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      一種高硫原油的渣油加氫脫硫?重油催化裂化組合工藝的制作方法

      文檔序號(hào):12345349閱讀:280來(lái)源:國(guó)知局

      本發(fā)明涉及一種渣油加氫脫硫-重油催化裂化組合工藝,具體涉及一種采用特定催化劑進(jìn)行的高硫原油的渣油加氫脫硫-重油催化裂化組合工藝。



      背景技術(shù):

      渣油主要是指從常減壓裝置底層出來(lái)的重組分,其中常壓裝置出來(lái)叫做常壓渣油,減壓裝置出來(lái)的叫做減壓渣油。減壓渣油色黑粘稠,常溫下呈半固體狀,其性質(zhì)與原油性質(zhì)有關(guān)。在石油煉廠中,渣油常用于加工制取石油焦、殘?jiān)鼭?rùn)滑油、瀝青等產(chǎn)品,或作為裂化原料。

      目前,可供選用的渣油轉(zhuǎn)化過(guò)程工藝有幾十種,而加氫工藝是公認(rèn)的經(jīng)濟(jì)環(huán)保深加工工藝。渣油經(jīng)加氫處理脫除金屬、硫、氮等雜質(zhì)后,提高了氫含量,可作為優(yōu)質(zhì)的重油催化裂化原料。另外渣油加氫處理重油由于分子結(jié)構(gòu)關(guān)系,經(jīng)重油催化裂化加工,汽油辛烷值很高,C3、C4烯烴的產(chǎn)率也非常高,同時(shí)產(chǎn)品中的硫含量很低,能滿足現(xiàn)代環(huán)保的要求,因此現(xiàn)在將渣油加氫尾油直接作為重油催化裂化原料的工藝得到越來(lái)越普遍的應(yīng)用。

      世界上已經(jīng)工業(yè)化或技術(shù)成熟的渣油加氫技術(shù)按照反應(yīng)器形式,可分為固定床、移動(dòng)床、沸騰床(膨脹床)和懸浮床(漿液床)等4種類(lèi)型。其中,固定床渣油加氫工藝是在反應(yīng)器的不同床層裝填不同類(lèi)型的催化劑,以脫除重油中金屬雜原子以及硫、氮元素,對(duì)其重組分進(jìn)行改制。該工藝與催化裂化工藝相結(jié)合可以將價(jià)值較低的減壓渣油全部轉(zhuǎn)化為市場(chǎng)價(jià)值高的汽油、柴油,實(shí)現(xiàn)煉油資源的充分利用。

      雖然目前有以Chevron公司和UOP公司的固定床加氫技術(shù),但目前的渣油深度加工都是基于之前的中東輕油和國(guó)內(nèi)的原油產(chǎn)生的減壓渣油為基礎(chǔ),這些渣油成分不算復(fù)雜,重組分較少,因此所述減壓渣油和常壓塔底油混合后,可以直接進(jìn)重油催化裂化(RFCC)裝置進(jìn)行處理。

      隨著世界原油的重質(zhì)化、劣質(zhì)化日益加深,原油含硫量越來(lái)越高,高品質(zhì)的輕質(zhì)原油在不斷減少。近年來(lái)煉廠加工的原油多為進(jìn)口原油,相對(duì)密度逐年增高,本世紀(jì)初幾年內(nèi)全球煉廠加工原油的平均密度上升到0.8633左右。含硫量高的問(wèn)題也十分嚴(yán)重,目前世界上含硫原油和高硫原油的產(chǎn)量占世界原油總產(chǎn)量的75%以上。20世紀(jì)90年代中期全球煉廠加工的原油平均含硫量為0.9%,本世紀(jì)初已經(jīng)上升到1.6%。

      然而現(xiàn)有的渣油加氫工藝針對(duì)的都是國(guó)內(nèi)及中東的減壓渣油,其采用的催化劑用于高硫減壓渣油時(shí),脫硫效果差且催化劑失活快。因此如何提供高硫減壓渣油的加氫脫硫-重油催化裂化組合工藝,能有效產(chǎn)品中的硫含量控制在5ppm以下,并提高催化劑的使用壽命,是本領(lǐng)域面臨的一個(gè)難題。



      技術(shù)實(shí)現(xiàn)要素:

      本發(fā)明的目的在于提出一種高硫原油的減壓渣油的加氫脫硫-重油催化裂化組合工藝,能有效產(chǎn)品中的硫含量控制在5ppm以下,并提高催化劑的使用壽命。

      為達(dá)此目的,本發(fā)明采用以下技術(shù)方案:

      一種高硫原油的減壓渣油的加氫脫硫-重油催化裂化組合工藝,減壓渣油和任選的催化裂化油漿的蒸出物、任選的催化裂化重循環(huán)油、任選的餾分油一起進(jìn)入渣油加氫裝置,在氫氣和加氫催化劑存在下進(jìn)行加氫反應(yīng),分離反應(yīng)產(chǎn)物得到氣體、加氫石腦油、加氫柴油和加氫渣油;加氫渣油單獨(dú)或與減壓瓦斯油一起進(jìn)入重油催化裂化裝置,在裂化催化劑存在下進(jìn)行裂化反應(yīng),分離反應(yīng)產(chǎn)物得到干氣、液化氣、汽油、柴油、重循環(huán)油和油漿。

      其中可選的,重循環(huán)油循環(huán)至渣油加氫裝置。

      可選的,油漿經(jīng)蒸餾分離出殘余物后,油漿的蒸出物返回至加氫裝置。

      所述渣油加氫裝置采用固定床反應(yīng)器,固定床反應(yīng)器中裝填有加氫催化劑,所述催化劑包括載體和活性組分。

      所述載體為合成骨架結(jié)構(gòu)中摻入雜原子Co2+的MCM-41。所述活性組分為氮化二鉬MO2N、氮化鎢W2N、碳化鉬Mo2C和碳化鎢WC的混合物。所述的催化劑還含有催化助劑,所述催化助劑為T(mén)iO2、CeO2、V2O5和NbOPO4的混合物。

      所述固定床反應(yīng)器的反應(yīng)條件為:反應(yīng)溫度為350-450℃,氫分壓為12-17MPa,氫油體積比600-1000,體積空速0.15-0.4h-1。

      所述高硫原油的減壓渣油中含硫量為1wt%以上,優(yōu)選為1.5wt%以上。

      MCM-41是有序介孔材料,其孔道呈六方有序排列、大小均勻,孔徑尺寸可隨合成時(shí)加入導(dǎo)向劑及合成件的不同在1.5~10nm之間變化,晶格參數(shù)約4.5nm,比孔容約1mL/g,MCM-41孔徑均勻,具有較高的比表面積(1000m2/g)和大的吸附容量(0.7mL/g),有利于有機(jī)分子的自由擴(kuò)散。本發(fā)明經(jīng)過(guò)在眾多介孔材料中,比如MCM-22、MCM-36、MCM-48、MCM-49、MCM56,進(jìn)行對(duì)比試驗(yàn)選擇,發(fā)現(xiàn)只有MCM-41能夠達(dá)到本發(fā)明的發(fā)明目的,其他介孔材料都有這樣那樣的缺陷,在應(yīng)用到本發(fā)明中時(shí)存在難以克服的技術(shù)困難,因此本發(fā)明選擇用MCM-41作為載體基礎(chǔ)。

      純硅MCM-41本身酸性很弱,直接用作催化劑活性較低。因此,本發(fā)明對(duì)其進(jìn)行改性,以增加其催化活性。本發(fā)明對(duì)MCM-41介孔分子篩改性的途徑是:在MCM-41合成過(guò)程中,加入Co2+鹽溶液,在MCM-41分子篩骨架結(jié)構(gòu)形成之前,通過(guò)同晶取代將Co2+替換部分骨架元素從而嵌入分子篩的骨架中,在整體上改善了MCM-41介孔分子篩的催化活性、吸附以及熱力學(xué)穩(wěn)定性能等。

      盡管對(duì)MCM-41介孔分子篩進(jìn)行改性的方法或途徑很多,發(fā)明人發(fā)現(xiàn),本發(fā)明的催化劑只能采用摻雜Co2+的MCM-41作為載體才能實(shí)現(xiàn)硫含量控制與辛烷值損失的平衡,發(fā)明人嘗試了在MCM-41中摻雜:Al3+、Fe3+、Zn2+、Ga3+等產(chǎn)生陰離子表面中心的離子,發(fā)現(xiàn)都不能實(shí)現(xiàn)所述效果。與發(fā)明人另一改性途徑通過(guò)離子交換將Cu2+負(fù)載在MCM-41孔道內(nèi)表面相比,本發(fā)明的同晶取代途徑更為穩(wěn)定。盡管所述機(jī)理目前并不清楚,但這并不影響本發(fā)明的實(shí)施,發(fā)明人根據(jù)已知理論與實(shí)驗(yàn)證實(shí),其與本發(fā)明的活性成分之間存在協(xié)同效應(yīng)。

      所述Co2+在MCM-41中的摻雜量必須控制在特定的含量范圍之內(nèi),其摻雜量以重量計(jì),為MCM-41重量的0.56%-0.75%,例如0.57%、0.58%、0.59%、0.6%、0.61%、0.62%、0.63%、0.64%、0.65%、0.66%、0.67%、0.68%、0.69%、0.7%、0.71%、0.72%、0.73%、0.74等。

      發(fā)明人發(fā)現(xiàn),在該范圍之外,會(huì)導(dǎo)致中低溫煤焦油脫硫效果的急劇降低。更令人欣喜的是,當(dāng)Co2+在MCM-41中的摻雜量控制在0.63%-0.72%范圍內(nèi)時(shí),其脫硫能力最強(qiáng),當(dāng)繪制以Co2+摻雜量為橫軸,以目標(biāo)脫硫效果為縱軸的曲線圖時(shí),該含量范圍內(nèi)硫含量能控制在極低的范圍之內(nèi),其產(chǎn)生的脫硫效果遠(yuǎn)遠(yuǎn)超出預(yù)期,屬于預(yù)料不到的技術(shù)效果。

      所述活性組分的總含量為載體MCM-41重量的1%-15%,優(yōu)選3-12%,進(jìn)一步優(yōu)選5-10%。例如,所述含量可以為2%、2.5%、3%、3.5%、4%、4.5%、5%、5.5%、6%、6.5%、7%、7.5%、8%、8.5%、9%、9.5%、10%、10.5%、11%、11.5%、12%、12.5%、13%、13.5%、14%、14.5%等。

      本發(fā)明中,特別限定活性組分為氮化二鉬MO2N、氮化鎢W2N、碳化鉬Mo2C和碳化鎢WC的混合比例,發(fā)明人發(fā)現(xiàn),不同的混合比例達(dá)到的效果完全不同。發(fā)明人發(fā)現(xiàn),氮化二鉬MO2N、氮化鎢W2N、碳化鉬Mo2C和碳化鎢WC的混合比例(摩爾比)為1:(0.4-0.6):(0.28-0.45):(0.8-1.2),只有控制氮化二鉬MO2N、氮化鎢W2N、碳化鉬Mo2C和碳化鎢WC的摩爾比在該范圍內(nèi),才能夠?qū)崿F(xiàn)中低溫煤焦油中含硫量控制在10ppm以下且脫氮能力顯著。也就是說(shuō),本發(fā)明的四種活性組分只有在摩爾比為1:(0.4-0.6):(0.28-0.45):(0.8-1.2)時(shí),才具備協(xié)同效應(yīng)。除開(kāi)該摩爾比范圍之外,或者省略或者替換任意一種組分,都不能實(shí)現(xiàn)協(xié)同效應(yīng)。

      優(yōu)選的,氮化二鉬MO2N、氮化鎢W2N、碳化鉬Mo2C和碳化鎢WC的摩爾比為1:(0.45-0.5):(0.35-0.45):(0.8-1.0),進(jìn)一步優(yōu)選為1:(0.45-0.48):(0.4-0.45):(0.9-1.0),最優(yōu)選1:0.48:0.42:0.95。

      本發(fā)明的目的之三在于提供所述催化劑的助催化劑。本發(fā)明所述的催化劑還含有催化助劑,所述催化助劑為T(mén)iO2、CeO2、V2O5和NbOPO4(磷酸鈮)的混合物。

      盡管在加氫精制特別是加氫脫硫領(lǐng)域,已經(jīng)有成熟的催化助劑,比如P、F和B等,其用于調(diào)節(jié)載體的性質(zhì),減弱金屬與載體間強(qiáng)的相互作用,改善催化劑的表面結(jié)構(gòu),提高金屬的可還原性,促使活性組分還原為低價(jià)態(tài),以提高催化劑的催化性能。但上述P、F和B催化助劑在應(yīng)用與本發(fā)明的載體與活性組分時(shí),針對(duì)高硫組分,其促進(jìn)催化脫硫/精制的作用了了。

      本發(fā)明經(jīng)過(guò)在眾多常用助催化劑組分,以及部分活性組分中進(jìn)行遴選、復(fù)配等,最終發(fā)現(xiàn)采用TiO2、CeO2、V2O5和NbOPO4(磷酸鈮)的混合物對(duì)本發(fā)明的催化劑促進(jìn)作用明顯,能顯著提高其水熱穩(wěn)定性,并提高其防結(jié)焦失活能力,從而提高其使用壽命。

      所述TiO2、CeO2、V2O5和NbOPO4之間沒(méi)有固定的比例,也就是說(shuō),TiO2、CeO2、V2O5和NbOPO4每一種各自的含量達(dá)到有效量即可。優(yōu)選的,本發(fā)明采用的TiO2、CeO2、V2O5和NbOPO4各自的含量均為(分別為)載體質(zhì)量的1-7%,優(yōu)選2-4%。

      盡管本發(fā)明所述的催化助劑之間沒(méi)有特定的比例要求,但每一種助劑必須能夠達(dá)到有效量的要求,即能夠起到催化助劑作用的含量,例如載體質(zhì)量的1-7%。本發(fā)明在遴選過(guò)程中發(fā)現(xiàn),省略或者替換所述助劑中的一種或幾種,均達(dá)不到本發(fā)明的技術(shù)效果(提高水熱穩(wěn)定性,減少結(jié)焦提高使用壽命),也就是說(shuō),本發(fā)明的催化助劑之間存在特定的配合關(guān)系。

      事實(shí)上,本發(fā)明曾經(jīng)嘗試將催化助劑中的磷酸鈮NbOPO4替換為五氧化二妮Nb2O5,發(fā)現(xiàn)盡管助劑中也引入了Nb,但其技術(shù)效果明顯低于磷酸鈮NbOPO4,其不僅水熱穩(wěn)定性稍差,其催化劑床層結(jié)焦相對(duì)快速,從而導(dǎo)致催化劑孔道堵塞,催化劑床層壓降上升相對(duì)較快。本發(fā)明也曾嘗試引入其他磷酸鹽,但這種嘗試盡管引入了磷酸根離子,但同樣存在水熱穩(wěn)定性相對(duì)稍差,其催化劑床層結(jié)焦相對(duì)快速,從而導(dǎo)致催化劑孔道堵塞,催化劑床層壓降上升相對(duì)較快。

      盡管本發(fā)明引入催化助劑有如此之多的優(yōu)勢(shì),但本發(fā)明必須說(shuō)明的是,引入催化助劑僅僅是優(yōu)選方案之一,即使不引入該催化助劑,也不影響本發(fā)明主要發(fā)明目的的實(shí)施。不引入本發(fā)明的催化助劑特別是磷酸鈮,其相較于引入催化助劑的方案,其缺陷僅僅是相對(duì)的。即該缺陷是相對(duì)于引入催化助劑之后的缺陷,其相對(duì)于本發(fā)明之外的其他現(xiàn)有技術(shù),本發(fā)明所提及的所有優(yōu)勢(shì)或者新特性仍然存在。該催化助劑不是解決本發(fā)明主要技術(shù)問(wèn)題所不可或缺的技術(shù)手段,其只是對(duì)本發(fā)明技術(shù)方案的進(jìn)一步優(yōu)化,解決新的技術(shù)問(wèn)題。

      所述催化劑的制備方法可以采取常規(guī)的浸漬法以及其他替代方法,本領(lǐng)域技術(shù)人員可以根據(jù)其掌握的現(xiàn)有技術(shù)自由選擇,本發(fā)明不再贅述。

      優(yōu)選的,所述固定床反應(yīng)器的反應(yīng)條件為:反應(yīng)溫度為370-420℃,氫分壓為14-15MPa,氫油體積比700-900,體積空速0.15-0.3h-1

      優(yōu)選的,所述固定床反應(yīng)器包括2-10個(gè)催化劑床層,進(jìn)一步優(yōu)選2-5個(gè)催化劑床層。

      本發(fā)明的工藝流程如下:

      渣油和氫氣進(jìn)入渣油加氫處理裝置,在加氫催化劑存在下進(jìn)行反應(yīng),分離渣油加氫的反應(yīng)產(chǎn)物,得到氣體、加氫石腦油、加氫柴油和加氫渣油,其中氣體、加氫石腦油和加氫柴油分別經(jīng)管線引出裝置,加氫渣油則經(jīng)管線與來(lái)自管線的任選的減壓瓦斯油一起經(jīng)管線進(jìn)入重油催化裂化裝置,在裂化催化劑存在下進(jìn)行反應(yīng),分離重油催化裂化的反應(yīng)產(chǎn)物,得到干氣、液化氣、汽油、柴油、重循環(huán)油和油漿,其中干氣、液化氣、汽油和柴油分別經(jīng)管線引出裝置,重循環(huán)油依次經(jīng)管線循環(huán)至渣油加氫處理裝置,油漿經(jīng)管線進(jìn)入蒸餾裝置,分離出的殘余物經(jīng)管線出裝置,油漿的蒸出物依次經(jīng)管線進(jìn)入渣油加氫處理裝置3,任選的餾分油依次經(jīng)管線進(jìn)入渣油加氫處理裝置。

      本發(fā)明的加氫精制工藝通過(guò)選取特定的催化劑,所述催化劑通過(guò)摻入雜原子Co2+的MCM-41作為載體,以及選取特定比例的氮化二鉬MO2N、氮化鎢W2N、碳化鉬Mo2C和碳化鎢WC作為活性成分,所述的催化劑還含有催化助劑,所述催化助劑為T(mén)iO2、CeO2、V2O5和NbOPO4的混合物,使得該催化劑產(chǎn)生協(xié)同效應(yīng),對(duì)高硫原油的減壓渣油的加氫脫硫能控制在總硫含量低于5ppm,同時(shí)催化加氫單元的催化劑使用壽命能達(dá)到2年以上。

      具體實(shí)施方式

      本發(fā)明通過(guò)下述實(shí)施例對(duì)本發(fā)明的加氫精制工藝進(jìn)行說(shuō)明。

      實(shí)施例1

      通過(guò)浸漬法制備得到催化劑,載體為摻雜Co2+的MCM-41,Co2+在MCM-41中的摻雜量控制在載體質(zhì)量的0.65%。所述活性組分氮化二鉬MO2N、氮化鎢W2N、碳化鉬Mo2C和碳化鎢WC的總含量為載體質(zhì)量的10%,其摩爾比為1:0.4:0.3:0.8。

      將所述催化劑裝填入固定床反應(yīng)器,所述反應(yīng)器的反應(yīng)管由內(nèi)徑50mm的不銹鋼制成,催化劑床層設(shè)置為3層,催化劑床層溫度用UGU808型溫控表測(cè)量,原材料由北京衛(wèi)星制造廠制造的雙柱塞微量泵連續(xù)輸送,氫氣由高壓氣瓶供給并用北京七星華創(chuàng)D07-11A/ZM氣體質(zhì)量流量計(jì)控制流速,加氫催化劑裝填量為2kg。反應(yīng)后的產(chǎn)物進(jìn)入重油催化裂化單元。

      所用原料為哈薩克斯坦減壓渣油,其含硫量高達(dá)3.27%,即32700ppm。

      控制反應(yīng)條件為:溫度390℃,氫分壓14.0MPa,氫油體積比800,體積空速0.2h-1。

      測(cè)試最終的產(chǎn)品,總硫含量降低到3ppm,催化劑床層壓降無(wú)變化。

      實(shí)施例2

      通過(guò)浸漬法制備得到催化劑,載體為摻雜Co2+的MCM-41,Co2+在MCM-41中的摻雜量控制在載體質(zhì)量的0.7%。所述活性組分氮化二鉬MO2N、氮化鎢W2N、碳化鉬Mo2C和碳化鎢WC的總含量為載體質(zhì)量的10%,其摩爾比為1:0.6:0.45):1.2。

      其余條件與實(shí)施例1相同。

      測(cè)試最終的產(chǎn)品,總硫含量降低到4ppm,催化劑床層壓降無(wú)變化。

      對(duì)比例1

      將實(shí)施例1的載體替換為γ-Al2O3,其余條件不變。

      測(cè)試最終的產(chǎn)品,總硫含量降低到35ppm,催化劑床層壓降增大超過(guò)0.05%。

      對(duì)比例2

      將實(shí)施例1的載體替換為未摻雜的MCM-41,其余條件不變。

      測(cè)試最終的產(chǎn)品,總硫含量降低到33ppm,催化劑床層壓降增大超過(guò)0.05%。

      對(duì)比例3

      將實(shí)施例1的Co2+替換為Zn2+,其余條件不變。

      測(cè)試最終的產(chǎn)品,總硫含量降低到41ppm,催化劑床層壓降增大超過(guò)0.05%。

      對(duì)比例4

      將實(shí)施例1中的Co2+在MCM-41中的摻雜量控制在載體質(zhì)量的0.5%,其余條件不變。

      測(cè)試最終的產(chǎn)品,總硫含量降低到38ppm,催化劑床層壓降增大超過(guò)0.05%。

      對(duì)比例5

      將實(shí)施例1中的Co2+在MCM-41中的摻雜量控制在載體質(zhì)量的0.8%,其余條件不變。

      測(cè)試最終的產(chǎn)品,總硫含量降低到36ppm,催化劑床層壓降增大超過(guò)0.05%。

      實(shí)施例1與對(duì)比例1-5表明,本申請(qǐng)采用的特定含量范圍和特定負(fù)載金屬離子的MCM-41載體,當(dāng)替換為本領(lǐng)域的其他已知載體時(shí),或者載體相同但Co2+摻雜量不同時(shí),均達(dá)不到本發(fā)明的技術(shù)效果(脫硫率和催化劑床層壓降變化,壓降變化反映了催化劑的失活速度),因此本發(fā)明的特定含量范圍的Co2+摻雜MCM-41載體與催化劑其他組分之間具備協(xié)同效應(yīng),所述加氫精制工藝產(chǎn)生了預(yù)料不到的技術(shù)效果。

      對(duì)比例6

      省略實(shí)施例1中的MO2N,其余條件不變。

      測(cè)試最終的產(chǎn)品,總硫含量降低到47ppm,催化劑床層壓降增大超過(guò)0.05%。

      對(duì)比例7

      省略實(shí)施例1中的WC,其余條件不變。

      測(cè)試最終的產(chǎn)品,總硫含量降低到55ppm,催化劑床層壓降增大超過(guò)0.05%。

      上述實(shí)施例及對(duì)比例6-7說(shuō)明,本發(fā)明的加氫精制工藝的加氫催化劑幾種活性組分之間存在特定的聯(lián)系,省略或替換其中一種或幾種,都不能達(dá)到本申請(qǐng)的特定效果,證明其產(chǎn)生了協(xié)同效應(yīng)。

      實(shí)施例3

      催化劑中含有催化助劑TiO2、CeO2、V2O5和NbOPO4,其含量分別為1%、1.5%、1%和3%,其余與實(shí)施例1相同。

      測(cè)試最終的產(chǎn)品,其使用3個(gè)月后,催化劑床層壓降無(wú)任何變化,相較于同樣使用時(shí)間實(shí)施例1的催化劑床層壓降減少15%。

      對(duì)比例8

      相較于實(shí)施例3,將其中的NbOPO4省略,其余條件相同。

      測(cè)試最終的產(chǎn)品,其使用3個(gè)月后,催化劑床層壓降升高,相較于同樣使用時(shí)間實(shí)施例1的催化劑床層壓降只減少3%。

      對(duì)比例9

      相較于實(shí)施例3,將其中的CeO2省略,其余條件相同。

      測(cè)試最終的產(chǎn)品,其使用3個(gè)月后,催化劑床層壓降升高,相較于同樣使用時(shí)間實(shí)施例1的催化劑床層壓降只減少5%。

      實(shí)施例3與對(duì)比例8-9表明,本發(fā)明的催化助劑之間存在協(xié)同關(guān)系,當(dāng)省略或替換其中一個(gè)或幾個(gè)組分時(shí),都不能達(dá)到本發(fā)明加入催化助劑時(shí)的減少結(jié)焦從而阻止催化劑床層壓降升高的技術(shù)效果。即,其驗(yàn)證了本發(fā)明的催化助劑能夠提高所述催化劑的使用壽命,而其他催化助劑效果不如該特定催化助劑。

      申請(qǐng)人聲明,本發(fā)明通過(guò)上述實(shí)施例來(lái)說(shuō)明本發(fā)明的工藝,但本發(fā)明并不局限于上述工藝,即不意味著本發(fā)明必須依賴(lài)上述詳細(xì)催化劑才能實(shí)施。所屬技術(shù)領(lǐng)域的技術(shù)人員應(yīng)該明了,對(duì)本發(fā)明的任何改進(jìn),對(duì)本發(fā)明產(chǎn)品各原料的等效替換及輔助成分的添加、具體方式的選擇等,均落在本發(fā)明的保護(hù)范圍和公開(kāi)范圍之內(nèi)。

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