在的隔熱材料，在航空、航天、核エ業(yè)和高溫結(jié)構(gòu)件等高新技術(shù)領(lǐng)域有廣泛的應(yīng)用前景。但是，Lu4Si2O7N2在合成過程中有較多的Lu-Si-O-N三元或四元競爭相，長期以來難以獲得較純的Lu4Si2O7N2塊體陶瓷材料。迄今為止，尚沒有關(guān)于镥硅氧氮陶瓷塊體材料制備或性能方面的報道。

發(fā)明內(nèi)容
本發(fā)明就是針對上述問題，提供了ー種原位反應(yīng)制備镥硅氧氮(Lu4Si2O7N2)陶瓷材料的方法，其エ藝簡單、合成溫度低、耗時短，節(jié)約能源，且可以獲得高純度的镥硅氧氮(Lu4Si2O7N2)陶瓷材料。為了實現(xiàn)本發(fā)明的上述目的，本發(fā)明采用如下技術(shù)方案采用原位反應(yīng)制備Lu4Si2O7N2材料的方法，以氧化镥粉(Lu2O3)、氧化硅粉(SiO2)和氮化娃粉(Si3N4)混合而成的固體粉末混合物作為原料,原位反應(yīng)合成單相的Lu4Si2O7N2粉體陶瓷材料，原料粉的摩爾比為 Lu2O3 SiO2 Si3N4 = 4 (O. 8-1. 2) (O. 8-1. 2)。本發(fā)明中，獲得Lu2SiO5粉體陶瓷材料的平均粒度為O. 5-2 μ m。本發(fā)明中，獲得Lu2SiO5塊體陶瓷材料的相對致密度為99%。原粒粉中，氧化镥粉的純度彡99. 99wt. %，其平均粒度10_20 μ m ;氧化硅粉的純度彡99wt. %，其平均粒度10-20 μ m;氮化硅粉的純度彡95wt. %，其平均粒度10-30 μ m。本發(fā)明所述原位反應(yīng)制備镥硅氧氮(Lu4Si2O7N2)陶瓷材料的方法，包括如下步驟(I)將氧化镥粉(Lu2O3)、氧化硅粉(SiO2)和氮化硅粉(Si3N4)粉末混合物經(jīng)球磨機球磨5 50小時，將粉末置于烘箱中，在50 70°C下烘干，得到干燥粉末；(2)以5_20MPa的壓力，常溫下將步驟(I)得到的干燥粉末冷壓成餅狀，冷壓時間5-30分鐘，然后裝入石墨模具中，在通有氮氣保護(hù)氣氛的熱壓爐中燒結(jié)，熱壓爐以2 500C /min的升溫速率升至1400 1800°C后保溫，原位反應(yīng)O. 5 3小時，得到單相的粉體陶瓷材料。原位反應(yīng)的同時進(jìn)行熱壓處理，得到塊狀的镥硅氧氮(Lu4Si2O7N2)陶瓷材料。熱壓壓カ為20-40MPa，熱壓壓力優(yōu)選為30MPa。步驟(I)中，球磨過程采用氮化硅球加入分析純こ醇進(jìn)行濕磨。 步驟(I)中，球磨介質(zhì)與原料粉末的分離采用過篩法，篩子的孔徑為200目。
步驟⑴中，球磨機球磨時間優(yōu)選為8 24小時，溫度優(yōu)選升至為70°C。步驟(2)中，熱壓爐的升溫速率優(yōu)選為5_30°C /min。步驟⑵中，反應(yīng)氣氛為純度彡99% (體積)的氮氣。步驟(2)中，反應(yīng)保溫溫度優(yōu)選溫度為1400°C -1700°C。本發(fā)明具有如下優(yōu)點I.本發(fā)明采用的原料簡單，以摩爾比的氧化镥粉、氧化硅粉和氮化硅粉混合而成的固體粉末混合物作為原料。2、本發(fā)明通過原位反應(yīng)熱壓方法，燒結(jié)與致密化同時進(jìn)行，獲得致密均勻的镥硅氧氮(Lu4Si2O7N2)塊體材料，其相對致密度可以達(dá)到99%。 3、本發(fā)明方法獲得的Lu4Si2O7N2塊體陶瓷材料具有很低的熱導(dǎo)率，其熱導(dǎo)率可以達(dá)到I. 39-1. SlWnr1K-1,是極具應(yīng)用前景的高溫隔熱陶瓷材料。4、本發(fā)明方法獲得的Lu4Si2O7N2陶瓷材料，其硬度可以達(dá)到10_12GPa。


圖I為實施例I制備的Lu4Si2O7N2陶瓷材料的X射線衍射圖譜。圖2為實施例2制備的塊體Lu4Si2O7N2材料掃描電鏡照片。圖3為實施例2制備的塊體Lu4Si2O7N2材料熱導(dǎo)率與溫度的關(guān)系曲線。
具體實施例方式下面結(jié)合附圖和實施例詳述本發(fā)明。實施例I稱取Lu2O3粉(純度99. 99wt. %，其平均粒度為15 μ m) 159. 2g，SiO2粉(純度99wt. %，其平均粒度為10 μ m) 6g，Si3N4粉(純度彡95wt. %，其平均粒度為20 μ m) 14g (三種粉末的摩爾量為O. 4mol、0. lmol、0. ImoI)倒入氮化硅球磨罐中進(jìn)行常規(guī)濕磨，加入分析純無水こ醇，用氮化硅球濕混24小吋。之后利用烘箱在空氣中70°C烘干8小吋。烘干后用200目的篩子將粉末與氮化硅球分離。將分離后得到的混合物原料粉在5MPa的壓カ下冷壓成餅狀，冷壓時間30分鐘。將樣品放在石墨模具中，在通有氮氣保護(hù)氣的高溫?zé)釅籂t中，以15°C /min的升溫速率升溫至1600°C保溫,原位反應(yīng)60min,合成單相粉體镥娃氧氮(Lu4Si2O7N2)粉體材料，其平均粒度為I μ m。如圖I所示，隨爐冷卻至室溫后，將獲得的粉體材料經(jīng)X射線衍射分析為單ーLu4Si2O7N2 相。實施例2稱取Lu2O3粉(純度99. 99wt. %，其平均粒度為15 μ m) 159. 2g，SiO2粉(純度99wt. %，其平均粒度為10 μ m) 6g，Si3N4粉(純度彡95wt. %，其平均粒度為20 μ m) 14g (三種粉末的摩爾量為O. 4mol、0. lmol、0. lmol)，倒入氮化硅球磨罐中進(jìn)行常規(guī)濕磨，加入分析純無水こ醇，用氮化硅球濕混24小吋。之后利用烘箱在空氣中70°C烘干8小吋。烘干后用200目的篩子將粉末與氮化硅球分離。將分離后得到的混合物原料粉在5MPa的壓カ下冷壓成餅狀，冷壓時間30分鐘。將樣品放在石墨模具中，在通有氮氣保護(hù)氣的高溫?zé)釅籂t中，以15°C /min的升溫速率升溫至1700°C保溫，原位反應(yīng)60min。升溫過程中進(jìn)行熱壓，所選熱壓壓カ值為30MPa。隨爐冷卻至室溫后，將獲得的塊體材料經(jīng)X射線衍射分析為致密均勻的镥硅氧氮(Lu4Si2O7N2)塊體陶瓷，其相對致密度可以達(dá)到99%，其熱導(dǎo)率可以達(dá)到
I.39伽14，其硬度可以達(dá)到11. 5GPa。相應(yīng)的掃描電鏡照片和熱導(dǎo)率隨溫度的變化曲線分別列于圖2和圖3。從圖2中，可以看到本發(fā)明方法可以得到致密均勻的镥硅氧氮(Lu4Si2O7N2)塊體陶瓷。如圖3所示，列出了一些常見的低熱導(dǎo)率陶瓷，可見本發(fā)明方法所得的镥硅氧氮(Lu4Si2O7N2)塊體陶瓷具有很低的熱導(dǎo)率。實施例3 稱取Lu2O3 粉(純度99. 99wt. %，其平均粒度為 15 μ m) 159. 2g，SiO2 粉(純度99wt. %，其平均粒度為10 μ m) 7. 2g，Si3N4粉(純度彡95wt. %，其平均粒度為20 μ m) 16. 8g(三種粉末的摩爾量為O. 4mol、0. 12mol、0. 12mol),倒入氮化娃球磨罐中進(jìn)行常規(guī)濕磨，加入分析純無水こ醇，用氮化硅球濕混24小吋。之后利用烘箱在空氣中50°C烘干8小吋。烘干后用200目的篩子將粉末與氮化硅球分離。將分離后得到的混合物原料粉在15MPa的壓カ下冷壓成餅狀，冷壓時間15分鐘。將樣品放在石墨模具中，在通有氮氣保護(hù)氣的高溫?zé)釅籂t中，以10°C /min的升溫速率升溫至1600°C保溫，原位反應(yīng)120min。升溫過程中進(jìn)行熱壓，所選熱壓壓カ峰值為40MPa。隨爐冷卻至室溫后，將獲得的塊體材料經(jīng)X射線衍射分析為致密均勻的镥硅氧氮(Lu4Si2O7N2)塊體陶瓷，其相對致密度可以達(dá)到99%，其熱導(dǎo)率可以達(dá)到I. AWnr1IT1,其硬度可以達(dá)到llGPa。實施例結(jié)果表明，本發(fā)明可以在較低溫度下，較短的時間內(nèi)制備得到高純度镥硅氧氮(Lu4Si2O7N2)陶瓷粉體或者塊體材料，所制備出的Lu4Si2O7N2陶瓷塊體材料具有均勻致密、熱導(dǎo)率低等特點，是優(yōu)良的隔熱高溫陶瓷材料。
權(quán)利要求
1.一種原位反應(yīng)制備镥硅氧氮陶瓷材料的方法，其特征在干，以氧化镥粉、氧化硅粉和氮化娃粉混合而成的固體粉末混合物作為原料，原位反應(yīng)合成單相的Lu4Si2O7N2粉體陶瓷材料，原料粉的摩爾比為 Lu2O3 SiO2 Si3N4 = 4 (O. 8-1. 2) (O. 8-1. 2)。
2.按權(quán)利要求I所述的原位反應(yīng)制備镥硅氧氮陶瓷材料的方法，其特征在于，原料粉中，氧化镥粉的純度彡99. 99wt. %，其平均粒度10-20 μ m;氧化硅粉的純度彡99wt. %，其平均粒度10-20 μ m ;氮化硅粉的純度彡95wt. %，其平均粒度10-30 μ m。
3.按權(quán)利要求I所述的原位反應(yīng)制備镥硅氧氮陶瓷材料的方法，其特征在于，具體的制備步驟為， (1)將氧化镥粉、氧化硅粉和氮化硅粉粉末混合物經(jīng)球磨機球磨5 50小時，將粉末置于烘箱中，在50 70°C下烘干，得到干燥粉末； (2)以5-20MPa的壓力，常溫下將步驟(I)得到的干燥粉末冷壓成餅狀，冷壓時間5_30分鐘，然后裝入石墨模具中，在通有氮氣保護(hù)氣氛的熱壓爐中燒結(jié)，熱壓爐以2 50°C/min的升溫速率升至1400 1800°C后保溫，原位反應(yīng)O. 5 3小時，得到単相的粉體陶瓷材料。
4.按權(quán)利要求3所述的原位反應(yīng)制備镥硅氧氮陶瓷材料的方法，其特征在干，原位反應(yīng)的同時進(jìn)行熱壓處理，得到塊狀的镥硅氧氮陶瓷材料。
5.按權(quán)利要求4所述的原位反應(yīng)制備镥硅氧氮陶瓷材料的方法，其特征在干，熱壓處理的壓カ為20-40MPa。
6.按權(quán)利要求3所述的原位反應(yīng)制備镥硅氧氮陶瓷材料的方法，其特征在于，步驟(I)中，球磨過程采用氮化硅球加入分析純こ醇進(jìn)行濕磨。
7.按權(quán)利要求3所述的原位反應(yīng)制備镥硅氧氮陶瓷材料的方法，其特征在于，步驟(I)中，球磨介質(zhì)與原料粉末的分離采用過篩法，篩子的孔徑為200目。
8.按權(quán)利要求3所述的原位反應(yīng)制備镥硅氧氮陶瓷材料的方法，其特征在于，步驟(2)中，升溫速率為5-30°C /min。
9.按權(quán)利要求3所述的原位反應(yīng)制備镥硅氧氮陶瓷材料的方法，其特征在于，步驟(2)中，反應(yīng)氣氛為純度> 99%的氮氣。
全文摘要
本發(fā)明涉及高溫功能/結(jié)構(gòu)陶瓷領(lǐng)域，具體地說是一種原位反應(yīng)制備镥硅氧氮(Lu4Si2O7N2)陶瓷材料的方法。以氧化镥粉(Lu2O3)、氧化硅粉(SiO2)和氮化硅粉(Si3N4)混合而成的固體粉末混合物作為原料，原位反應(yīng)合成單相的Lu4Si2O7N2粉體陶瓷材料，原料粉的摩爾比為Lu2O3∶SiO2∶Si3N4＝4∶(0.8-1.2)∶(0.8-1.2)。本發(fā)明可以在較低溫度下，較短的時間內(nèi)制備得到高純度镥硅氧氮(Lu4Si2O7N2)陶瓷粉體或者塊體材料，所制備出的Lu4Si2O7N2陶瓷塊體材料具有致密、熱導(dǎo)率低等特點，是優(yōu)良的隔熱高溫陶瓷材料。
文檔編號C04B35/50GK102659407SQ20121009770
公開日2012年9月12日 申請日期2012年4月5日 優(yōu)先權(quán)日2012年4月5日
發(fā)明者孫魯超, 王京陽 申請人:中國科學(xué)院金屬研究所