專利名稱：一種優(yōu)化硅酸鹽綠色熒光粉材料晶形的方法
技術(shù)領(lǐng)域：
本發(fā)明涉及一種優(yōu)化硅酸鹽綠色熒光粉材料晶形的新方法，特別涉及一種在硅酸鹽體系中弓I入氮化物以提升其燒結(jié)溫度，優(yōu)化硅酸鹽綠色熒光粉材料晶形的制備方法。
背景技術(shù)：
硅酸鹽熒光粉的發(fā)展源自1940年代初期美國通用(GE)的Zn2SiO4 = Mn2+,歷經(jīng)(Sr， Ba, Mg) 3Si207: Pb2+(1949)、BaSi2O5: Pb2+(1960)、Sr4Si3O8Cl4: Eu2+(1967)、BaSi2O5: Pb2+(1960) 等多種材料的發(fā)展，至1998年(Ba，Si)2Si04:Eu2+的發(fā)現(xiàn)之后，硅酸鹽熒光粉在白光LED的應(yīng)用進(jìn)展神速，如今已有多種可用于白光LED的材料。在熒光粉轉(zhuǎn)換白光LED的制作上，硅酸鹽是一種重要的新選擇，因該材料對紫外、 近紫外、藍(lán)光具有顯著的吸收；量產(chǎn)制備成本低廉；在紫外LED應(yīng)用時(shí)，具有高溫度穩(wěn)定性 (至少120°C以上)；具有物理(如高強(qiáng)輻射)與化學(xué)穩(wěn)定性，抗氧化、抗潮、不與封裝樹脂作用的優(yōu)勢；以及可搭配紫外/藍(lán)光芯片，可供制作各種色溫的白光LED。熒光粉的熱消光(Thermal Quenching Of Luminescence)或溫度安定性向來為散熱問題所困擾的高功率白光LED所重視，德國公司Litec的Roth博士針對 (Bai_xSrx)2Si04:EU2+硅酸鹽與YAG:Ce熒光粉熱消光特性的比較，研究結(jié)果顯示兩種熒光粉的熱安定性不分軒輊，但在120°C以上時(shí)，硅酸鹽之熱消光較為明顯，其熱消光較明顯的原因之一，在于硅酸鹽體系熒光粉燒結(jié)溫度較低，晶形不穩(wěn)定造成的，當(dāng)長時(shí)間處于高溫狀態(tài)時(shí)(120°C以上)，由于其結(jié)晶效果不好，晶體形貌不佳，從而造成熱穩(wěn)定性較差的結(jié)果。

發(fā)明內(nèi)容
本發(fā)明的目的在于提供一種優(yōu)化硅酸鹽綠色熒光粉材料晶形的新方法，采取摻雜氮化物的方式提高硅酸鹽綠色熒光粉材料的燒結(jié)溫度，從而提升其亮度，優(yōu)化其晶體形貌的新方法，該方法簡單易行、適合大規(guī)模工業(yè)化生產(chǎn)。為達(dá)到上述目的，本發(fā)明所采取的技術(shù)方案是提供一種優(yōu)化硅酸鹽綠色熒光粉材料，其特征在于所述硅酸鹽綠色熒光粉材料的化學(xué)通式為(Ba，A) ^SiO4 = XEu,其中0 < χ < 1. 0，A為Ca或Sr元素。提供一種優(yōu)化硅酸鹽綠色熒光粉材料晶形的新方法，其特征在于所述的制備方法采取三步合成硅酸鹽綠色熒光粉，其中第一步合成硅酸鹽綠色熒光粉的前軀體A2SiO4，其中A為Ca或Sr元素中的一種，該前軀體提供穩(wěn)定的晶體結(jié)構(gòu)；第二步在前軀體提供的基質(zhì)結(jié)構(gòu)中摻雜Ba元素，合成化學(xué)通式為(B^A)1ISiO4 = XEu的硅酸鹽綠色熒光粉，該綠色熒光粉的合成溫度小于1500°C ；第三步是對該硅酸鹽綠色熒光粉進(jìn)行二次燒結(jié)，在此過程中摻入3% -10%的氮化物Si3N4、AlN，使其燒結(jié)溫度進(jìn)一步提升，可選擇1500°C _1550°C范圍內(nèi)的燒結(jié)溫度數(shù)值，并且其燒結(jié)時(shí)間也可以延長到10小時(shí)以上，從而在二次燒結(jié)過程中提高綠色熒光粉的結(jié)晶度，增強(qiáng)該體系綠色熒光粉的發(fā)光亮度，并且極大的優(yōu)化綠色熒光粉的晶體形貌，提升該體系綠色熒光粉的熱穩(wěn)定性。
本發(fā)明所述的一種優(yōu)化硅酸鹽綠色熒光粉材料晶形的新方法，其具體步驟如下1)按照前軀體的化學(xué)通SA2SiO4中A Si = 2 1的摩爾比稱取含有A、Si元素的固體化合物，并將其研磨、混合得到一次混合物，在一次混合物中加入占一次混合物總量助熔劑，在保護(hù)氣氛下燒結(jié)后得到化合物A2SiO4 ；2)按照化學(xué)通式(Ba,A) ^xSiO4IxEu ψ (A, Ba) Si Eu = (l_x) 1 χ 的摩爾比稱取含Ba、Si、Eu元素的固體化合物與步驟1)所得化合物A2SiO4，其中0 < χ < 1. 0， 并將其研磨、混合得到二次混合物，在二次混合物中加入占二次混合物總量3-5wt%助熔劑，在保護(hù)氣氛下燒結(jié)后得到化合物(B^A)1ISiO4 = XEu ；3)將步驟2)燒結(jié)產(chǎn)物(Ba，A) ^xSiO4IxEu冷卻后取出研磨、洗滌、干燥后，稱取該燒結(jié)產(chǎn)物(Ba, AUiO4 = XEu重量的5% -10%的氮化物，與該燒結(jié)產(chǎn)物(Ba, A) ^xSiO4IxEu 研磨、混合得到三次混合物，燒結(jié)后得到二次燒結(jié)產(chǎn)物(Ba，A) ^xSiO4IxEu0本發(fā)明方法的進(jìn)一步特征在于所述步驟1)中A為Ca或Sr元素中的一種，A元素通過其碳酸鹽、硝酸鹽或其氧化物引入體系，Si元素的固體化合物是Si02。助熔劑為NH4C1。燒結(jié)是指在保護(hù)性氣體 N2、Ar、N2/H2、NH3中的一種或幾種的組合的條件下，其氣體流量為15-20ml/min，燒結(jié)溫度在 IOOO0C -1300°c，燒結(jié)時(shí)間3-5小時(shí)的燒結(jié)過程。所述步驟幻中含Ba元素通過其碳酸鹽、硝酸鹽或其氧化物引入體系，含Si元素的化合物是SiO2，含Eu元素的化合物是Eu203。助熔劑為BaF2。在保護(hù)氣氛條件下進(jìn)行燒結(jié)是指保護(hù)性氣體H2、N2/H2、NH3H中的一種或幾種的組合的條件下，其氣體流量為30-40ml/ min，燒結(jié)溫度為1480°C _1500°C，燒結(jié)時(shí)間7_8小時(shí)的燒結(jié)過程。所述步驟3)中在保護(hù)氣氛條件下進(jìn)行燒結(jié)是指保護(hù)性氣體N2、Ar、N2/H2中的一種或幾種的組合的條件下，其氣體流量15-20ml/min，燒結(jié)溫度1500°C _1550°C，燒結(jié)時(shí)間 10-11小時(shí)的燒結(jié)過程。氮化物是指Si3N4、AlN或兩者的混合物。本發(fā)明優(yōu)化硅酸鹽綠色熒光粉材料晶形的新方法，利用常見的廉價(jià)化合物為原材料，采取兩步合成硅酸鹽綠色熒光粉，其中一步提供穩(wěn)定的晶體結(jié)構(gòu)，另一步進(jìn)行有效的Ba 元素?fù)诫s，眾所周知，這種硅酸鹽體系的綠色熒光粉燒結(jié)溫度較低，一般低于1500°C，因?yàn)槿魺Y(jié)溫度過高，該體系熒光粉出現(xiàn)熔融，無法有效形成硅酸鹽綠色熒光粉，而150(TC下燒結(jié)的粉體其亮度不夠高，且結(jié)晶化程度較弱，晶體形貌不佳。本發(fā)明的特點(diǎn)在于，在該硅酸鹽綠色熒光粉的體系中弓I入氮化物，該方法可以進(jìn)一步提高硅酸鹽綠色熒光粉的燒結(jié)溫度，從而提高綠色熒光粉的發(fā)光亮度，優(yōu)化綠色熒光粉的晶體形貌，提高該綠色熒光粉的熱穩(wěn)定性。


圖1為根據(jù)本發(fā)明的實(shí)施例1所得優(yōu)化晶形的硅酸鹽綠色熒光粉和其同等條件下無優(yōu)化步驟(燒結(jié)步驟的第三步)的硅酸鹽綠色熒光粉的發(fā)射光譜對比圖，激發(fā)波長為 460nmo圖2為根據(jù)本發(fā)明的實(shí)施例1、實(shí)施例2、實(shí)施例3、實(shí)施例4所得優(yōu)化晶形的硅酸鹽綠色熒光粉的發(fā)射光譜對比圖，其中隨著第三步燒結(jié)溫度的不同，其發(fā)光亮度不同，激發(fā)波長為460nm。圖3為根據(jù)本發(fā)明的實(shí)施例1所得優(yōu)化晶形的硅酸鹽綠色熒光粉和其同等條件下無優(yōu)化步驟(燒結(jié)步驟的第三步)的硅酸鹽綠色熒光粉的掃描電子顯微鏡(SEM)對比圖
■i並曰O圖4為根據(jù)本發(fā)明的實(shí)施例4所得優(yōu)化晶形的硅酸鹽綠色熒光粉和其同等條件下無優(yōu)化步驟(燒結(jié)步驟的第三步)的硅酸鹽綠色熒光粉的掃描電子顯微鏡(SEM)對比圖
■i並曰O
具體實(shí)施例方式下面結(jié)合具體實(shí)施例對本發(fā)明做進(jìn)一步說明。本發(fā)明優(yōu)化硅酸鹽綠色熒光粉材料晶形的新方法，該制備方法采取三步合成硅酸鹽綠色熒光粉，其中第一步，合成硅酸鹽綠色熒光粉的前軀體A2SiO4，其中A為Ca或Sr元素中的一種，該前軀體提供穩(wěn)定的晶體結(jié)構(gòu)；第二步，在前軀體提供的基質(zhì)結(jié)構(gòu)中摻雜Ba 元素，通過調(diào)節(jié)A元素和Ba元素的配比，可以調(diào)制硅酸鹽綠色熒光粉(B^A)1ISiO4 = XEu的發(fā)光波長；第三步，對該硅酸鹽綠色熒光粉進(jìn)行二次燒結(jié)，在此過程中摻入5% -10%的氮化物Si3N4、A1N，使其燒結(jié)溫度進(jìn)一步提升，從而在二次燒結(jié)過程中提高綠色熒光粉的結(jié)晶度，增強(qiáng)該體系綠色熒光粉的發(fā)光亮度，并且極大的優(yōu)化綠色熒光粉的晶體形貌，提升該體系綠色熒光粉的熱穩(wěn)定性。為進(jìn)一步闡述本發(fā)明為達(dá)成預(yù)定發(fā)明目的所采取的技術(shù)手段及功效，以下結(jié)合實(shí)施例，對依據(jù)本發(fā)明提出的一種優(yōu)化硅酸鹽綠色熒光粉材料晶形的新方法進(jìn)行詳細(xì)說明。實(shí)施例1 第一步，合成硅酸鹽綠色熒光粉的前軀體Sr2SiO4 按照摩爾比Sr Si = 2 1稱取SrCO3 147. 61g、Si02 30. 04，并將其研磨、混合， 再加入混合物重量3wt %的助熔劑NH4Cl，放于氧化鋁坩堝中，將坩堝置于管式爐中，在保護(hù)氣體中以1300°C溫度燒結(jié)3小時(shí)后冷卻得到Sr2SiO4,保護(hù)氣體為氮?dú)?，其氣體流量為15ml/ min0第二步，在前軀體Sr2SiO4提供的基質(zhì)結(jié)構(gòu)中摻雜Ba元素，合成硅酸鹽綠色熒光粉材料 BaSrtl.98Si04:0 . 02Eu 根據(jù)BaSrtl 98SiO4:0.02Eu 元素的摩爾比(Sr，Ba) Si Eu = (1-0.02) 1 0.02 的摩爾比稱取 BaCO3 5g, SiO2 0. 776g 及 Eu2O3 0. 089g，再將所得 Sr2SiO4研磨過篩后，稱取3. 318g，并將其研磨、混合后，添加混合物總量5wt %的BaF2助熔劑，上述各成份研磨后放入鉬坩堝中，將坩堝移入高溫管式爐中，在隊(duì)H2 = 9 1氣氛下 1480°C燒結(jié)7小時(shí)，其氣體流量為30ml/min，之后冷卻至室溫取出研磨過篩后經(jīng)異丙醇洗滌干燥后即得到硅酸鹽綠色熒光粉材料BaSra98SiO4:0. 02Eu，其發(fā)射波長為518nm。第三步，優(yōu)化硅酸鹽綠色熒光粉材料BaSra98SiO4:0. 02Eu的晶體形貌將第二步得到的BaSra98SiO4:0. 02Eu，冷卻后取出研磨、洗滌、干燥后，稱取與該燒結(jié)產(chǎn)物BaSra98SiO4:0. 02Eu重量的5%的氮化物Si3N4混合研磨，其中BaSra98SiO4:0. 02Eu 為8. 5g，Si3N4為0. 425g，上述各成份研磨后放入鉬坩堝中，將坩堝移入高溫管式爐中， 在隊(duì)H2 = 3 1氣氛下1520°C燒結(jié)10小時(shí)，其氣體流量為15ml/min，之后冷卻至室溫取出研磨過篩后經(jīng)乙醇洗滌干燥后即得到優(yōu)化晶形后的硅酸鹽綠色熒光粉材料 BaSra98SiO4 = O. 02Eu，其發(fā)射波長為 523nm。實(shí)施例2 為了顯示本發(fā)明的優(yōu)化硅酸鹽綠色熒光粉材料晶形的優(yōu)點(diǎn)，故實(shí)施例2的前兩步與實(shí)施例1 一致，所不同的是步驟1)中Sr元素或?yàn)镃a元素，Ca元素通過其碳酸鹽、硝酸鹽或其氧化物引入體系。在一次混合物中加入占一次混合物總量或的助溶劑NH4Cl ；在保護(hù)性氣體 Ar、N2/H2、NH3中的一種或幾種的組合的條件下燒結(jié)，其氣體流量為20ml/min，燒結(jié)溫度在 1000°C，燒結(jié)時(shí)間為4小時(shí)。步驟2~)中Sr元素或?yàn)镃a元素，Ca元素通過其碳酸鹽、硝酸鹽或其氧化物引入體系。在二次混合物中加入占二次混合物總量3襯％或#〖％的助溶劑BaF2 ；在保護(hù)性氣體H2、N2/H2、NH3中的一種或幾種的組合的條件下燒結(jié)，其氣體流量為40ml/min，燒結(jié)溫度 1500°C，燒結(jié)時(shí)間為8小時(shí)。本實(shí)施例重點(diǎn)改變其第三步的參數(shù)來與各實(shí)施例形成對比。第三步，優(yōu)化硅酸鹽綠色熒光粉材料BaSrtl. 98Si04 0. 02Eu的晶體形貌將第二步得到的BaSra 98Si04 0. 02Eu，冷卻后取出研磨、洗滌、干燥后，稱取與該燒結(jié)產(chǎn)物 BaSr0.98Si04:0 . 02Eu 重量的 5% 的氮化物 Si3N4 混合研磨，其中 BaSr0.98Si04:0 . 02Eu 為 8. 5g， Si3N4為0.425g，上述各成份研磨后放入鉬坩堝中，將坩堝移入高溫管式爐中，在N2 H2 = 3 1氣氛下1550°C燒結(jié)10小時(shí)，其氣體流量為15ml/min，之后冷卻至室溫取出研磨過篩后經(jīng)乙醇洗滌干燥后即得到優(yōu)化晶形后的硅酸鹽綠色熒光粉材料BaSra98SiO4 = O. 02Eu，其發(fā)射波長為523nm。實(shí)施例3 實(shí)施例3的前兩步與實(shí)施例1 一致，重點(diǎn)改變其第三步的參數(shù)來與各實(shí)施例形成對比。 第三步，優(yōu)化硅酸鹽綠色熒光粉材料BaSrtl. 98Si04 0. 02Eu的晶體形貌將第二步得到的BaSra 98Si04 0. 02Eu，冷卻后取出研磨、洗滌、干燥后，稱取與該燒結(jié)產(chǎn)物 BaSr0.98Si04 0. 02Eu 重量的 8% 的氮化物 Si3N4 混合研磨，其中 BaSr0.98Si04 0. 02Eu 為 8. 5g， Si3N4為0.425g，上述各成份研磨后放入鉬坩堝中，將坩堝移入高溫管式爐中，在N2 H2 = 3 1氣氛下1550°C燒結(jié)10小時(shí)，其氣體流量為15ml/min，之后冷卻至室溫取出研磨過篩后經(jīng)乙醇洗滌干燥后即得到優(yōu)化晶形后的硅酸鹽綠色熒光粉材料BaSra98SiO4 = O. 02Eu，其發(fā)射波長為527nm。實(shí)施例4 實(shí)施例4的前兩步與實(shí)施例1 一致，重點(diǎn)改變其第三步的參數(shù)來與各實(shí)施例形成對比。第三步，優(yōu)化硅酸鹽綠色熒光粉材料BaSrtl. 98Si04 0. 02Eu的晶體形貌將第二步得到的BaSra 98Si04 0. 02Eu，冷卻后取出研磨、洗滌、干燥后，稱取與該燒結(jié)產(chǎn)物 BaSra98SiO4 = O. 02Eu 重量的 10 % 的氮化物 Si3N4 混合研磨，其中 BaSra98SiO4:0. 02Eu 為8. 5g，Si3N4為0. 425g，上述各成份研磨后放入鉬坩堝中，將坩堝移入高溫管式爐中， 在隊(duì)H2 = 3 1氣氛下1550°C燒結(jié)10小時(shí)，其氣體流量為15ml/min，之后冷卻至室溫取出研磨過篩后經(jīng)乙醇洗滌干燥后即得到優(yōu)化晶形后的硅酸鹽綠色熒光粉材料 BaSra98SiO4 = O. 02Eu，其發(fā)射波長為 530nm。實(shí)施例5 第一步，合成硅酸鹽綠色熒光粉的前軀體Ca2SiO4 按照摩爾比Ca Si = 2 1的質(zhì)量比稱取Ca050g、SiO2 26. 784g，并將其研磨、 混合，再加入混合物重量3wt%的助熔劑NH4Cl,經(jīng)混合、充分研磨后放于氧化鋁坩堝中，將坩堝置于管式爐中，在N2氣下1100°C燒結(jié)5小時(shí)后冷卻得到Cii2Si04。第二步，在前軀體Ca2SiO4提供的基質(zhì)結(jié)構(gòu)中摻雜Ba元素，合成硅酸鹽綠色熒光粉材料 Ba0 12Ca0.6Si04 0. 02Eu 根據(jù)BEici l2Ciia6SiO4 = O. 02Eu 元素的摩爾比(Ca，Ba) Si Eu = (1-0. 02) 1 0. 02 稱取 BaCO3 5g, SiO2 8. 879g 及 Eu2O3 0. 743g,再將所得 Cii2SiO4 研磨過篩后，稱取10. 91g，并將其研磨、混合后，添加混合物總量5wt%的BaF2的混合助劑，上述各成份研磨后放入鉬坩堝中，將坩堝移入高溫管式爐中，在N2 H2 = 9 1氣氛下1480°C 燒結(jié)7小時(shí)，其氣體流量為35ml/min，之后冷卻至室溫取出研磨過篩后經(jīng)乙醇洗滌干燥后即得硅酸鹽綠色熒光粉材料BEiai2Qia6SiO4:0. 02Eu，其發(fā)射波長為534nm。第三步，優(yōu)化硅酸鹽綠色熒光粉材料BEiai2Qia6SiO4:0. 02Eu的晶體形貌將第二步得到的BEiai2Qia6SiO4 = O. 02Eu，冷卻后取出研磨、洗滌、干燥后，稱取與該燒結(jié)產(chǎn)物Βεια 12Ca0.6Si04:0 . 02Euu重量的5 %的氮化物AlN混合研磨，其中 Ba0.12Ca0.6Si04:0 . 02Eu為10. 5g，Si3N4為0. 525g，上述各成份研磨后放入鉬坩堝中，將坩堝移入高溫管式爐中，在隊(duì)H2 = 3 1氣氛或N2、Ar中的一種氣氛下1500°C燒結(jié)11小時(shí)， 其氣體流量為20ml/min，之后冷卻至室溫取出研磨過篩后經(jīng)乙醇洗滌干燥后即得到優(yōu)化晶形后的硅酸鹽綠色熒光粉材料Biiai2Qia6SiO4 = O. 02Eu，其發(fā)射波長為530nm。下面通過

本發(fā)明制備方法的有益效果圖1為根據(jù)本發(fā)明的實(shí)施例1所得優(yōu)化晶形的硅酸鹽綠色熒光粉和其同等條件下無優(yōu)化步驟(燒結(jié)步驟的第三步)的硅酸鹽綠色熒光粉的發(fā)射光譜對比圖，激發(fā)波長為 460nmo圖1中，實(shí)線部分代表無優(yōu)化步驟(燒結(jié)步驟的第三步)的硅酸鹽綠色熒光粉，虛線部分代表按照實(shí)施例1優(yōu)化晶形后的硅酸鹽綠色熒光粉材料。圖2為根據(jù)本發(fā)明的實(shí)施例1、實(shí)施例2、實(shí)施例3、實(shí)施例4所得優(yōu)化晶形的硅酸鹽綠色熒光粉的發(fā)射光譜對比圖，其中隨著第三步燒結(jié)溫度的不同，其發(fā)光亮度不同，激發(fā)波長為460nm。圖中，實(shí)線1為實(shí)施例1所得優(yōu)化晶形后的硅酸鹽綠色熒光粉材料的發(fā)射光譜圖； 虛線2為實(shí)施例2所得優(yōu)化晶形后的硅酸鹽綠色熒光粉材料的發(fā)射光譜圖；實(shí)線3為實(shí)施例3所得優(yōu)化晶形后的硅酸鹽綠色熒光粉材料的發(fā)射光譜圖；實(shí)線4為實(shí)施例4所得優(yōu)化晶形后的硅酸鹽綠色熒光粉材料的發(fā)射光譜圖。圖3為根據(jù)本發(fā)明的實(shí)施例1所得優(yōu)化晶形的硅酸鹽綠色熒光粉和其同等條件下無優(yōu)化步驟(燒結(jié)步驟的第三步)的硅酸鹽綠色熒光粉的掃描電子顯微鏡(SEM)對比圖譜。圖4為根據(jù)本發(fā)明的實(shí)施例4所得優(yōu)化晶形的硅酸鹽綠色熒光粉和其同等條件下無優(yōu)化步驟(燒結(jié)步驟的第三步)的硅酸鹽綠色熒光粉的掃描電子顯微鏡(SEM)對比圖譜。 如圖3、4所示，經(jīng)本發(fā)明優(yōu)化方法得到的綠色熒光粉的結(jié)晶度得到了大大的提高，該體系綠色熒光粉的發(fā)光亮度也得到了大大的增強(qiáng)，并且極大的優(yōu)化了綠色熒光粉的晶體形貌，提升了該體系綠色熒光粉的熱穩(wěn)定性。
權(quán)利要求
1.一種優(yōu)化硅酸鹽綠色熒光粉材料，其特征在于，所述硅酸鹽綠色熒光粉材料的化學(xué)通式為(Ba，A) PxSiO4: xEu，其中 0 < χ < 1. 0，A 為 Ca 或 Sr 元素。
2.一種優(yōu)化硅酸鹽綠色熒光粉材料晶形的方法，其特征在于，該制備方法包括下述步驟1)按照前軀體的化學(xué)通SA2SiO4中A Si = 2 1的摩爾比稱取含有A、Si元素的固體化合物，并將其研磨、混合得到一次混合物，在一次混合物中加入占一次混合物總量助熔劑，在保護(hù)氣氛下燒結(jié)后得到化合物A2SiO4 ；2)按照化學(xué)通式(Baj)1ISiO4= XEu 中(A，Ba) Si Eu = l-χ 1 χ 的摩爾比稱取含Ba、Si、Eu元素的固體化合物與步驟1)所得化合物A2SiO4，其中0 < χ < 1. 0，并將其研磨、混合得到二次混合物，在二次混合物中加入占二次混合物總量3-5wt%助熔劑，在保護(hù)氣氛下燒結(jié)后得到化合物(Ba，A) ^xSiO4IXEu ；3)將步驟2)燒結(jié)產(chǎn)物(Ba，^hSiO4= XEu冷卻后取出研磨、洗滌、干燥后，稱取該燒結(jié)產(chǎn)物(BaiA)1-XSiO4 = XEu重量的5% -10%的氮化物，與該燒結(jié)產(chǎn)物(Ba，A) ^SiO4 = XEu研磨、 混合得到三次混合物，燒結(jié)后得到二次燒結(jié)產(chǎn)物(Ba，A) ^xSiO4IxEu0
3.根據(jù)權(quán)利要求2所述的一種優(yōu)化硅酸鹽綠色熒光粉材料晶形的方法，其特征在于， 所述步驟1)中A為Ca或Sr元素中的一種，A元素通過其碳酸鹽、硝酸鹽或其氧化物引入體系，Si元素的固體化合物是SiO2。
4.根據(jù)權(quán)利要求2所述的一種優(yōu)化硅酸鹽綠色熒光粉材料晶形的方法，其特征在于， 所述步驟1)中助熔劑為NH4Cl。
5.根據(jù)權(quán)利要求2所述的一種優(yōu)化硅酸鹽綠色熒光粉材料晶形的方法，其特征在于， 所述步驟1)中的燒結(jié)是指在保護(hù)性氣體N2、Ar、N2/H2、NH3中的一種或幾種的組合的條件下，其氣體流量為15-20ml/min，燒結(jié)溫度在1000°C-1300°C，燒結(jié)時(shí)間為3-5小時(shí)的燒結(jié)過程。
6.根據(jù)權(quán)利要求2所述的一種優(yōu)化硅酸鹽綠色熒光粉材料晶形的方法，其特征在于， 所述步驟2、中含Ba元素通過其碳酸鹽、硝酸鹽或其氧化物引入體系，含Si元素的化合物是SiO2，含Eu元素的化合物是Eu2O3。
7.根據(jù)權(quán)利要求2所述的一種優(yōu)化硅酸鹽綠色熒光粉材料晶形的方法，其特征在于， 所述步驟2)中助熔劑為BaF2。
8.根據(jù)權(quán)利要求2所述的一種優(yōu)化硅酸鹽綠色熒光粉材料晶形的方法，其特征在于， 所述步驟2)中的在保護(hù)氣氛條件下進(jìn)行燒結(jié)是指保護(hù)性氣體H2、N2/H2、NH3中的一種或幾種的組合的條件下，其氣體流量為30-40ml/min，燒結(jié)溫度為1480°C -1500°C，燒結(jié)時(shí)間為 7-8小時(shí)的燒結(jié)過程。
9.根據(jù)權(quán)利要求2所述的一種優(yōu)化硅酸鹽綠色熒光粉材料晶形的方法，其特征在于， 所述步驟3)中在保護(hù)氣氛條件下進(jìn)行燒結(jié)是指保護(hù)性氣體N2、Ar、N2/H2中的一種或幾種的組合的條件下，其氣體流量為15-20ml/min，燒結(jié)溫度為1500°C _1550°C，燒結(jié)時(shí)間為 10-11小時(shí)的燒結(jié)過程。
10.根據(jù)權(quán)利要求2所述的一種優(yōu)化硅酸鹽綠色熒光粉材料晶形的方法，其特征在于， 所述步驟幻中的氮化物是指Si3N4、AlN或兩者的混合物。
全文摘要
本發(fā)明公開了一種優(yōu)化硅酸鹽綠色熒光粉材料及其優(yōu)化方法，硅酸鹽綠色熒光粉材料的化學(xué)通式為(Ba，A)1-xSiO4:xEu，其中0＜x＜1.0，A為Ca或Sr元素。方法包括步驟第一步，合成硅酸鹽綠色熒光粉的前軀體A2SiO4第二步，在前軀體A2SiO4提供的基質(zhì)結(jié)構(gòu)中摻雜Ba元素，合成硅酸鹽綠色熒光粉材料第三步，優(yōu)化硅酸鹽綠色熒光粉材料的晶體形貌。經(jīng)本發(fā)明優(yōu)化方法得到的綠色熒光粉的結(jié)晶度得到了大大的提高，該體系綠色熒光粉的發(fā)光亮度也得到了大大的增強(qiáng)，并且極大的優(yōu)化了綠色熒光粉的晶體形貌，提升了該體系綠色熒光粉的熱穩(wěn)定性。
文檔編號C09K11/79GK102191057SQ201110075890
公開日2011年9月21日 申請日期2011年3月28日 優(yōu)先權(quán)日2011年3月28日
發(fā)明者趙莉 申請人:彩虹集團(tuán)公司