專利名稱：：間規(guī)丙烯類聚合物的制造方法
技術領域：
：本發(fā)明涉及一種接枝改性間規(guī)丙烯類聚合物、該聚合物的制造方法、含有該聚合物的熱塑性樹脂組合物及這些的用途。詳細地講，本發(fā)明涉及一種在立構規(guī)正度較高的間規(guī)丙烯均聚物或者丙烯與少量的其它烯烴的共聚物上接枝聚合自由基聚合性的不飽和化合物而形成的丙烯共聚物、其制造方法及其用途。
背景技術：
：等規(guī)聚丙烯因廉價且物性的均衡較好而用于各種用途。另一方面，很早以前就已知間規(guī)聚丙烯的存在。然而，利用現(xiàn)有的含有釩化合物、醚和有機鋁的催化劑進行低溫聚合的方法被說成間同規(guī)正度差、具有彈性體的特性，難以說其表現(xiàn)著間規(guī)聚丙烯的原有特征。對此，J.A.Ewen等首次發(fā)現(xiàn)，利用含有具有非對稱配位基的過渡金屬化合物和鋁氧烷的催化劑得到間規(guī)五單元組分率大于0.7這樣的間同規(guī)正度良好的聚丙烯(非專利文獻l)。采用上述方法得到的間規(guī)聚丙烯或者實質上具有間規(guī)立構結構的丙烯與其它烯烴的共聚物，雖然其物性較優(yōu)異，但是與等規(guī)聚丙烯一樣，存在與具有其它極性基的聚合物或金屬的溶合差、粘合性差的問題。另一方面，雖然以改進與其它聚烯烴等的粘合性或者涂布性為目的而利用在等規(guī)聚丙烯上接枝有馬來酸酐等含有羧基的單體的接枝改性等規(guī)聚丙烯，但是存在下述問題，即制造時作為基礎聚合物的聚丙烯同時發(fā)生自由基分解，得到的共聚物的分子量大大降低，或者在液相中制造時、共聚物的分離困難等。作為該接枝改性等規(guī)聚丙烯的改進，通過制成在間規(guī)聚丙烯上接枝有二羧酸酐的二羧酸酐改性間規(guī)聚丙烯，嘗試提高熱穩(wěn)定性(專利文獻1、專利文獻2)。然而，因為接枝效率低、所使用的間規(guī)聚丙烯的外消旋二單元組分率[r]為0.510.88的范圍、且其有規(guī)立構性低，所以熱穩(wěn)定性的提高不夠充分，并且二羧酸酐改性間規(guī)聚丙烯的制造方法限于溶劑存在下使用自由基引發(fā)劑的溶液法，因此，在產(chǎn)業(yè)化方面需要更進一步的改進。此外，通過在間規(guī)聚丙烯上接枝官能性單體，嘗試在熔融狀態(tài)下對間規(guī)聚丙烯進行接枝化(專利文獻3)。然而，作為官能性單體使用的馬來酸酐的接枝量低到0.31%0.54%，在作為與極性樹脂的粘合劑的性能方面，并未顯示出大的改進。作為在聚丙烯上的接枝量和由接枝時的分解而引起的分子量降低的改進，嘗試在高有規(guī)立構性的間規(guī)聚丙烯上接枝自由基性的不飽和化合物(專利文獻4)。所使用的間規(guī)聚丙烯的rrrr分率為0.935，在135"C四氫化萘溶液中測定的特性粘度ti為1.45，基于溶液法的馬來酸酐的接枝量為7.4重量％，馬來酸酐改性間規(guī)聚丙烯的特性粘度為1.28，接枝量和分子量降低得到改進。在本發(fā)明的接枝化中，通過將有規(guī)立構性高的間規(guī)聚丙烯用于基礎樹脂，使用一般在熱塑性樹脂領域內(nèi)使用的混合機和混煉機，可以在間規(guī)聚丙烯上接枝與現(xiàn)有技術相比大量的自由基聚合性的不飽和化合物。即，可以不必改造設備而直接使用現(xiàn)有設備，實現(xiàn)高接枝化。因此，對產(chǎn)業(yè)界極為有益。專利文獻1:特開平6—25364號公報專利文獻2:特開2003—238619號公報專利文獻3:特表2004—501250號公報專利文獻4:專利第3025553號公報非專利文獻l:j.Am.Chem.Soc.,Vol.110,6255-6256(1988)
發(fā)明內(nèi)容本發(fā)明的目的在于提供一種熔融特性維持在特定范圍、并且具有高接枝率的接枝改性間規(guī)丙烯類聚合物。并且，本發(fā)明的目的在于提供一種維持熔融特性、并且具有高接枝率的接枝改性間規(guī)丙烯類聚合物的高效率制造方法。并且，本發(fā)明的目的在于提供一種具有熱穩(wěn)定性、含有高接枝合物的樹脂組合物、以及至少一層含有該組合物作為粘合性樹脂組合物的疊層體。發(fā)明人等進行深入研究、其結果發(fā)現(xiàn)通過使用滿足全部以下特性[1][3]的接枝改性間規(guī)丙烯類聚合物，能夠解決上述問題。在230°C、2,16kg負荷下測定的熔體流動速率(MFR)滿足301000(g/10分鐘)。通過iH-NMR進行測定得到的源自自由基聚合性不飽和化合物的接枝基濃度在0.77.0重量％的范圍內(nèi)。通過"C-NMR進行測定得到的間規(guī)五單元組分率為0.80以上。上述接枝改性間規(guī)丙烯類聚合物，優(yōu)選通過在自由基引發(fā)劑(C)的分解溫度以上，使間規(guī)五單元組分率為0.85以上的間規(guī)丙烯類聚合物(A)和自由基聚合性的不飽和化合物(B)加熱接觸而制造。并且，自由基聚合性的不飽和化合物(B)為選自不飽和二羧酸及其衍生物中的至少一種，是本發(fā)明的優(yōu)選方式。并且，加熱接觸通過熔融混煉而進行，也是本發(fā)明的優(yōu)選方式。含有0.00150重量％的上述接枝改性間規(guī)丙烯類聚合物(A)而形成的樹脂組合物(D)作為粘合劑有用，至少一層含有該樹脂組合物(D)的疊層體(E)是優(yōu)選的利用方式。發(fā)明的效果本發(fā)明的接枝改性間規(guī)丙烯類聚合物的熱穩(wěn)定性優(yōu)異，不僅采用溶液法能夠得到高接枝效率，而且采用熔融法也能夠得到高接枝效率。本發(fā)明的含有接枝改性間規(guī)丙烯類聚合物的樹脂組合物(D)，具有即使在高溫氣氛下與極性樹脂的粘合性也優(yōu)異的特征。通過使用樹脂組合物(D)，能夠制得在高溫氣氛下的層間粘合力優(yōu)異的疊層體等的成型品。具體實施例方式以下，更詳細地說明本發(fā)明。<接枝改性間規(guī)丙烯類聚合物>本發(fā)明的接枝改性間規(guī)丙烯類聚合物，其特征在于滿足全部下述特性[1][3]。[l]在230°C、2.16kg負荷下測定的熔體流動速率(MFR)滿足301000(g/10分鐘)。通過^-NMR進行測定得到的源自自由基聚合性不飽和化合物的接枝基濃度在0.77.0重量％的范圍內(nèi)。通過"C-NMR進行測定得到的間規(guī)五單元組分率為0.80以上。以下，說明各要件。要件m本發(fā)明的接枝改性間規(guī)丙烯類聚合物的在230°C、2.16kg負荷下測定的熔體流動速率(MFR)滿足301000(g/10分鐘)，優(yōu)選滿足50900(g/10分鐘)，進一步優(yōu)選滿足70800(g/10分鐘)，特別優(yōu)選滿足80700(g/10分鐘)。如果MFR在301000(g/10分鐘)的范圍內(nèi)，則在作為后述的粘合劑用的樹脂組合物使用的情況下，不僅在常溫下而且在高溫下也呈現(xiàn)良好的粘合強度，但是不滿足該范圍的接枝改性間規(guī)丙烯類聚合物的粘合性差。例如，如本申請實施例所示，作為MFR小于30的改性體的MAH-sPP-9和MAH-sPP-lO(分別為比較例9和10)、以及作為MFR大于1000(g/10分鐘)的改性體的MAH-sPP-8(比較例8)的常溫和高溫下的粘合強度，與MFR在301000(g/10分鐘)的范圍內(nèi)的改性體相比，明顯低。再者，如后所述，MFR在301000(g/10分鐘)的范圍內(nèi)的接枝改性間規(guī)丙烯類聚合物，也具有能夠不改造而使用在等規(guī)丙烯類聚合物的改性用中開發(fā)的現(xiàn)有設備的優(yōu)點。要件m本發(fā)明的接枝改性間規(guī)丙烯類聚合物通過^-NMR進行測定得到的源自自由基聚合性不飽和化合物的接枝基濃度在0.77.0重量％的范圍內(nèi)，優(yōu)選在0.96.0重量％的范圍內(nèi)，進一步優(yōu)選在1.05.0重量%的范圍內(nèi)。在使用接枝基濃度低于0.7%的接枝改性間規(guī)丙烯類聚合物作為樹脂組合物的情況下，為了表現(xiàn)接枝基的效果，需要大量使用樹脂組合物中的接枝改性間規(guī)丙烯類聚合物，因此從經(jīng)濟的角度考慮，效率不高。另一方面，在想要利用接枝基濃度高于7.0重量％的接枝改性間規(guī)丙烯類聚合物作為樹脂組合物的構成成分的情況下，稱量時的微小錯誤有時會在樹脂組合物的性能方面造成極大的影響，有時在樹脂組合物的品質管理方面產(chǎn)生問題，不優(yōu)選。再者，如后所述，在想要由間規(guī)丙烯類聚合物和能夠提供接枝基的自由基聚合性的不飽和化合物(B)調制接枝改性間規(guī)丙烯類聚合物的情況下，也存在釆用適于大規(guī)模生產(chǎn)的熔融混煉法調制高于7.0重量％的接枝改性間規(guī)丙烯類聚合物困難、限于僅通用于小規(guī)模生產(chǎn)的溶液改性法的問題，因而不優(yōu)選。要件P1本發(fā)明的接枝改性間規(guī)丙烯類聚合物通過"C-NMR進行測定得到的間規(guī)五單元組分率為0.80以上，優(yōu)選為0.85以上，進一步優(yōu)選為0.90以上。再者，rrrr分率的上限沒有特別限制，但是為1以下，通常為0.99以下。在間規(guī)五單元組分率小于0.80的情況下，有時不能充分地表現(xiàn)應用于成型體時起因于間規(guī)有規(guī)立構性的各種有用特性、例如成型性、耐熱性、透明性和結晶性的作為聚丙烯的特性，因而不優(yōu)選。<接枝改性間規(guī)丙烯類聚合物的優(yōu)選方式>本發(fā)明的接枝改性間規(guī)丙烯類聚合物優(yōu)選為在自由基引發(fā)劑(C)的分解溫度以上、使間規(guī)五單元組分率為0.85以上的間規(guī)丙烯類聚合物(A)和自由基聚合性的不飽和化合物(B)加熱接觸而得到的接枝改性間規(guī)丙烯類聚合物。再者，雖然在本發(fā)明的專利保護范圍中，針對上述的制造方法即改性方法，未進行特別的保護，但是本發(fā)明也包括這種制造方法(改性方法)。以下，從接枝改性間規(guī)丙烯類聚合物的制造方法的觀點考慮，描述本發(fā)明的接枝改性間規(guī)丙烯類聚合物的優(yōu)選方式。以下，說明用于制造接枝改性間規(guī)丙烯類聚合物的各原料成分。間規(guī)丙烯類聚合物(A)本發(fā)明涉及的間規(guī)丙烯類聚合物(A)是均聚丙烯或丙烯一(x-烯烴無規(guī)共聚物。為后者的情況下，優(yōu)選含有90mol。/。以上的源自丙烯的結構單元和10mol%以下的源自碳原子數(shù)220的ct-烯烴(除丙烯以外)的結構單元，優(yōu)選含有9399.9mol。/。的源自丙烯的結構單元和0.17mol。/。的源自碳原子數(shù)220的a-烯烴(除丙烯以外)的結構單元，進一步優(yōu)選含有9499.9mol。/。的源自丙烯的結構單元和0.16mol%的源自碳原子數(shù)220的a-烯烴(除丙烯以外)的結構單元。這里，作為除丙烯以外的碳原子數(shù)220的a-烯烴，可以列舉乙烯、l-丁烯、3-甲基-l-丁烯、l-戊烯、l-己烯、4-甲基-l-戊烯、l-辛烯、l-癸烯、l-十二碳烯、l-十四碳烯、l-十六碳烯、l-十八碳烯、1-二十碳烯等。另外，本發(fā)明涉及的間規(guī)丙烯類聚合物(A)在135'C十氫化萘中測定的特性粘度h]通常希望在0.0110.00dl/g的范圍內(nèi)，優(yōu)選在0.109.00dl/g的范圍內(nèi)，更優(yōu)選在0.508.00dl/g的范圍內(nèi)，進一步優(yōu)選在0.958.00dl/g的范圍內(nèi)，特別優(yōu)選在1.008.00dl/g的范圍內(nèi)，更進一步優(yōu)選在1.408.00dl/g的范圍內(nèi)。其中，在1.405.00dl/g的范圍內(nèi)的間規(guī)丙烯類聚合物(A)可以適合作為樹脂組合物用的原料使用。當[n]小于0.01dl/g時，接枝改性后的接枝改性間規(guī)丙烯類聚合物的強度降低，[ri汰于10,00dl/g的間規(guī)丙烯類聚合物(A)因粘度過大而有時使改性體的調制變得困難，因而不優(yōu)選。本發(fā)明所使用的間規(guī)丙烯類聚合物(A)的特征在于除了上述特性以外，滿足全部下述特性[i][iii]。由"C-NMR測定的間規(guī)五單元組分率(rrrr分率)為0.85以上。由差示掃描量熱計(以下記為DSC)求得的熔點(Tm)為145。C以上且熔解熱量(AH)為40mJ/mg以上。在將利用差示掃型描量熱計求得的等溫結晶溫度設為TIS0、將等溫結晶溫度T鵬的半結晶時間設為t^的情況下，在110《TISO《150(°C)的范圍內(nèi)，滿足下述式(1)。1.67Xl(T4exp(0.10XTis。)《t1/2《5.56Xl(T4exp(0.12XTis。)......(1)本發(fā)明的間規(guī)丙烯類聚合物(A)除了上述要件，還優(yōu)選滿足下述要件[iv]?？扇苡谡镗糠值牧繛?重量％以下。以下，具體說明要件[i][iii]。要件「i1本發(fā)明涉及的間規(guī)丙烯類聚合物，采用NMR法測定的間規(guī)五單元組分率(rrrr分率，五單元組間同規(guī)正度)為0.85以上，優(yōu)選為0.90以上，更優(yōu)選為0.936以上，進一步優(yōu)選為0.95以上。rrrr分率在該范圍內(nèi)的間規(guī)丙烯類聚合物的接枝改性體的成型性、耐熱性和透明性優(yōu)異，作為結晶性的聚丙烯的特性良好，并且，當作為相容化劑、填料改性劑和粘合用樹脂組合物使用時發(fā)揮優(yōu)異的特性。再者，rrrr分率的上限沒有特別限定，但為1以下，通常例如為0.99以下。該間規(guī)五單元組分率(rrrr分率)按以下的操作測定。再者，上述接枝改性間規(guī)丙烯類聚合物的rrrr分率也采用相同的方法測定。nrr分率由13C—NMR譜中的Pmr(來自丙烯單元5個單元連續(xù)、間規(guī)立構結合的部位中的第3個單元的甲基的吸收強度)和Pw(來自丙烯單元的全部甲基的吸收強度)的吸收強度，根據(jù)下述式(2)求得。nrr分率二Pmr/Pw......(2)NMR測定例如如下所述進行。g(I，將0.35g試樣加熱溶解在2.0ml六氯丁二烯中。將該溶液用玻璃過濾器(G2)過濾后，添加0.5ml氘化苯，裝入內(nèi)徑10mm的NMR管。然后使用日本電子制GX—500型NMR測定裝置，在120。C下進行"C一NMR測定。積算次數(shù)為10,000次以上。通過使用后述的催化劑體系、設定后述的聚合條件，能夠制造在該范圍內(nèi)的間規(guī)丙烯類聚合物。要件「iil間規(guī)丙烯類聚合物利用差示掃描量熱計(DSC)測定而得到的熔點(Tm)為145。C以上，優(yōu)選為15(TC以上，進一步優(yōu)選為155。C以上，特別優(yōu)選為156'C以上。并且，同時得到的熔解熱量(AH)為40mJ/mg以上，優(yōu)選為50mJ/mg以上，進一步優(yōu)選為52mJ/mg以上。差示掃描量熱測定例如如下所述進行。將5mg左右的試樣填裝在專用鋁盤中，使用PerkinElmer社生產(chǎn)的DSCPYRIS1或DSC7，根據(jù)以320°C/min由3(TC升溫到200°C，在200。C下保持5分鐘后，以10。C/min由200。C降溫到3(TC，在30。C下再保持5分鐘后，接著以10°C/min升溫時的吸熱曲線求得熔點(Tm)。其中，在DSC測定時，檢測出多個峰的情況下，將最高溫側檢測的峰定義為熔點(Tm)。由熔點(Tm)在該范圍內(nèi)的間規(guī)丙烯類聚合物的接枝改性得到的接枝改性間規(guī)丙烯類聚合物，成型性、耐熱性和機械特性優(yōu)異，作為結晶性的聚丙烯的特性良好，并且，當作為相容化劑、填料改性劑和粘合用樹脂組合物使用時，發(fā)揮優(yōu)異的特性。通過使用后述的催化劑體系，并設定后述的聚合條件，能夠制造在該范圍內(nèi)的間規(guī)丙烯類聚合物。要件「iiil間規(guī)丙烯類聚合物(A)，在將利用差示掃描量熱計(DSC)測定求出的等溫結晶溫度設為TIS0、將等溫結晶溫度Two的半結晶時間設為11/2時，在110《TISO《150(°C)的范圍內(nèi)，滿足下述式(1)。<formula>formulaseeoriginaldocumentpage10</formula>優(yōu)選滿足下述式(3)。<formula>formulaseeoriginaldocumentpage10</formula>進一步優(yōu)選滿足下述式(4)。<formula>formulaseeoriginaldocumentpage10</formula>通過等溫結晶測定求得的半結晶時間(t1/2)是在將等溫結晶過程的DSC熱量曲線與基線之間的面積作為總熱量時、達到50%熱量的時間。半結晶時間(t1/2)測定如下所述進行。將5MG左右的試樣填裝在專用鋁盤中，使用PerkinElmer社生產(chǎn)的DSCPYRIS1或DSC7，根據(jù)以320°C/min由3(TC升溫到200°C，在20(TC下保持5分鐘后，以320。C/min由該溫度(200°C)降溫到各等溫結晶溫度，保持在該等溫結晶溫度得到的DSC曲線得到。其中，半結晶時間(t1/2)將等溫結晶過程開始時間(由20(TC達到等溫結晶溫度的時刻)作為t=0求得。本發(fā)明的間規(guī)丙烯類聚合物能夠如上所述求得t1/2，但在某等溫結晶溫度、例如ll(TC下不結晶的情況下，簡便地在ll(TC以下的等溫結晶溫度下，取多個點實施測定，由其外推值求取半結晶時間(t1/2)。滿足要件[iii]的間規(guī)丙烯類聚合物，與現(xiàn)有的聚合物相比，成型性特別優(yōu)異。這里所謂成型性優(yōu)異，表示在進行接枝改性的情況下，由溶液狀態(tài)或漿料狀態(tài)、或者熔融狀態(tài)至固化的時間短。另外，這樣的間規(guī)丙烯類聚合物的改性速度、形狀穩(wěn)定性、長期生產(chǎn)性等優(yōu)異。通過使用后述的催化劑體系、設定后述的聚合條件，能夠制造滿足要件[iii]的間規(guī)丙烯類聚合物。本發(fā)明的間規(guī)丙烯類聚合物(A)除了上述要件[i][iii]以外，優(yōu)選同時滿足下述要件[iv]。要件fivl間規(guī)丙烯類聚合物(A)的可溶于正癸垸部分的量為1重量％以下，優(yōu)選為0.8重量％以下，進一步優(yōu)選為0.6重量％以下。通常，可溶于正癸烷部分的量低意味低結晶性成分量少。即，由也滿足要件[iv]的間規(guī)丙烯類聚合物的接枝改性而得到的接枝改性間規(guī)丙烯類聚合物具有良好的粘合性和耐熱性。間規(guī)丙烯類聚合物(A)的制造方法作為制造本發(fā)明涉及的間規(guī)丙烯類聚合物(A)時的催化劑，適合利用含有下述化合物(K)和(M)的聚合用催化劑，但只要生成的聚合物顯示滿足要件[i][iii]的性狀，對該催化劑沒有任何限定。(K)為下述通式[l]所示的交聯(lián)茂金屬化合物，和(M)為選自(m-l)有機鋁氧化合物、(m-2)與上述交聯(lián)茂金屬化合物(K)反應形成離子對的化合物、和(m-3)有機鋁化合物中的至少一種以上的化合物。在上述通式[l]中，R1、R2、113和114選自氫原子、烴基和含硅基，R2和R3可以相互結合形成環(huán)，R5、R6、R8、R9、R"禾BR"選自氫、烴基和含硅基，R7、111()這兩個基不是氫原子，選自烴基和含硅基，各自可以相同也可以不同，在選自RS和R6、R"和R8、RS和R9、W和R，以及R"和R12中的一個以上的相鄰基組合中，該相鄰基可以互相結合形成環(huán)。R卩和R"為氫原子、碳原子數(shù)120的烴基或含有硅原子的基，彼此可以相同也可以不同，取代基可以相互結合形成環(huán)。M為Ti、Zr或Hf，Y為碳，Q可以選自鹵素、烴基、陰離子配位基或能夠以孤對電子配位的中性配位基的相同或不同的組合，j為14的整數(shù)。R6、R"為苯基、甲苯基、叔丁基苯基、二甲基苯基、三甲基苯基、聯(lián)苯基等的芳基或者取代芳基，因為提供顯示高熔點的間規(guī)丙烯類聚合物，所以優(yōu)選使用。上述的(K)交聯(lián)茂金屬化合物能夠采用公知的方法制造，并沒有特別限定制造方法。作為公知的制造方法，例如，可以列舉本申請人在WO2001/27124號和WO2004/087775號中記載的制造方法。另外，這樣的茂金屬化合物可以單獨使用或者組合兩種以上使用。作為本發(fā)明涉及的聚合催化劑成分的(M)含有選自(m-l)有機鋁氧化合物、(m-2)與上述交聯(lián)茂金屬化合物(A)反應形成離子對的化合物和(m-3)有機鋁化合物中的至少一種的化合物。另外，根據(jù)需要，含有(N)顆粒狀載體。以下，具體地說明各成分。(m-l)有機鋁氧化合物作為本發(fā)明所使用的(m-l)有機鋁氧化合物，可以直接使用現(xiàn)有公知的鋁氧垸?？梢跃唧w地列舉以下述通式[2]<formula>formulaseeoriginaldocumentpage12</formula>(上述通式[2]和[3]中，R表示碳原子數(shù)110的烴基，n表示2以上的整數(shù)。)所代表的化合物，特別可以利用R為甲基的甲基鋁氧烷、且n為3以上，優(yōu)選為10以上的化合物。這些鋁氧烷類中即使混有若干的有機鋁化合物也無妨。另外，作為本發(fā)明所使用的有機鋁氧化合物，也可以列舉下述[4]所示的改性甲基鋁氧烷等。<formula>formulaseeoriginaldocumentpage13</formula>[4](上述通式[4]中，R表示碳原子數(shù)l10的烴基，m、n表示2以上的整數(shù)。)該改性甲基鋁氧烷是使用三甲基鋁和三甲基鋁以外的烷基鋁調制的化合物。這種化合物[4]一般被稱為MMAO。這種MMAO例如可以采用在US4960878等中列舉的方法調制，也可以直接使用市售品。(m-2)與交聯(lián)茂金屬化合物(K)反應形成離子對的化合物作為與交聯(lián)茂金屬化合物(K)反應形成離子對的化合物(m-2)(以下，有時簡稱為"離子性化合物")，可以列舉在特開平1-501950號公報和US5321106號等中記載的路易斯酸、離子性化合物、硼垸化合物和碳硼烷化合物等。另外，還可以列舉雜多化合物和同多化合物。(m-3)有機鋁化合物作為形成烯烴聚合催化劑的(B-3)有機鋁化合物，可以列舉例如下述通式[5]所示的有機鋁化合物等。RamAl(0Rb)nHpXq……[5](式中，Ra和Rb彼此可以相同也可以不同，表示碳原子數(shù)為115、優(yōu)選為14的烴基，X表示鹵原子，m為0<m《3的數(shù)、n為0《n<3的數(shù)、p為0《p<3的數(shù)、Q為0《q<3的數(shù)，且m+n+p+q=3。)所示的有機鋁化合物。根據(jù)容易得到的觀點出發(fā)，作為(m-3)有機鋁化合物，優(yōu)選使用三甲基鋁、三異丁基鋁。另外，本發(fā)明涉及的烯烴聚合用催化劑的催化劑成分，使用(K)上述通式[l]所示的交聯(lián)茂金屬化合物和(M)，并且根據(jù)需要，也可以使用載體(N)。(M)為選自(m-l)有機鋁氧化合物、(m-2)與上述交聯(lián)茂金屬化合物(K)反應形成離子對的化合物和(m-3)有機鋁化合物中的至少一種的化合物。(N)載體本發(fā)明所使用的(N)載體是無機化合物或有機化合物，是顆粒狀乃至微粒狀的固體。其中，作為無機化合物，優(yōu)選多孔氧化物、無機氯化物、粘土、粘土礦物或離子交換性層狀化合物。作為多孔氧化物，具體而言，可以使用Si02、A1203、MgO、ZrO、Ti02、B203、CaO、ZnO、BaO、Th02等，或含有它們的復合物或混合物，例如，可以使用天然沸石或合成沸石、SiOrMgO、Si02-Al203、Si02-Ti02、Si02-V205、Si02-Cr203、Si02-Ti02-MgO等。其中，優(yōu)選以Si02和/或Al203為主要成分的多孔氧化物。作為無機氯化物，可以使用MgCl2、MgBr2、MnCl2、MnBr2等。無機氯化物可以直接使用，也可以利用球磨機、振動研磨機粉碎后使用。此外，還可以在將無機氯化物溶于醇等溶劑中以后，使用利用析出劑析出的微粒狀析出物。本發(fā)明所使用的粘土通常以粘土礦物為主要成分而構成。另外，本發(fā)明所使用的離子交換性層狀化合物是具有由離子鍵等構成的面相互以微弱的結合力而平行地重疊層積的結晶結構的化合物，并且所含的離子能夠交換。大部分的粘土礦物是離子交換性層狀化合物。另外，作為這些粘土、粘土礦物、離子交換性層狀化合物并不限于天然產(chǎn)物，也可以使用人工合成物。另外，作為粘土、粘土礦物或離子交換性層狀化合物，可以例示粘土、粘土礦物、或六方緊密堆積型、銻型、CdCl2型、Cdl2型等具有層狀結晶結構的離子結晶性化合物等。本發(fā)明所使用的離子交換性層狀化合物可以是利用離子交換性，將層間的交換性離子與其它的大體積的離子交換，由此層間擴大的狀態(tài)的層狀化合物。優(yōu)選的離子交換性層狀化合物為粘土或粘土礦物，特別優(yōu)選的離子交換性層狀化合物為蒙脫石、蛭石、針鈉鈣石、帶云母和合成云母。作為有機化合物，可以列舉粒徑在10300nm的范圍內(nèi)的顆粒狀乃至微粒狀固體。具體可以例示以乙烯、丙烯、l-丁烯、4-甲基-l-戊烯等碳原子數(shù)214的(x-烯烴為主要成分生成的(共)聚合物或以乙烯基環(huán)己垸、苯乙烯為主要成分生成的(共)聚合物、以及它們的改性體。另外，作為本發(fā)明涉及的聚合用催化劑的催化劑成分，根據(jù)需要，也可以含有醇類、酚性化合物、羧酸、磷化合物和磺酸鹽等有機化合物成分。聚合時，各成分的使用方法、添加順序可以任意選擇，可以例示如下所述的方法。(1)將成分(K)單獨添加到聚合器中的方法。(2)將成分(K)和成分(M)按照任意的順序添加到聚合器中的方法。(3)將成分(K)載持在載體(N)上得到催化劑成分，將該催化劑成分和成分(M)按照任意的順序添加到聚合器中的方法。(4)將成分(M)載持在載體(N)上得到催化劑成分，將該催化劑成分和成分(K)按照任意的順序添加到聚合器中的方法。(5)將成分(K)和成分(M)載持在載體(N)上得到催化劑成分，將該催化劑成分添加到聚合器中的方法。在上述(2)(5)的方法中，可以使各催化劑成分的至少兩個以上預先接觸。在載持成分(M)的上述(4)、(5)的各方法中，根據(jù)需要，可以按照任意的順序添加未被擔載的成分(M)。該情況下，成分(M)可以相同也可以不同。另外，上述成分(N)上載持有成分(K)的固體催化劑成分，成分(N)上載持有成分(K)和成分(M)的固體催化劑成分，可以使烯烴預聚合，也可以在已預聚合的固體催化劑成分上，再載持催化劑成分。在本發(fā)明中，聚合可以采用溶液聚合、懸濁聚合等液相聚合法或氣相聚合法中的任一種實施，但優(yōu)選液相聚合方法，特別優(yōu)選溶液聚合法。作為液相聚合法中所使用的惰性烴介質，具體可以舉出丙垸、丁烷、戊垸、己烷、庚垸、辛垸、癸烷、十二碳垸、煤油等脂肪族烴;環(huán)戊垸、環(huán)己烷、甲基環(huán)戊垸等脂環(huán)族烴；苯、甲苯、二甲苯等芳香族烴；氯化乙烯、氯苯、二氯甲垸等鹵代烴或它們的混合物等，也可以將烯烴本身用作溶劑。當使用如上所述的烯烴聚合用催化劑進行烯烴的聚合時，成分(K)的用量為，每1升反應容積通常為10力10"摩爾、優(yōu)選為10—810—2摩爾。成分(m-l)的用量為，成分(m-l)與成分(K)中所有過渡金屬原子的摩爾比通常為0.015000、優(yōu)選為0.052000。成分(m-2)的用量為，成分(m-2)與成分(K)中過渡金屬原子的摩爾比通常為110、優(yōu)選為15。成分(m-3)的用量為，成分(m-3)中鋁原子與成分(K)中所有過渡金屬的摩爾比通常為105000、優(yōu)選為202000。另外，使用這樣的烯烴聚合催化劑的烯烴的聚合溫度通常為一50+20(TC的范圍、優(yōu)選為017(TC的范圍。聚合壓力通常為常壓10MPa表壓、優(yōu)選為常壓5MPa表壓的條件，聚合反應可以采用間歇式、半連續(xù)式、連續(xù)式中的任一種方法。還可以將聚合分成反應條件不同的兩階段以上進行。所得的烯烴聚合物的分子量可以通過是否使聚合體系中存在氫或改變聚合溫度進行調節(jié)。此外，也可以根據(jù)使用的成分(M)的量進行調節(jié)。在添加氫的情況下，其量為每lkg烯烴為0.001100NL左右適當。接枝改性間規(guī)丙烯類聚合物的制造方法以下，說明通過上述間規(guī)丙烯類聚合物(A)的改性制造接枝改性間規(guī)丙烯類聚合物的方法。本發(fā)明涉及的接枝改性間規(guī)丙烯類聚合物，優(yōu)選在自由基引發(fā)劑(C)的分解溫度以上，使間規(guī)丙烯類聚合物(A)和自由基聚合性的不飽和化合物(B)加熱接觸而得到。作為加熱接觸的方法，可以列舉使用大量的溶劑的溶液法、和無溶劑或使用少量溶劑的熔融混煉。以下，說明成分(B)和成分(C)。<自由基聚合性的不飽和化合物(B)>作為自由基聚合性的不飽和化合物(B)，可以列舉含羥基的乙烯性不飽和化合物、含氨基的乙烯性不飽和化合物、環(huán)氧基乙烯性不飽和化合物、芳香族乙烯基化合物、不飽和羧酸或其衍生物、乙烯基酯化合物、氯乙烯、碳二亞胺化合物等。作為自由基聚合性的不飽和化合物(B)，特別優(yōu)選不飽和羧酸或其衍生物。作為不飽和羧酸或其衍生物，可以列舉具有1個以上羧酸基的不飽和化合物、具有羧酸基的化合物與烷基醇的酯、具有1個以上羧酸酐的不飽和化合物等，作為不飽和基，可以列舉乙烯基、亞乙烯基、不飽和環(huán)烴基等。作為具體的化合物，例如可以列舉丙烯酸、甲基丙烯酸、馬來酸、富馬酸、四氫化鄰苯二甲酸、衣康酸、檸康酸、丁烯酸、異丁烯酸、納迪克酸[商標](內(nèi)順式-雙環(huán)[2.2.1]庚-5-烯-2,3-二羧酸)等不飽和羧酸；或其衍生物，例如酰鹵(acidhalide)、酰胺、酰亞胺、酐、酯等。作為這些衍生物的具體例，例如可以舉出馬來酰氯、馬來酰亞胺、馬來酸酐、檸康酸酐、2-甲基馬來酸酐、2-氯馬來酸酐、2，3-二甲基馬來酸酐、4-甲基-4-環(huán)己烯-l,2-二羧酸酐馬來酸單甲酯、馬來酸二甲酯、馬來酸縮水甘油酯、丙烯酸甲酯、丙烯酸乙酯、丙烯酸丁酯、甲基丙烯酸甲酯、甲基丙烯酸乙酯、甲基丙烯酸丁酯等。這些不飽和羧酸和/或其衍生物，可以單獨使用一種、也可以組合兩種以上使用。其中，優(yōu)選不飽和二羧酸或其酐，特別優(yōu)選使用馬來酸、納迪克酸或它們的酸酐。作為水解性的不飽和硅烷，是分子內(nèi)具有自由基聚合性的不飽和基和垸氧基甲硅烷基或甲硅烷基的化合物?？梢岳九c乙烯基根據(jù)情況通過亞烷基結合的水解性的具有甲硅烷基的化合物、或者通過丙烯酸、甲基丙烯酸等的酯酰胺結合的水解性的具有甲硅烷基的化合物。作為這些的具體例，可以例示乙烯基三氯硅烷、乙烯基三((3-甲氧基乙氧基)硅烷、乙烯基三乙氧基硅垸、乙烯基三甲氧基硅垸、Y-甲基丙烯酰氧丙基三甲氧基硅垸、單乙烯基硅烷、單烯丙基硅烷等。作為不飽和鹵代烴，可以例示氯乙烯、偏二氯乙烯等。<自由基引發(fā)劑(C)>作為自由基引發(fā)劑(C)，可以使用有機過氧化物或偶氮化合物等，但在本發(fā)明涉及的制造方法中，優(yōu)選有機過氧化物。作為有機過氧化物，可以利用在聚烯烴上接枝聚合時通?？梢允褂玫挠袡C過氧化物，具體而言，可以利用過氧化苯甲酰、過氧化甲乙酮、過氧化環(huán)己酮、過氧化叔丁基異丙基碳酸酯、過氧化二叔丁基鄰苯二甲酸酯、2，5-二甲基-2,5-二(過氧化叔丁基)己烷、2,5-二甲基-2，5-二(過氧化叔丁基)己烯-3、過氧化二叔丁基、過氧化叔丁基苯甲酸酯、2，5-二甲基-2,5-二(過氧化苯甲酰)己烷、氫過氧化枯烯、氫過氧化叔丁基、過氧化叔丁基苯甲酸酯、過氧化二月桂酰、過氧化二枯基等公知的各種化合物。自由基引發(fā)劑(C)，可以與作為被改性體的間規(guī)丙烯類聚合物(A)和自由基聚合性的不飽和化合物(B)直接混合使用，也可以溶解于少量的有機溶劑中后使用。作為該有機溶劑，只要是能夠溶解自由基引發(fā)劑的有機溶劑，就可以沒有特別限定地使用，例如，可以例示丙酮等。另外，在作為被改性體的間規(guī)丙烯類聚合物(A)上接枝聚合自由基聚合性的不飽和化合物(B)時，可以使用還原性物質。如果使用還原性物質，則能夠提高自由基聚合性的不飽和化合物(B)的接枝量。作為被改性體的間規(guī)丙烯類聚合物(A)由自由基聚合性的不飽和化合物(B)引起的接枝改性，可以采用現(xiàn)有公知的方法進行。例如，可以通過將間規(guī)丙烯類聚合物(A)溶解于有機溶劑中，接著，將自由基聚合性的不飽和化合物(B)和自由基引發(fā)劑(C)等添加到溶液中，在70200。C、優(yōu)選為80190。C的溫度下，反應0.5小時15小時、優(yōu)選為110小時而進行。不飽和化合物的使用比例可以直接利用在現(xiàn)有的等規(guī)聚丙烯中使用的條件，沒有特別限制，但因共聚效率較高，使用量少也可以。通常，相對于間規(guī)丙烯類聚合物(A)IOO重量份，優(yōu)選為0.0015重量份。自由基引發(fā)劑(C)的量，相對于不飽和化合物，優(yōu)選使用0.000012的重量比。另外，例如可以列舉將(A)、(B)、或為了使組合物中的不飽和羧酸量等在上述范圍內(nèi)而根據(jù)需要另外配合的樹脂等一并或者逐次地熔融混煉的方法。在進行接枝改性的情況下，有在(A)和(B)成分同時存在的狀態(tài)下進行接枝改性，或者將(A)或(B)成分的一部分接枝改性、然后將得到的接枝改性體與未改性樹脂一起熔融混煉、從而得到改性聚烯烴組合物的方法等。作為優(yōu)選的方法，是將(B)成分的一部分或全部接枝改性后、熔融混合未改性成分的方法。作為熔融混煉的方法，例如，可以列舉將樹脂組合物干混后，用單螺桿或雙螺桿的螺桿擠出機、班伯里混煉機、輥、各種捏合機等熔融混煉的方法等，工業(yè)上優(yōu)選使用擠出機。采用熔融混煉進行的接枝改性，與使用有機溶劑的接枝改性相比，制造成本降低，因而優(yōu)選。因為與現(xiàn)有的等規(guī)聚丙烯相比，間規(guī)丙烯類聚合物(A)的熔融粘度高且粘度的降低少，所以從擠出機擠出的股線不易下垂，并且不易發(fā)生意外的切斷。因此，熔融擠出接枝改性容易。因此，接枝改性間規(guī)聚丙烯的制造，優(yōu)選采用擠出機進行的熔融改性。該反應通常希望在被改性體的熔點以上、具體而言在將間規(guī)丙烯類聚合物(A)改性的情況下、例如在130300°C、優(yōu)選為180250。C的溫度下，通常進行0.5分鐘10分鐘。不飽和化合物的使用比例可以直接利用在現(xiàn)有的等規(guī)聚丙烯中使用的條件，沒有特別限制，但因接枝效率較高、使用量少也可以。通常，相對于間規(guī)丙烯類聚合物(A)IOO重量份，優(yōu)選為0.110重量份。相對于如此操作而得到的接枝改性間規(guī)丙烯類聚合物的不飽和化合物(B)的接枝量，如上所述，在設接枝改性間規(guī)丙烯類聚合物為100重量％的情況下，通常希望為1.07重量％、優(yōu)選為1.26重量％、進一步優(yōu)選為1.55重量％。如果不飽和化合物(B)的接枝量高于7重量％，則未表現(xiàn)作為間規(guī)丙烯類聚合物(A)的本來的物性，不優(yōu)選，另外，如果不飽和化合物(B)的接枝量低于1.0重量％，則未表現(xiàn)作為接枝改性體的物性，因而不優(yōu)選。<接枝改性間規(guī)樹脂組合物(D)>本發(fā)明的含有接枝改性間規(guī)丙烯類聚合物的樹脂組合物(D)，是含有上述接枝改性間規(guī)丙烯類聚合物(A)而形成的組合物。作為能夠與接枝改性間規(guī)丙烯類聚合物(A)—起構成樹脂組合物(D)的樹脂，根據(jù)需要可以含有烯烴類彈性體、由碳原子數(shù)220的a-烯烴形成的聚烯烴、丙烯酸類彈性體、苯乙烯類彈性體等。能夠與接枝改性間規(guī)丙烯類聚合物(A)—起構成樹脂組合物(D)的這些樹脂可以是均聚物或無規(guī)聚合物或嵌段聚合物或共聚物。上述苯乙烯類彈性體是聚苯乙烯鏈段和聚烯烴鏈段結合成嵌段狀、無規(guī)狀和/或接枝狀的彈性體。例如，可以列舉苯乙烯-丁二烯-苯乙烯類的SBS橡膠、苯乙烯-丁二烯-丁烯-苯乙烯類的SBBS彈性體、苯乙烯-乙烯-丁烯-苯乙烯類的SEBS彈性體、苯乙烯-異戊二烯-苯乙烯類的SIS彈性體、苯乙烯-丁烯類的SBR等。上述丙烯酸類彈性體是含有丙烯酸單元的彎曲彈性模量為lOOOMPa以下的彈性體。接枝改性間規(guī)丙烯類聚合物樹脂組合物(D)中的接枝改性間規(guī)丙烯類聚合物的量為0.001重量％50重量％、優(yōu)選為0.5重量％30重量％、更優(yōu)選為1重量％10重量％。在本發(fā)明的接枝改性間規(guī)丙烯類聚合物樹脂組合物(D)中，在無損于發(fā)明目的的范圍內(nèi)，可以根據(jù)需要配合耐候穩(wěn)定劑、耐熱穩(wěn)定劑、抗靜電劑、防滑劑、抗粘連劑、發(fā)泡劑、結晶助劑、防霧劑、透明成核劑、潤滑劑、顏料、染料、增塑劑、抗老化劑、鹽酸吸收劑、抗氧化劑、脫模劑、沖擊改善劑、抗UV劑等添加劑。另外，為了更進一步改善本發(fā)明的接枝改性間規(guī)丙烯類聚合物和含有接枝改性間規(guī)丙烯類聚合物的樹脂組合物(D)的成型性，即為了提高結晶溫度、加快結晶速度，可以含有作為特定的任意成分的成核劑。在該情況下，例如，成核劑是二亞芐基山梨糖醇類成核劑、磷酸酯鹽類成核劑、松香類成核劑、安息香酸金屬鹽類成核劑、氟化聚乙烯、2，2-亞甲基雙(4，6-二叔丁基苯基)磷酸鈉、庚二酸及其鹽、2，6-萘酸二羧酸二環(huán)己酰胺等，配合量沒有特別限制，但優(yōu)選相對于丙烯類聚合物組合物為0.11重量份左右。配合時機沒有特別限制，可以在聚合中、聚合后或成型加工時添加。接枝改性間規(guī)丙烯類聚合物樹脂組合物(D)能夠將各成分在如上所述的范圍內(nèi)采用各種公知的方法，例如利用漿料相、溶液相或氣相進行連續(xù)式或間歇式多級聚合的方法，使用亨舍爾混煉機、V型混煉機、帶式混合機(ribbonblender)、滾筒式混合機等混合的方法，或在混合后，用單螺桿擠出機、雙螺桿擠出機、捏合機、班伯里混煉機等熔融混煉后，進行造?；蚍鬯榈姆椒ㄖ圃臁Ｔ趯⑸鲜鰳渲M合物作為粘合性樹脂組合物使用的情況下，脂組合物中的接枝改性間規(guī)丙烯類聚合物樹脂組合物(D)的含量通常為0.001重量％50重量％、優(yōu)選為0.5重量％30重量％、更優(yōu)選為1重量％10重量％。本發(fā)明的接枝改性間規(guī)丙烯類聚合物(A)和含有接枝改性間規(guī)丙烯類聚合物的樹脂組合物(D)，也能夠用于聚烯烴與極性樹脂、聚烯烴彼此、極性樹脂彼此、聚烯烴與金屬、金屬彼此中的任一種的粘合。另外，也能夠將粘合性樹脂組合物本身與金屬或極性樹脂疊層使用。本發(fā)明的含有接枝改性間規(guī)丙烯類聚合物的樹脂組合物(D)能夠與鐵、鋁等金屬粘合。另外，作為能夠粘合的極性樹脂，與聚酰胺、聚酯、聚縮醛、聚苯乙烯、丙烯腈一丁二烯一苯乙烯共聚物(ABS)、聚甲基丙烯酸酯、聚碳酸酯、聚苯醚、聚氯乙烯、聚偏二氯乙烯、聚乙酸乙烯酯、聚乙烯醇、乙烯一乙酸乙烯酯共聚物的完全或部分皂化物、乙烯_(甲基)丙烯酸酯共聚物等含極性基的聚合物的粘合性良好。另外，因為主鏈結構為聚烯烴，所以與聚烯烴的粘合性也優(yōu)異，能夠作為上述極性物質彼此或者上述極性物質與聚烯烴的粘合樹脂使用。本發(fā)明的接枝改性間規(guī)丙烯類聚合物(A)和含有接枝改性間規(guī)丙烯類聚合物的樹脂組合物(D)能夠作為相溶化劑使用。如果使用本發(fā)明涉及的含有極性基的烯烴共聚物，則能夠按照任意比例混合聚烯烴和含有極性基的熱塑性樹脂。因為本發(fā)明涉及的含有極性基的烯烴共聚物具有聚烯烴的主鏈和含有極性基的側鏈，所以能夠使本來非相溶的成分混合，與不使用含有極性基的烯烴共聚物或熱塑性樹脂組合物的情況相比，可以顯著提高斷裂伸長。本發(fā)明中，接枝改性間規(guī)丙烯類聚合物(A)和含有接枝改性間規(guī)丙烯類聚合物的樹脂組合物(D)能夠適合用于填料分散性改善劑、用于調制分散性得到改善的填料的添加劑等的用途。作為本發(fā)明中所使用的填料，可以列舉全芳香族聚酰胺纖維、脂肪族聚酰胺纖維、聚酯纖維、纖維素纖維等纖維、和液晶聚酯、聚酰胺等的微分散體等有機填料、以及二氧化硅、硅藻土、氧化鋁、氧化鈦、氧化鎂、浮石粉、浮石球、氫氧化鋁、氫氧化鎂、堿式碳酸鎂、白云石、硫酸鈣、鈦酸鈣、硫酸鋇、亞硫酸鈣、滑石、粘土、云母、石棉、玻璃纖維、玻璃鱗片、玻璃珠、硅酸鈣、蒙脫石、膨潤土、石墨、鋁粉、硫化鉬等無機填料。填料分散劑的使用量沒有特別限定，例如相對于熱塑性樹脂100重量份，為0.01100重量份、優(yōu)選為0.120重量份的量。<疊層體>在至少一層包含本發(fā)明的含有接枝改性間規(guī)丙烯類聚合物的樹脂組合物(D)作為粘合性樹脂組合物的疊層體(E)中，各層的厚度沒有特別限定，能夠根據(jù)構成各層的聚合物或材料的種類、疊層體的全體的層數(shù)、疊層體的用途等進行調節(jié)。將疊層體的兩種被覆層作為層(1)和層(3)、將用于使兩種被覆層粘合的含有接枝改性間規(guī)丙烯類聚合物樹脂組合物的粘合層作為層(2)時，一般而言，從疊層體的制造的容易性、層間粘合力等的觀點考慮，優(yōu)選設定層(1)的厚度為10lam5mm、聚合物層(2)的厚度為lfxmlmm、聚合物層(3)的厚度為10,5mm。另外，在作為粘合層(2)使用接枝改性間規(guī)丙烯類聚合物樹脂組合物的情況下，作為層(l)，例如可以使用含有由碳原子數(shù)220的01-烯烴形成的聚烯烴的樹脂組合物。另外，在層(3)使用選自極性乙烯類塑料、芳香族乙烯基類聚合物、聚酯、聚酰胺、聚碳酸酯、工程塑料、源自生物的聚合物、熱塑性彈性體、天然制造或人造纖維、以及選自金屬的至少一種中的層的本發(fā)明中，在層(3)由極性乙烯類塑料或芳香族乙烯基類聚合物構成的情況下，在與層(2)的層間表現(xiàn)優(yōu)異的粘合性能。作為在層(3)中所使用的極性乙烯類塑料，具體地可以例示丙烯酸類聚合物、氯乙烯類聚合物、偏二氯乙烯類聚合物、乙烯一乙酸乙烯酯共聚物皂化物等。所謂在層(3)中所使用的芳香族乙烯基聚合物，是將含有芳香族乙烯基單體作為成分的單體聚合而得到的聚合物。作為芳香族乙烯基單體的例子，可以列舉苯乙烯、a-甲基苯乙烯、對甲基苯乙烯。作為芳香族乙烯基聚合物的例子，不僅可以例示芳香族乙烯基均聚物，而且可以例示含有丁二烯橡膠、苯乙烯一丁二烯共聚物、乙烯一丙烯共聚物、乙烯一丙烯一二烯共聚物等各種橡膠質聚合物的芳香族乙烯基聚合物、苯乙烯-馬來酸酐共聚物、苯乙烯-甲基丙烯酸甲酯共聚物、苯乙烯-丙烯腈共聚物、苯乙烯-丙烯腈-丁二烯共聚物、苯乙烯-丙烯腈-丙烯酸酯共聚物等。另外，本發(fā)明的疊層體的全體的層數(shù)，并不特別限制，只要是至少一部分具有按照層(1)/層(2)/層(3)的順序疊層的結構的疊層體，可以是任意層數(shù)。另外，本發(fā)明的疊層體，可以僅由層(1)、層(2)和層(3)形成，或者可以與這三種層一起，具有一層或兩層以上的由構成層(1)層(3)的材料以外的其它材料構成的層。作為本發(fā)明的疊層體的例子，可以列舉由層(1)/層(2)/層(3)構成的三層結構體、由層(3)/層(1)/層(2)/層(3)構成的四層結構體、由層(1)/層(2)/層(3)/層(2)/層(1)構成的五層結構體、由層(3)/層(2)/層(1)/層(2)/層(3)構成的五層結構體、由層(3)/層(1)/層(2)/層(3)/層(2)/層(1)/層(3)構成的七層結構體等。作為本發(fā)明的疊層體的制造方法，例如，可以列舉(1)至少使用層(1)用的聚合物、層(2)用的聚合物和層(3)用的聚合物或材料，將它們?nèi)廴诠矓D出成型為膜狀、片狀、板狀，與各層的擠出成型同時進行疊層，制造疊層體的方法；(2)預先制造構成層(1)的膜、片、板等，和/或預先制造構成層(3)的膜、片、板等的成型品，將聚合物層(2)熔融擠出成型、另外在層(1)和層(3)中任一層未預先成型的情況下，將其也熔融擠出成型，并與預先制造的層(1)用的成型品和/或層(3)用的成型品疊層而成為一體，制造疊層體的方法；(3)預先制造構成層(1)的膜、片、板等成型品和構成層(3)的膜、片、板等成型品，另外將層(2)用的聚合物也預先成型為膜或片狀，將層(2)用的膜或片夾持在層(1)用的成型品與層(3)用的成型品之間，加熱下使層(2)用的膜或片熔融，通過層(2)將層(1)和層(3)粘合而成為一體，制造疊層體的方法；(4)至少使用層(1)用的聚合物、層(2)用的聚合物和層(3)用的聚合物或材料，錯開注射的時間，向模具內(nèi)注射三種聚合物或材料，由此制造疊層成型體的方法等。在上述(1)(4)的方法中的任一種方法的情況下，通過熔融的層(2)粘合層(1)和層(3)，粘合劑層不含有機溶劑，因此，不會產(chǎn)生因有機溶劑造成的自然環(huán)境的破壞、和工作環(huán)境的惡化、溶劑的回收等問題和麻煩，能夠得到目的疊層體。其中，采用上述(1)的共擠出成型的方法，工序數(shù)少也能完成，生產(chǎn)率高，而且層(1)、層(2)和層(3)之間的粘合強度高，能夠得到?jīng)]有層間剝離的疊層體，因而優(yōu)選。在利用共擠出成型法制造本發(fā)明的疊層體的情況下，可以根據(jù)疊層體的層數(shù)等，例如將三臺以上的擠出機與一個模具結合，在模具的內(nèi)側或外側，將多個聚合物疊層成為一體而制造。作為該情況下的模具，可以使用T模具、環(huán)狀模具等，擠出機和模具的形狀、結構等沒有特別限制。本發(fā)明的疊層體，可以根據(jù)構成該疊層體的層(1)、層(2)、層(3)的性質等用于各種用途，例如，可以用于食品和醫(yī)療用藥劑的包裝材料；衣料用包裝材料；其它制品用的包裝材料；壁紙和裝飾板等這樣的建材用；電氣絕緣用膜；粘合膜和帶用基材；標記膜;農(nóng)業(yè)用膜；桌布、雨衣、傘、窗簾、外罩類等雜貨用；與金屬板或其它材料的層壓用等的各種用途。實施例以下，根據(jù)實施例，更具體地說明本發(fā)明，但本發(fā)明并不受這些實施例的任何制約。另外，在實施例中，各種物性如下所述進行測定。以下，根據(jù)實施例，更具體地說明本發(fā)明，但本發(fā)明并不限于這些實施例。另外，在實施例中，各物性如下所述進行測定。特性粘度「Tl1是使用十氫化萘溶劑、在135。C測定的值。B卩，將聚合粉末、粒料或樹脂塊約20mg溶于十氫化萘15ml，在135°C的油浴中測定比粘度risp。向該十氫化萘溶液中追加十氫化萘溶劑5ml，稀釋后，同樣操作測定比粘度T!sp。再重復兩次該稀釋操作，將濃度(C)外推到O時的"SP/C的值作為特性粘度而求得(參照下式)。=lim(nsp/C)(C—0)可溶于正癸烷部分的量將正癸烷200ml加入間規(guī)丙烯類聚合物的試樣5g中，在145'C加熱溶解30分鐘。約用3小時，冷卻至2(TC，放置30分鐘。然后，過濾分離析出物(不溶于正癸烷部分)。將濾液加入至約3倍量的丙酮中，使溶解于正癸烷中的成分析出。從丙酮中過濾分離析出物，然后干燥。另外，即使?jié)饪s干燥濾液側，也未能見到濾渣。用下式求得可溶于正癸烷部分的量?？扇苡谡锿椴糠值牧?wt%)4析出物重量/試樣重量]X100熔點(Tm)、熔解熱量(AH)使用PerkinElmer社制造的DSCPYRIS1或DSC7，在氮氣氣氛下(20ml/min)，將約5mg的試樣升溫至200°C，保持10分鐘后，以10。C/分鐘冷卻至30°C。在30。C保持5分鐘后，以1(TC/分鐘升溫至200°C，由此時的結晶熔融峰的峰頂點算出熔點，由峰的積算值算出熔解熱量。其中，在本發(fā)明制造例中所記載的丙烯類聚合物中，在觀測到兩個峰的情況下，將低溫側峰記為Tnn、高溫側峰記為Tm2，以Tm2為用于實施本發(fā)明的優(yōu)選方式的要件[ii]所定義的Tm。半等溫結晶時間(t1/7)將試樣5mg左右填裝在專用鋁盤中，使用PerkinElmer社生產(chǎn)的DSCPYRIS1或DSC7，根據(jù)以320°C/min由30。C升溫到200°C，在20(TC保持5分鐘后，以320°C/min由200°C降溫到等溫結晶溫度110°C，保持各等溫結晶溫度而得到的DSC曲線，得到半結晶時間(t1/2)。其中，半結晶時間(t1/2)通過將等溫結晶過程開始時間(由20(TC達到等溫結晶溫度的時刻)設為t二O而求得。本發(fā)明的組合物可以如上所述求得t^，例如，在某等溫結晶溫度下，例如在110。C不結晶的情況下，簡便地通過在110°C以下的等溫結晶溫度下，取多個點實施測定，由其外推值求取半結晶時間(t1/2)。MFR根據(jù)JISK—6721，在230。C、2.16kgf的負荷下測定。各種測定用壓制片材的制作方法使用設定在20(TC的神藤金屬工業(yè)社制造的油壓式熱壓機，在lOMPa的壓力下形成片材。在0.53mm厚的片材(間隔物形狀；240X240X2mm厚的板上取80X80X0.53mm、4個)的情況下，經(jīng)57分鐘左右的余熱，在lOMPa下加壓12分鐘后，使用設定在20°C的另一臺神藤金屬工業(yè)社制造的油壓式熱壓機，在10MPa下壓縮，冷卻5分鐘左右，制成測定用試樣。熱板使用5mm厚的黃銅板。使用按照上述方法制作的樣品，用于各種物性評價試樣。拉伸彈性模量由lmm厚的壓制片材，根據(jù)JISK6301，使用JIS3號啞鈴試片用Odumbbell沖壓，用于評價試樣。試樣在標線間距30mm、拉伸速度30mm/min下，在23'C下測定。內(nèi)部霧度使用lmm的壓制片材，利用日本電色工業(yè)(株)生產(chǎn)的數(shù)字濁度計"NDH—20D"進行內(nèi)部霧度的測定，采用兩次測定的平均值。二羧酸酐向聚丙烯的接枝量二羧酸酐的接枝量的測定，通過JH-NMR測定而進行。定量化使用日本電子(株)制造的JNMGX-500型NMR測定裝置，如下所述進行測定。在12(TC將試樣0.35g加熱溶解于氘代1，1,2，2-四氯乙烷2.0ml中。將該溶液裝入內(nèi)徑為10mm的NMR管內(nèi)，在120。C進行'H-NMR測定。設積算次數(shù)為500次以上。根據(jù)所得到的^-NMR譜，將接枝改性間規(guī)丙烯類聚合物中源自二羧酸酐的接枝基濃度定量化。斷裂伸長使用2mm厚的壓制片材，根據(jù)JISK6301，使用JIS3號啞鈴試片用Odumbbell沖壓，用于評價試樣。測定例如使用INSTRON社制造的拉伸試驗機INSTRON1123，在標線間距30min、拉伸速度30mm/分鐘下，在23。C下進行測定，采用三次測定的平均值。疊層體的粘合力評價將疊層體切成15mm寬，用于評價試樣。通過T-Ped剝離試驗，測定評價試樣的極性樹脂層與粘合劑層的界面的剝離強度。測定例如使用INSTRON社制造的拉伸試驗機INSTRON1123，利用T-Peel剝離試驗，在標線間距30mn、拉伸速度100mm/分鐘下，在23'C氣氛下或120。C氣氛下進行測定，采用三次測定的平均值。[制造例1]<間規(guī)聚丙烯的制造>在充分進行了氮置換的內(nèi)容積31113的反應槽中，加入正庚烷IOOOL，在常溫下滴加甲基鋁氧烷的甲苯溶液(Al=L53mo1/L)610ml(0.93mol)。另一方面，在充分進行了氮置換的內(nèi)容積5L的蒸餾燒瓶中，加入磁力攪拌器，再向其中加入甲基鋁氧烷的甲苯溶液(Al=1.5311101/06101111(0.9311101)，然后添加二節(jié)基亞甲基(環(huán)戊二烯基)(2,7-二苯基-3，6-二叔丁基芴基)二氯化鋯1.30g(1.86mmo1)的甲苯溶液，攪拌20分鐘。將該溶液添加到反應槽內(nèi)，然后用10分鐘，以19NmVh供給氫3200NL。然后一邊以65kg/h供給丙烯，一邊開始聚合。使氫的反應槽內(nèi)的氣相濃度保持53mol%，以65kg/h的量連續(xù)供給丙烯，在25'C進行4小時聚合后，添加少量的一縮二乙二醇單異丙基醚，終止聚合。所得聚合物用庚烷1.8m、凊洗，在8(TC下減壓干燥15小時，結果得到聚合物100kg。聚合活性為14.0kg-PP/mmol-ZrHr。所得聚合物的[n]為1.96dl/g，Tm!二152.8。C，Tm2=159.3°C，MFR=1.55g/10分鐘，rrrr=0.950，可溶于正癸烷部分的量在測定下限(0.5wt%)以下。半結晶時間(t1/2)為138秒，AH=60mJ/mg。[實施例1]<馬來酸改性間規(guī)聚丙烯的制造>將馬來酸酐(和光純藥社制造。以下，簡寫為MAH)1.5重量份、過氧化叔丁基苯甲酸酯(日本油脂社制造，商品名為PERBUTYLZ)1.5重量份溶解于丙酮中，將得到的溶液在制造例1中得到的間規(guī)聚丙烯100重量份中干混。然后，使用雙螺桿混煉機(株式會社TECHNOVEL，KZW15)，在樹脂溫度為180°C、螺桿轉速200rpm、擠出量25g/分鐘下，進行熔融改性。擠出時，自由基引發(fā)劑、溶劑和未反應的馬來酸酐已真空脫氣。被擠出的熔融狀態(tài)的股線，冷卻后被粒料化，得到rrrr分率為0.92、接枝量為1.30重量％、MFR為91g/10分鐘的馬來酸改性間規(guī)聚丙烯(以下，簡寫為MAH-sPP-l)。該MAH-sPP的內(nèi)部霧度為22.4。/。、斷裂伸長為43%。結果示于表1。[實施例2]<馬來酸改性間規(guī)聚丙烯的制造>使用馬來酸酐1.5重量份、過氧化叔丁基苯甲酸酯1.5重量份，設定樹脂溫度為230°C，除此之外，與實施例1同樣操作，進行熔融改性。被擠出的熔融狀態(tài)的股線，冷卻后被粒料化，得到接枝量為1.43重量%、MFR為392g/10分鐘的馬來酸改性間規(guī)聚丙烯(以下，簡寫為MAH-sPP-2)。結果示于表l。[實施例3]<馬來酸改性間規(guī)聚丙烯的制造>使用馬來酸酐2.25重量份、過氧化叔丁基苯甲酸酯2.25重量份，除此之外，與實施例1同樣操作，進行熔融改性。被擠出的熔融狀態(tài)的股線，冷卻后被粒料化，得到接枝量為1.63重量％、MFR為150g/10分鐘的馬來酸改性間規(guī)聚丙烯(以下，簡寫為MAH-sPP-3)。結果示于表1。<馬來酸改性間規(guī)聚丙烯的制造>使用馬來酸酐3.0重量份、過氧化叔丁基苯甲酸酯3.0重量份，除此之外，與實施例1同樣操作，進行熔融改性。被擠出的熔融狀態(tài)的股線，冷卻后被粒料化，得到接枝量為1.94重量％、MFR為215g/10分鐘的馬來酸改性間規(guī)聚丙烯(以下，簡寫為MAH-sPP-4)。結果示于表l。<馬來酸改性間規(guī)聚丙烯的制造>使用馬來酸酐4.0重量份、過氧化叔丁基苯甲酸酯5.0重量份，除此之外，與實施例1同樣操作，進行熔融改性。被擠出的熔融狀態(tài)的股線，冷卻后被粒料化，得到rrrr分率為0.91、接枝量為2.97重量％、MFR為302g/10分鐘的馬來酸改性間規(guī)聚丙烯(以下，簡寫為MAH-sPP-5)。結果示于表l。[實施例6]<馬來酸改性間規(guī)聚丙烯的制造>使用馬來酸酐5.0重量份、過氧化叔丁基苯甲酸酯6.0重量份，除此之外，與實施例1同樣操作，進行熔融改性。被擠出的熔融狀態(tài)的股線，冷卻后被粒料化，得到rrrr分率為0.91、接枝量為4.88重量％、MFR為473g/10分鐘的馬來酸改性間規(guī)聚丙烯(以下，簡寫為MAH-sPP-6)。結果示于表l。[比較例1]<馬來酸改性間規(guī)聚丙烯的制造>使用馬來酸酐0.75重量份、過氧化叔丁基苯甲酸酯0.75重量份，除此之外，與實施例1同樣操作，進行熔融改性。被擠出的熔融狀態(tài)的股線，冷卻后被粒料化，得到接枝量為0.63重量％、MFR為38g/10分鐘的馬來酸改性間規(guī)聚丙烯(以下，簡寫為MAH-sPP-7)。結果示于表l。<馬來酸改性間規(guī)聚丙烯的制造>使用馬來酸酐6.0重量份、過氧化叔丁基苯甲酸酯6.0重量份，除此之外，與實施例1同樣操作，進行熔融改性。被擠出的熔融物不能形成股線，不能粒料化，但得到接枝量為3.20重量。/。、MFR為1000g/10分鐘以上的馬來酸改性間規(guī)聚丙烯(以下，簡寫為MAH-sPP-8)。結果示于表1。[比較例3]<馬來酸改性間規(guī)聚丙烯的制造>在12(TC用一氯代苯1.4升溶解制造例1中得到的間規(guī)聚丙烯140g，在氮氣氣氛下，用4小時，向該溶液中添加在一氯代苯100ml和丙酮40ml中溶解有馬來酸酐(和光純藥社制造。以下，簡寫為MAH)20g而得到的溶液以及溶解在一氯代苯100ml中的過氧化二枯基14g。添加后，再在12(TC下，加熱攪拌3小時，然后，冷卻至30。C，添加丙酮1.5升，過濾，分離聚合物粉末。再用1.5升的丙酮清洗所得的粉末，由此得到接枝量為3.6重量％、MFR為22g/10分鐘的馬來酸改性間規(guī)聚丙烯(以下，簡寫為MAH-sPP-9)142g。結果示于表l。[比較例4]<馬來酸改性間規(guī)聚丙烯的制造>使用間規(guī)聚丙烯(rrrr=0.755、[ti]=1.59、Tm=126.8°C、MFR=3.9g/10分鐘)，并使用馬來酸酐10g、過氧化二枯基7g，除此之外，與比較例3同樣操作，進行溶液改性，得到接枝量為1.3重量％、MFR為28g/10分鐘的馬來酸改性間規(guī)聚丙烯(以下，簡寫為MAH-sPP-lO)121g。結果示于表l。[比較例5]<馬來酸改性等規(guī)聚丙烯的制造>使用株式會社PRIMEPOLYMER制造的等規(guī)聚丙烯(mmmm=0.929、[ii]=2.66dl/g、Tm=163.4°C、MFR=1.99g/10分鐘)，除此之外，與實施例3同樣操作，進行熔融改性。被擠出的熔融物不能形成股線，不能粒料化，但得到接枝量為1.01重量％、MFR為lOOOg/10分鐘以上的馬來酸改性等規(guī)聚丙烯(以下，簡寫為MAH-iPP-l)。結果示于表l。與實施例3相比，馬來酸改性等規(guī)聚丙烯的MFR較高，不適于熔融混煉，生產(chǎn)率低。<馬來酸改性等規(guī)聚丙烯的制造>使用株式會社PRIMEPOLYMER制造的等規(guī)聚丙烯(mmmm=0.929、["]=2.66dl/g、Tm=163.4°C、MFR=1.99g/10分鐘)，除此之外，與實施例4同樣操作，進行熔融改性。被擠出的熔融物不能形成股線，不能粒料化，但得到接枝量為1.52重量％、MFR為lOOOg/10分鐘以上的馬來酸改性等規(guī)聚丙烯(以下，簡寫為MAH-iPP-2)。結果示于表l。與實施例4相比，馬來酸改性等規(guī)聚丙烯的MFR較高，不適于熔融混煉，生產(chǎn)率低。[實施例7]<粘合劑的制造>使用雙螺桿混煉機(株式會社TECHNOVEL，KZW15)，在樹脂溫度為200。C、螺桿轉速為200rpm、擠出量為40g/分鐘下，將5重量份的MAH-sPP-l、25重量份的三井化學株式會社制造的市售的丙烯一乙烯共聚物和株式會社PRIMEPOLYMER制造的市售的無規(guī)聚丙烯擠出，得到粘合用的樹脂組合物。粘合劑層，使用壓力成型機，在200°。下將由上述混煉機制造的粒料預熱5分鐘，然后，在100kg/cn^的加壓下成型2分鐘，然后，在2(TC、100kg/cn^的加壓下冷卻5分鐘，由此調制成100微米厚。<疊層體樹脂層>極性樹脂層，將KURARAY(株)制造的市售的EVAL標準品牌(以下，簡寫為EVOH)調制成100微米厚的膜，使用該膜。<基劑樹脂層>基劑樹脂層，使用IOO微米厚的無規(guī)聚丙烯。<疊層體的制造>使用無規(guī)聚丙烯膜作為基劑樹脂層(100微米)，在上面重疊粘合劑膜(IOO微米)，再在上面重疊EVOH膜，加壓粘合，得到疊層體。疊層體，是按照無規(guī)聚丙烯/粘合劑/EVOH的順序重疊各膜、以2kg/cm2的壓力從EVOH側擠壓20mm寬的熱密封棒(220°C)2秒鐘使其熔接得到的物質。<疊層體的粘合力評價>將上述制造的疊層體切成15mm寬，使用拉伸試驗機，通過T-Peel剝離試驗，在23"C氣氛下或12(TC氣氛下，對極性樹脂層與粘合劑層的界面，測定粘合力。將這些結果示于表2。[實施例8]使用MAH-sPP-2，除此之外，與實施例7同樣操作，測定疊層體的極性樹脂與粘合層的界面的粘合力。將這些結果示于表2。[實施例9]使用MAH-sPP-3，除此之外，與實施例7同樣操作，測定疊層體的極性樹脂與粘合層的界面的粘合力。將這些結果示于表2。[實施例10]使用MAH-sPP-4，除此之外，與實施例7同樣操作，測定疊層體的極性樹脂與粘合層的界面的粘合力。將這些結果示于表2。[實施例11]使用MAH-sPP-5，除此之外，與實施例7同樣操作，測定疊層體的極性樹脂與粘合層的界面的粘合力。將這些結果示于表2。[實施例12]使用MAH-sPP-6，除此之外，與實施例7同樣操作，測定疊層體的極性樹脂與粘合層的界面的粘合力。將這些結果示于表2。[比較例7]使用MAH-sPP-7，除此之外，與實施例7同樣操作，測定疊層體的極性樹脂與粘合層的界面的粘合力。將這些結果示于表2。因為比較例7中使用的接枝改性間規(guī)丙烯類聚合物的接枝量低，所以與實施例7相比，剝離強度顯著低。[比較例8]使用MAH-sPP-8，除此之外，與實施例7同樣操作，測定疊層體的極性樹脂與粘合層的界面的粘合力。將這些結果示于表2。因為比較例8中使用的接枝改性間規(guī)丙烯類聚合物的流動性高、且低強度，所以與使用了接枝量與MAH-sPP-8相同程度的接枝改性間規(guī)丙烯類聚合物的實施例11相比，剝離強度顯著低。[比較例9]使用MAH-sPP-9，除此之外，與實施例7同樣操作，測定疊層體的極性樹脂與粘合層的界面的粘合力。將這些結果示于表2。因為比較例9中使用的接枝改性間規(guī)丙烯類聚合物的流動性低、且向粘合界面的移動不夠充分，所以與使用了接枝量與MAH-sPP-9相同程度的接枝改性間規(guī)丙烯類聚合物的實施例7相比，剝離強度顯著低。[比較例10]使用MAH-sPP-lO，除此之外，與實施例7同樣操作，測定疊層體的極性樹脂與粘合層的界面的粘合力。將這些結果示于表2。因為比較例10中使用的接枝改性間規(guī)丙烯類聚合物的流動性低、且向粘合界面的移動不夠充分，以及因為rrrr分率低、且耐熱性低，所以與使用了接枝量與MAH-sPP-lO相同程度的接枝改性間規(guī)丙烯類聚合物的實施例7相比，剝離強度低，特別是在120。C氣氛下的剝離強度顯著低。<table>tableseeoriginaldocumentpage32</column></row><table>[表2]<table>tableseeoriginaldocumentpage33</column></row><table>產(chǎn)業(yè)上的可利用性本發(fā)明的接枝改性間規(guī)丙烯類聚合物(A)的特征在于熱穩(wěn)定性優(yōu)異，不僅采用溶液法具有高接枝效率，即使采用熔融法也具有高接枝效率。本發(fā)明的含有接枝改性間規(guī)丙烯類聚合物(A)的樹脂組合物(D)，是即使在高溫氣氛下與極性樹脂的粘合性也優(yōu)異的組合物。使用樹脂組合物(D)，能夠得到在高溫氣氛下的層間粘合力優(yōu)異的成型叩o權利要求1.一種接枝改性間規(guī)丙烯類聚合物，其特征在于，滿足全部下述特性[1]～[3][1]在230℃、2.16kg負荷下測定的熔體流動速率(MFR)滿足30～1000(g/10分鐘)；[2]通過1H-NMR進行測定得到的源自自由基聚合性不飽和化合物的接枝基濃度在0.7～7.0重量％的范圍內(nèi)；[3]通過13C-NMR進行測定得到的間規(guī)五單元組分率為0.80以上。2.如權利要求1所述的接枝改性間規(guī)丙烯類聚合物，其特征在于在自由基引發(fā)劑(C)的分解溫度以上，使間規(guī)五單元組分率為0.85以上的間規(guī)丙烯類聚合物(A)和自由基聚合性的不飽和化合物(B)加熱接觸而得到。3.如權利要求2所述的接枝改性間規(guī)丙烯類聚合物，其特征在于自由基聚合性的不飽和化合物(B)是選自不飽和二羧酸及其衍生物中的至少一種。4.如權利要求2或3所述的接枝改性間規(guī)丙烯類聚合物，其特征在于加熱接觸通過熔融混煉而進行。5.—種含有接枝改性間規(guī)丙烯類聚合物的樹脂組合物(D)，其特征在于含有0.00150重量％的權利要求14中任一項所述的接枝改性間規(guī)丙烯類聚合物(A)。6.—種疊層體(E)，其特征在于至少一層包含所述含有接枝改性間規(guī)丙烯類聚合物的樹脂組合物(D)作為粘合性樹脂組合物。全文摘要本發(fā)明提供一種具有高接枝率的接枝改性間規(guī)丙烯類聚合物、其制造方法、含有該聚合物的樹脂組合物、以及至少一層含有該組合物作為粘合性樹脂組合物的疊層體。該接枝改性間規(guī)丙烯類聚合物的特征在于滿足全部下述特性[1]～[3]。[1]在230℃、2.16kg負荷下測定的熔體流動速率(MFR)滿足30～1000(g/10分鐘)。[2]通過¹H-NMR進行測定得到的源自自由基聚合性不飽和化合物的接枝基濃度在0.7～7.0重量％的范圍內(nèi)。[3]通過¹³C-NMR進行測定得到的間規(guī)五單元組分率為0.80以上。文檔編號C08F8/46GK101541843SQ20078004218公開日2009年9月23日申請日期2007年11月15日優(yōu)先權日2006年11月17日發(fā)明者岡本勝彥,小野木隆行,影山文雄,森昭秀,添田泰之申請人:三井化學株式會社